Geochemistry of the water profiles at the slope of East China Sea and Okinawa Trough and its implications
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摘要: 通过对东海陆坡—冲绳海槽中北部两个水体剖面的碳、氯、硼同位素和离子浓度的分析，探讨了水体剖面的离子和同位素组成的控制因素、水体来源以及现代水体交换过程。结果表明，水体剖面中表层水、次表层水、中层水体的性质明显不同，ST2水体剖面K+、Ca2+、SO42−等离子浓度整体随深度增加而升高，δ13C、δ11B、δ37Cl垂向变化波动较大，ST19剖面离子浓度、同位素垂向变化趋势与ST2剖面相反。ST2、ST19水体剖面表层水（0～100 m）和次表层水（100～300 m）主要来源于黑潮表层水（Kuroshio Surface Water，KSW）和黑潮热带水（Kuroshio Tropical Water，KTW），同时受长江冲淡水（Changjiang Diluted Water，CDW）/陆架水影响；中层水体（300～1 000 m）组成与北太平洋中层水（North Pacific Intermediate Water，NPIW）和南海中层水（South China Sea Intermediate Water，SCSIW）相似。两水体剖面水体组成存在较为明显的南北差异，可能与所处海区地理位置、CDW/陆架水传输路径、区域性地形导致局部上升流、水体剖面中NPIW与SCSIW占比不同有关。Abstract: Two water profiles are selected from the northern part of the Okinawa Trough and the elements, such as carbon, chlorine, and boron isotopes and ion concentrations analyzed for investigation of the control factors of the ion and isotope compositions, water source, and modern water exchange process of the water profiles. It is seen that the properties of surface water, subsurface water, and intermediate water in the water profiles are obviously different. The ion concentrations of K+, Ca2+, and SO42− in the ST2 profile increase with water depth, and the vertical changes of δ13C, δ11B, and δ37Cl fluctuate substantially. The vertical changing pattern of ion concentrations, and isotopes along the profile ST19 is opposite to the profile ST2. The surface water (0～100 m) and subsurface water (100～300 m) of the profiles ST2 and ST19 are mainly coming from KSW（Kuroshio Surface Water）and KTW（Kuroshio Tropical Water）, affected by CDW（Changjiang Diluted Water）/shelf water, whereas the composition of the intermediate water (300～1000 m) is similar to that of NPIW（North Pacific Intermediate Water) and SCSIW（South China Sea Intermediate Water）. There are obvious north-south differences in water composition between the two profiles, owing to the differences in locality, CDW/shelf water transmission path, local upwelling caused by regional topography and the proportions of NPIW and SCSIW in the water profiles.
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海水化学特征及其变化规律研究对于探索陆海相互作用、示踪水体来源与水团运动有着重要的作用[1-2]。东海外陆坡—冲绳海槽是连接中国大陆与西太平洋重要的过渡海域，水文环境十分复杂，该区域表层、次表层水体主要由黑潮和陆架水组成，同时受到长江冲淡水影响[3-4]。据研究，黑潮沿东海陆架边缘向东北方向流动，然后通过Tokara海峡与太平洋重新汇合，东海陆架边缘夏季水体由黑潮表层水（KSW）、黑潮热带水（KTW）、长江冲淡水（CDW）和台湾海峡温水（TSWW）4个突出水团混合而成[5]。冲绳海槽中下层水体主要来源于北太平洋中层水（NPIW）和南海中层水（SCSIW）的混合水体[6-7]。此外，东海外陆坡普遍发育上升流，尤其在冲绳海槽南部水深达2 000 m的区域，上升流广泛存在[8]。目前，关于东海-冲绳海槽的现代水体研究，Zhang L等[5]将温度、盐度和226Ra作为示踪剂估算东海表层长江冲淡水、黑潮表层水、黑潮次表层水和台湾暖流4种水团的相对比例。Yoshimi K等[9]通过对冲绳海槽中部表层水和次表层水浮游有孔虫氧同位素和碳同位素（δ18O和δ13C）的分析，得出温度结构的差异可能是由黑潮传输造成的。Minakawa M等[10]采用Al元素等指标，研究东海和冲绳海槽海水流通过程和陆源物质在海洋中的运输过程。Amakawa H等[11]将Nd 同位素作为北太平洋环流和地球化学循环的通用示踪剂，阐明太平洋环流格局和地球化学循环。然而，目前东海外陆坡—冲绳海槽现代水体性质、来源示踪研究还比较薄弱，尤其对该区域水体交换过程认识仍然不足。本文通过东海外陆坡—冲绳海槽两个水体剖面的碳、硼、氯同位素及海水离子等指标，研究水体性质和来源，探讨现代水体交换过程。
1. 材料与方法
1.1 研究材料
东海是位于西北太平洋与亚洲大陆前缘的边缘海之一[12]。东海外陆坡上边界为东海大陆架边缘，下边界则接近南冲绳海槽海床，平均宽度为88 km，外陆坡上部水深为150～500 m，下部水深为500～1 000 m[13]。位于东海大陆架边缘的冲绳海槽西临东海大陆坡，东临琉球群岛，北至日本西南岸外，南至中国台湾北部，总面积约22.9万km2，东西宽约150 km，南北长约1 000 km，水深至2 030 m[14]。本文研究的ST2和ST19水体剖面由青岛海洋地质研究所于2015年通过“海大号”调查船在东海外陆坡—冲绳海槽获得，水体剖面地理位置如图1所示，北部ST2剖面（29°28′N、127°58′E）水深981.9 m，南部ST19剖面（28°46′N、127°32′E）水深997.1 m，两个水体剖面各取12层水样，水体剖面温度、盐度和溶解氧的垂向变化如图2所示，之后对其进行水体离子浓度以及碳、氯、硼稳定同位素分析。
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图 2 研究剖面温度、盐度和溶解氧垂向变化Figure 2. Vertical changes of temperature, salinity and dissolved oxygen along the water profiles1.2 测试方法
海水离子和碳同位素分析：所有水样先用0.45 μm 醋酸纤维滤膜过滤，之后分别装入离心管内，并用封口膜密封，其中阳离子分析的样品用硝酸（优级纯）酸化至pH＜2，所有样品应低温保存。水体阳离子（K+、Na+、Ca2+、Mg2+）浓度用电感耦合等离子发射光谱仪（ICP−OES，VISA−MPX型）测定，水体阴离子（Cl−、SO24−）浓度采用高效液相色谱仪（ICS90型）测定[16]。海水碳同位素分析使用 Finnigan 公司的 MAT252 进行测定，在25 ℃条件下，先将样品与100%磷酸反应一段时间，然后将释放出来的CO2气体送入质谱仪进行测定，碳同位素分析在中国地质科学院矿产资源研究所测定。
海水硼同位素分析：先用硼特效树脂进行硼的纯化和分离，将合适体积的原样或浓缩好的水样用亚沸氨水中和到pH为7～8，通过硼特效树脂柱（Amberlite 743），用1 mL去硼亚沸水洗涤容器和树脂柱，最后用75 ℃的0.1 mol/L的 HCl 10 mL淋洗硼，收集淋洗液。将经过硼特效树脂纯化后的溶液倒入阴、阳离子混合交换树脂（强酸性阳离子树脂（Dowex 50W×8, USA）和弱碱性阴离子树脂（Ion Exchanger II，Germany））柱中，接着加入 800 μL的低硼水淋洗，收集淋洗液。然后加入等摩尔的甘露醇并在60 ℃通有净化空气的干燥箱内蒸发浓缩到所需体积（8～10 μL），并封装在0.5 mL离心管中，放入冰箱冷藏，待质谱测定用。硼同位素组成采用Triton热电离质谱计和基于加石墨的Cs2BO2+正热电离质谱法测定，分析时采用静态双接收法测定模式进行检测，获得R309/308的值，进行氧校正：11B/10B = R309/308−0.00079。硼同位素组成的变化用δ11B表示，按下式计算：δ11B （‰） = [（11B/10B）样品 / （11B/10B）标准−1]×1000。此处，标准物质是NIST SRM 951 H3BO3，（11B/10B）标准为对NIST SRM 951直接涂样测定的11B/10B值，在仪器测定精度范围内，不同硼涂样量对11B/10B比值测定没有明显的影响，硼同位素标准NIST SRM 951分析的外精度约为0.2‰（2σ），实际样品的分析外精度约为1‰，其本次测试连续3～5次测定SRM 951的值[17]。
海水氯同位素分析：取3～5 mL的海水样品首先通过装有 Ba（NO3）2 溶液的Ba阳离子树脂床（上海732），去除 SO42−离子，将样品通过另一个H+型树脂柱以去除阳离子并将 Cl−转化为 HCl，最后，样品通过装有 CsOH溶液的铯型树脂床柱（Dowex 50W×8），将 Cl−转化为 CsCl，收集用于氯的同位素测量。氯同位素测量通过TIMS（VG 354型质谱仪）使用 Cs2Cl+离子进行，精度为±0.09。研究样品中氯的同位素组成表示为相对于从太平洋某一区域内（4°18′N、161°08′E）收集的特定海水样品中获得的参考NaCl材料的δ37Cl值，并作为氯的同位素参考标准（ISL 354氯化钠），Delta值（δ）计算如下；δ37Cl （‰） = [（37Cl/35Cl）样品 / （37Cl/35Cl）标准−1]×1000[13]。硼、氯同位素分析在中科院青海盐湖研究所盐湖化学分析测试完成。
2. 结果
2.1 水体剖面离子浓度垂向变化特征
ST2和ST19剖面离子浓度垂向变化如图3和表1所示。依据两个水体剖面水体化学参数的变化特征，结合以往研究对于冲绳海槽水体结构的分层[10]，将两水体剖面分为3层：表层水（0～100 m）、次表层水（100～300 m）和中层水（300～1 000 m）。
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图 3 水体剖面主要离子浓度垂向变化Figure 3. Vertical changes of major ions concentrations along water profiles表 1 研究剖面样品碳、氯、硼同位素和离子含量Table 1. Contents of carbon, chlorine, boron isotopes and ion of the water profiles水体剖面 深度/ m 盐度/‰ 温度/℃ δ13C/‰ δ11B/ ‰ 误差/(±‰) δ37Cl/‰ 误差/(±‰) Na+/(mg/L) K+/)(mg/L) Ca2+/ (mg/L) Mg2+/ (mg/L) SO42−/ (mg/L) Cl−/ (mg/L) ST2 1 34.57 26.40 −2.45 40.31 0.22 −0.90 0 10.82 0.45 0.41 1.27 2.54 17.16 9.6 34.57 26.39 −4.45 40.19 0.20 −0.74 0.10 10.61 0.49 0.44 1.36 2.55 16.63 18.9 34.57 26.34 −3.65 40.63 0.10 −0.77 0.03 10.76 0.45 0.40 1.26 2.36 15.26 47.8 34.60 26.34 −2.69 40.51 0.15 −0.40 0.05 10.88 0.43 0.38 1.21 2.33 13.88 99.5 34.73 24.62 −4.55 40.55 0.04 −0.94 0.01 11.01 0.44 0.39 1.23 2.47 14.83 199.5 34.73 18.00 −4.95 40.55 0.09 −0.56 0.05 10.84 0.47 0.42 1.30 2.50 14.96 426.4 34.32 10.20 −3.81 41.02 0.10 −0.94 0.03 10.64 0.48 0.42 1.32 2.61 15.07 653.7 34.33 6.23 −1.96 41.14 0.09 −0.93 0.03 10.43 0.51 0.45 1.41 2.65 15.42 879.7 34.38 4.80 −486 40.70 0.17 −0.80 0.12 10.48 0.51 0.46 1.43 2.72 16.74 927.8 34.38 4.63 −2.46 40.74 0.13 −0.45 0.01 10.62 0.50 0.44 1.38 2.73 15.50 957.2 34.39 4.50 −2.24 40.72 0.25 −0.62 0.09 10.51 0.49 0.44 1.38 2.63 14.86 981.9 34.40 4.44 −2.28 40.85 0.26 −0.75 0.05 10.49 0.51 0.45 1.40 2.71 17.21 ST19 1 34.68 26.32 −3.57 40.65 0.03 −0.85 0.08 10.69 0.49 0.44 1.37 2.67 15.44 9.6 34.68 26.32 −4.41 40.77 0.08 −0.32 0.02 10.85 0.46 0.41 1.28 2.50 16.45 20.1 34.68 26.31 −3.81 40.72 0.07 −0.62 0.15 10.81 0.46 0.41 1.29 2.54 15.83 50 34.66 26.18 −3.97 40.68 0.18 −0.60 0.03 10.82 0.47 0.42 1.30 2.63 15.57 100.5 34.36 24.57 −3.21 40.26 0.06 −0.82 0.15 10.83 0.45 0.41 1.27 2.59 17.37 200.4 34.61 18.30 −4.14 40.81 0.04 −1.07 0.17 10.95 0.45 0.40 1.24 2.49 14.30 428.3 34.34 9.10 −4.14 40.92 0.04 −0.72 0.19 10.78 0.46 0.41 1.26 2.51 14.36 652.7 34.35 5.55 −4.06 40.63 0.10 −0.32 0.01 11.00 0.42 0.37 1.16 2.39 13.51 879.9 34.38 4.70 −2.75 40.54 0.15 −0.47 0.13 10..97 0.42 0.37 1.15 2.35 13.36 932 34.39 4.53 −1.92 40.37 0.07 −0.66 0.26 10.90 0.44 0.39 1.21 2.44 13.77 980.3 34.40 4.36 −4.36 40.69 0.04 −0.95 0.11 10.89 0.43 0.39 1.21 2.42 14.33 ST19 997.1 34.40 4.35 −4.16 39.85 0.16 −0.86 0.27 10.81 0.50 0.40 1.24 2.52 14.10 CDW 0 28.30 19.10 − − − − − − − − − − − KSW 0～100 34.59±0.14 26.81±1.11 − − − −0.5±0.3 − − − − − − − KTW 100～200 34.73±0.09 20.66±3.40 − − − − − − − − − − − NPSW 0～200 34.70±0.10 18−26 − − − −0.7±0.15 − − − − − − − NPIW 398 34.65 15.30 − − − − − − − − − − − 455 34.60 15.00 − − − − − − − − − − − 505 34.45 12.20 − − − − − − − − − − − 651 34.30 7.00 − − − − − − − − − − − 794 34.17 4.67 − − − − − − − − − − − SCSSW 0～200 34.60±0.10 18.60−26.80 − − − −0.8±0.50 − − − − − − − SCSIW 495 34.43 8.75 − − − − − − − − − − − 795 34.48 5.75 − − − − − − − − − − − 997 34.53 4.53 − − − − − − − − − − − 1 488 34.60 2.93 − − − − − − − − − − − 注：黑潮表层水（KSW）与黑潮热带水（KTW）分层数据参考文献[6]和[18]，北太平洋中层水（NPIW）和南海中层水（SCSIW）分层数据参考文献[19−20]。长江冲淡水（CDW）盐度数据和温度数据参考文献[5]，黑潮表层水与黑潮热带水盐度数据和温度数据参考文献[21]。北太平洋中层水（NPIW）盐度数据和温度数据参考文献[22]，南海中层水（SCSIW）盐度数据和温度数据参考文献[23]。黑潮表层水和北太平洋表层水（NPSW）盐度数据和δ37Cl数据参考文献[24]，南海表层水（SCSS）盐度数据和δ37Cl数据参考文献[16]。“−”表示研究区域来源水体没有碳、氯、硼同位素参数和离子含量参数。 ST2剖面K+、Ca2+、SO42−、Cl−、Mg2+等离子浓度整体随深度增加而升高，Na+离子随深度增加而降低。ST19剖面离子含量整体呈现与ST2剖面完全相反的变化趋势。ST2剖面表层水体0～50 m处左右的K+、Ca2+、Mg2+浓度随深度逐渐增加，并在约10 m处陡减，最大值分别为0.48、0.43和1.35 mg/L，最小值分别为0.42、0.38和1.2 mg/L；SO42−和Cl−变化范围较大，从0 m处的2.53和17.16 mg/L急剧下降至50 m处的2.32和13.88 mg/L；Na+与其他离子变化趋势相反，随深度逐渐减少，并在约10 m处陡增，最小值为10.6 mg/L，最大值为10.88 mg/L。50 m处的K+、Ca2+、Mg2+、SO42−和Cl−浓度随深度缓慢增加，其中SO42−和Cl−浓度在50 m处迅速上升，浓度值从2.33、13.88 mg/L增加到2.47、14.83 mg/L，Na+浓度变化趋势复杂，从50 m处的10.88 mg/L上升至100 m处的11 mg/L。ST2剖面次表层水体100～300 m处的K+、Ca2+、Mg2+、SO42−和Cl−浓度随深度缓慢上升，Na+相反。中层水300～1 000 m处的K+、Ca2+、Mg2+、SO42−和Cl−浓度随深度平稳上升，在900 m处各离子浓度最大值分别为0.51、0.46、1.43、2.72和16.74 mg/L，随后有轻微的波动，变化趋势随深度先下降后上升，在约950 m处达到最小值，Na+缓慢下降至650 m处的10.43 mg/L，650 m处Na+浓度呈现逐渐增加的趋势，在950 m处达到最大值10.62 mg/L。
ST19剖面离子垂向变化整体呈现与ST2剖面相反的趋势，其中表层Ca2+浓度0.44 mg/L高于ST2的0.41 mg/L，表层Cl−浓度15.44 mg/L明显低于ST2剖面的17.16 mg/L。
2.2 水体剖面碳、硼、氯同位素垂向变化特征
ST2与ST19剖面δ13C、δ11B、δ37Cl垂向变化如图4和表1所示。ST2剖面0～50 m范围δ13C值随深度波动较大，为−4.5‰～−2.4‰；ST19剖面0～50 m δ13C值随深度波动小，为−4.4‰～−3.6‰。ST2剖面在100～300 m先下降后上升，100 m处δ13C值从−2.7‰ 快速下降至−5‰，200 m处逐渐上升，ST19剖面的δ13C值从100 m的−3.2‰下降至300 m的−4.1‰。300～1 000 m的ST2剖面与ST19剖面δ13C值变化趋势差异大，整体随深度增加，ST2剖面δ13C值在300～600 m处持续上升，在600 m处增加到−2‰，随后缓慢下降，在900 m处达到最小值−4.9‰，ST19剖面总体变化较小，在300～600 m处δ13C值基本保持不变，均为−4.1‰，随后缓慢上升在950 m处达到最大值−1.9‰。
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图 4 水体剖面碳、硼、氯同位素垂向变化Figure 4. Vertical changes of carbon, boron and chlorine isotopes along water profilesST2剖面0～50 m范围δ11B值在40.19‰～40.63‰之间变化，ST19剖面δ11B值基本保持在40.72‰左右，在100 m处出现极小值40.26‰。100～300 m的ST2剖面δ11B值未产生较大变化，其中，δ11B值从200 m开始随深度快速上升，ST19剖面从100 m开始δ11B值持续升高，在200 m处达到40.81‰，随后δ11B升高速度逐渐下降。300～1 000 m的ST2剖面δ11B值在600 m左右高达41.14‰，之后缓慢下降至40.74‰，900 m以下的深度存在微小波动，ST19剖面δ11B值从300 m开始缓慢上升，在400 m处达到40.92‰，随后逐渐下降，在1 000 m左右出现最小值39.85‰，其中，在950 m处出现一处异常值，高达40.69‰。
ST2与ST19剖面δ37Cl值分别在50和10 m处存在异常高值，分别为−0.4‰和−0.32‰。ST2剖面δ37Cl值在200 m处出现异常高值−0.56‰，ST19站的δ37Cl值则在200 m处出现异常低值−1.07‰。300～1 000 m范围内两剖面呈现完全相反的变化趋势，ST2剖面δ37Cl值整体下降，低至−0.94‰，随后从400 m的−0.94‰缓慢上升至900 m的−0.45‰，随后开始急剧上升，在950 m左右达到−0.75‰；ST19剖面δ37Cl值则整体上升，在600 m左右达到最大值−0.32‰，随后开始缓慢下降，从600 m的−0.32‰下降到900 m的−0.66‰，随着深度的加深，δ37Cl值开始缓慢下降，在950 m左右达到最小值−0.95‰。
3. 讨论
3.1 水体剖面离子赋存机制与垂向变化的控制因素
以往研究发现，K+、Ca2+、SO42−等离子受陆源影响大，而Na+、Cl−、Mg2+、SO42−、K+等离子易受海水的影响[25]。ST2与ST19水体剖面上部10 m的K+、Ca2+、SO42−等离子呈现异常高值，通过Na+ /Cl−和K+ /Cl−的值与世界海水的均值对比（图5），发现研究区域水体剖面K+/Cl−值明显高，Na+/Cl−值偏低，表层水、次表层水、中层水体的性质明显不同，尤其是上部水体可能受陆源物质输入的影响。
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图 5 研究剖面与世界海水Na+/Cl−和K+/Cl−的关系Figure 5. Relationship between the water profiles and the world seawater based on Na+/Cl− and K+/Cl−除陆源输入影响，不同离子垂向变化的差异源于离子属性、赋存形式和水体来源的不同[26-28]。K+主要来自蒸发盐岩风化，水中K+以钾盐的形式存在[29]，含量高于陆地；Mg2+、Ca2+主要来自方解石和白云石等碳酸盐矿物风化[30-31]。此外，部分Ca2+来自扬尘和地表土壤，浓度高于海洋[32-33]。前人研究发现，ST2和ST19水体剖面上部表层水、次表层水是黑潮影响的区域[34-35]，黑潮具有高温高盐的属性，尤其是KTW，其盐度值要高于KSW[36]。研究剖面上部300 m盐度呈现高值（图2），且与Cl−呈正相关，表明这两个层位受到KTW的影响。SO42−主要来源于硫酸盐岩溶解，既有海洋源又有人为源，海洋源不仅有海洋浮游生物产生的二甲基硫（DMS），而且还有人为排放的SO42−[37]。两剖面位于东海外缘，受陆源影响较小，两剖面中层水体K+、Mg2+与Ca2+的高值极大可能与水体的性质即水体的来源有关。
值得注意的是，ST2剖面除表层水体外，次表层水、中层水K+、Ca2+、SO42−、Cl−、Mg2+等离子含量逐渐升高，而ST19剖面变化趋势与ST2相反。ST2和ST19剖面位于东海外陆架—冲绳海槽过渡海域，地形变化剧烈，常见海底峡谷发育[38-39]，水体剖面中层水可能受区域性地形影响。
3.2 水体剖面碳、硼、氯同位素垂向变化的指示意义
不同储库具有不同的碳、硼、氯同位素值[40-41]。海水中的δ13C作为一种重要的示踪剂，主要受控于海水温度、含氧量、生产力大小、外来物质的输入（大气、陆地、其他水体）和人类活动影响等[2, 42]。目前，由于全球气候变暖、人类过度捕捞海洋生物，陆源物质不断进入海水中，海水中轻碳12C含量逐渐增加，重碳13C含量逐渐减少，δ13C值整体呈现下降趋势[43]，研究剖面δ13C值（−6‰～−1‰）整体低于海水标准值（1‰～3‰），与海水中颗粒有机质（−2.5‰～−3‰）[44]、现代海相碳酸盐（−4‰～4‰；图6）[45]的δ13C值存在部分重合。表层海水与大气之间的相互作用使得表层海水温度和含氧量最高，上部水体生产力水平（浮游生物和植物）高于下部水体，表层海水中的δ13C值量高[46]。由此可知，ST2剖面表层海水的δ13C高值是由于轻碳12C蒸发逃逸到大气中，使得δ13C值呈现高值（图4）。随着深度的增加，海水温度逐渐降低，海水中的含氧量逐渐减少，有机质逐渐分解释放更多的轻碳12C，δ13C值逐渐下降。此外，外部水团的入侵也会使δ13C值产生波动，ST2和ST19剖面 0～100 m深度δ13C值急剧变化可能与黑潮入侵带来外部有机质有关。随着深度的进一步加深，海水温度逐渐降低，海水中含氧量明显减少，有机质继续分解释放更多的轻碳12C，δ13C值逐渐下降，但由于外部水团的入侵会带来氧气和有机质，从而使得海水生产力上升，有机质通过不断吸收海水轻碳12C致使海水δ13C值上升[47]，因此，ST2和ST19剖面300～1 000 m的δ13C值上升是由于外部水团的入侵（图4），如NPIW（300～800 m）和SCSIW（400～1 500 m）[48]。
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图 6 不同地质储库的碳氯硼同位素对比Figure 6. Comparison of carbon, chlorine and boron isotopes in various geological reservoirs硼是易溶元素，海水中δ11B值受控于海水pH值及外来物质的输入[49]。当海水处于pH低值时，其中的硼以B（OH）3化合物形式存在，重硼11B总是富集于B（OH）3中；当海水处于pH高值时，B（OH）3发生水解生成B（OH）4−，B（OH）3+H2O→B（OH）4−+H+，轻硼10B富集在B（OH）4−中[50]。目前全球处于温暖期，随着温度的升高海水中逐渐富含CO2，海水pH值逐渐降低，海水中重硼11B富集于B（OH）3，因此，东海外陆坡—冲绳海槽ST2站位和ST19站位δ11B（40‰～41.2‰）整体高于海水δ11B标准值（39.5‰～40.5‰；图4，图6）[51-52]。另外，海水中存在沉积物时会吸附海水中的轻硼10B，从而造成海水中富集重硼11B，从陆地到表层海水构成了一个完整的δ11B升高的序列[53]。由此可知，ST2剖面0～20 m的水样中含有沉积物颗粒，沉积物颗粒优先吸附轻硼10B，海水中重硼11B含量相对增加，水样中的δ11B值上升。随着深度的不断加深，海水中的沉积物逐渐溶解释放轻硼10B，海水中的δ11B值随深度逐渐下降[54]，但ST2剖面和ST19剖面300～1 000 m的δ11B值随深度呈现逐渐增加的趋势，很好地指示了外来水体的存在。
氯同位素在不同的储库中具有特定化学特征和地球化学行为[55]。太平洋沉积物全岩的δ37Cl值（−2.5‰～0.7‰）和河流三角洲沉积岩的δ37Cl值（−2‰～−1‰）均低于海水标准值（0± 0.5‰）[56-57]。研究剖面0～300 m的 δ37Cl值随深度波动范围大，有明显的下降趋势，表明表层水、次表层水体复杂，受到陆源物质影响。随着深度的加深海水盐度逐渐下降，海水中的δ37Cl值随深度逐渐增加[58]，但ST2和ST19剖面300～1 000 m的δ37Cl值存在随深度逐渐减少的现象，表明研究剖面中层水体有其他水体入侵。
3.3 水体来源与南北差异
黑潮、东海陆架水、CDW、NPIW和SCSIW构成了研究区水体的主要水体端员[62-64]。其中黑潮分为黑潮表层水（KSW：0～70 m），黑潮次表层水（KTW：70～220 m）和黑潮中层水（KIW：＞250 m）[6, 24]。把ST2和ST19剖面不同水深数据（δ37Cl值、温度、盐度）与水体端员进行对比，结果如图7a、图7b所示。研究发现，KSW的盐度值、温度值和δ37Cl值与ST2、ST19剖面表层水（0～100 m）重合，表层KTW大部分与ST2剖面次表层水（100～300 m）一致，少部分与ST2剖面表层水重叠。值得注意的是，ST19剖面次表层水的值偏离KSW与KTW，靠近CDW（图7b），指示了CDW对ST19剖面次表层水的影响。因此，ST2、ST19剖面表层水主要来源于KSW，次表层水主要来自KTW，ST19剖面次表层水明显受到CDW/陆架水的影响。两个剖面的中层水体组成与NPIW和SCSIW相似，相对而言，NPIW对两剖面的贡献更大，在900～1 000 m处SCSIW对两剖面的影响程度逐渐加大（图7b）。据前人研究，NPIW和SCSIW能够通过台湾东北部的海道和宫古海峡（Kerama Gap）两个通道进入冲绳海槽，其中55%的SCSIW和45%的NPIW通过台湾东北部的海道进入冲绳海槽，25%的SCSIW 和75%的NPIW通过宫古海峡进入冲绳海槽[3, 65-66]。
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图 7 研究剖面与水体端员对比a. 水体剖面盐度与δ37Cl参数图，b. 水体剖面盐度与温度参数图。Figure 7. Comparison between the water from study profiles and end members of different water bodiesa. water salinity versus δ37Cl parameters of the water profiles, b. water salinity versus temperature parameters of the water profiles.值得注意的是，ST2和ST19剖面水体组成垂向变化趋势、水体组成和来源存在较为明显的南北差异（图8）。ST2剖面表层水主要来自KSW，同时受到存在KTW上涌影响；ST19剖面次表层水在受到KTW影响的同时，存在CDW/陆架水入侵的现象；同时，两剖面中层水组成也具有较为明显的差别。上述结果发生可能与两剖面所处海区地理位置以及区域性地形导致局部水体传输路径、水体性质产生差异有关。研究发现，NPIW侵入冲绳海槽后，Kerama Gap内部湍流强烈混合，内部重力流和水力跃进的碰撞引起上升流，上升流进一步影响KTW，KTW上涌影响ST2剖面的表层水[8]，而ST19剖面由于更易受到CDW/陆架水的影响[7, 67]，上升流对ST19剖面的作用相对减少，这使得ST2剖面和ST19剖面表层水和次表层水的水体结构和性质明显不同。此外，位于海槽中部的两剖面，由于位置的不同使得中层水体中NPIW与SCSIW的占比不同，致使水体性质存在较大的南北差异。
4. 结论
（1）东海陆坡—冲绳海槽ST2水体剖面K+、Ca2+、SO42−、Cl−、Mg2+等离子浓度整体随深度增加而升高，Na+浓度随深度增加而降低。ST2与ST19剖面δ13C、δ11B、δ37Cl垂向变化波动较大，其中表层水和中层水波动较大。ST19剖面离子浓度、同位素垂向变化整体呈现与ST2剖面完全相反的变化趋势。
（2）ST2与ST19水体剖面中表层水、次表层水、中层水体的性质明显不同，上部水体受陆源物质输入的影响明显；中层水体组成主要受外来水体以及区域性地形影响。ST2、ST19水体剖面表层水主要来源于KSW，次表层水主要来自KTW，ST19剖面次表层水明显受到CDW/陆架水的影响。两个剖面的中层水体组成与NPIW和SCSIW相似，相对而言，NPIW对两剖面的贡献更大。
（3）ST2和ST19剖面水体组成垂向变化趋势、水体组成和来源存在较为明显的南北差异，可能与两剖面所处海区地理位置、区域性地形导致局部上升流、CDW/陆架水传输路径、水体剖面中NPIW与SCSIW占比不同有关。
致谢：感谢2015年东海地质调查航次的全体科学家和船员的辛苦工作。
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图 2 研究剖面温度、盐度和溶解氧垂向变化
Figure 2. Vertical changes of temperature, salinity and dissolved oxygen along the water profiles
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图 3 水体剖面主要离子浓度垂向变化
Figure 3. Vertical changes of major ions concentrations along water profiles
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图 4 水体剖面碳、硼、氯同位素垂向变化
Figure 4. Vertical changes of carbon, boron and chlorine isotopes along water profiles
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图 5 研究剖面与世界海水Na+/Cl−和K+/Cl−的关系
Figure 5. Relationship between the water profiles and the world seawater based on Na+/Cl− and K+/Cl−
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图 6 不同地质储库的碳氯硼同位素对比
Figure 6. Comparison of carbon, chlorine and boron isotopes in various geological reservoirs
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图 7 研究剖面与水体端员对比
a. 水体剖面盐度与δ37Cl参数图，b. 水体剖面盐度与温度参数图。
Figure 7. Comparison between the water from study profiles and end members of different water bodies
a. water salinity versus δ37Cl parameters of the water profiles, b. water salinity versus temperature parameters of the water profiles.
表 1 研究剖面样品碳、氯、硼同位素和离子含量
Table 1 Contents of carbon, chlorine, boron isotopes and ion of the water profiles
水体剖面 深度/ m 盐度/‰ 温度/℃ δ13C/‰ δ11B/ ‰ 误差/(±‰) δ37Cl/‰ 误差/(±‰) Na+/(mg/L) K+/)(mg/L) Ca2+/ (mg/L) Mg2+/ (mg/L) SO42−/ (mg/L) Cl−/ (mg/L) ST2 1 34.57 26.40 −2.45 40.31 0.22 −0.90 0 10.82 0.45 0.41 1.27 2.54 17.16 9.6 34.57 26.39 −4.45 40.19 0.20 −0.74 0.10 10.61 0.49 0.44 1.36 2.55 16.63 18.9 34.57 26.34 −3.65 40.63 0.10 −0.77 0.03 10.76 0.45 0.40 1.26 2.36 15.26 47.8 34.60 26.34 −2.69 40.51 0.15 −0.40 0.05 10.88 0.43 0.38 1.21 2.33 13.88 99.5 34.73 24.62 −4.55 40.55 0.04 −0.94 0.01 11.01 0.44 0.39 1.23 2.47 14.83 199.5 34.73 18.00 −4.95 40.55 0.09 −0.56 0.05 10.84 0.47 0.42 1.30 2.50 14.96 426.4 34.32 10.20 −3.81 41.02 0.10 −0.94 0.03 10.64 0.48 0.42 1.32 2.61 15.07 653.7 34.33 6.23 −1.96 41.14 0.09 −0.93 0.03 10.43 0.51 0.45 1.41 2.65 15.42 879.7 34.38 4.80 −486 40.70 0.17 −0.80 0.12 10.48 0.51 0.46 1.43 2.72 16.74 927.8 34.38 4.63 −2.46 40.74 0.13 −0.45 0.01 10.62 0.50 0.44 1.38 2.73 15.50 957.2 34.39 4.50 −2.24 40.72 0.25 −0.62 0.09 10.51 0.49 0.44 1.38 2.63 14.86 981.9 34.40 4.44 −2.28 40.85 0.26 −0.75 0.05 10.49 0.51 0.45 1.40 2.71 17.21 ST19 1 34.68 26.32 −3.57 40.65 0.03 −0.85 0.08 10.69 0.49 0.44 1.37 2.67 15.44 9.6 34.68 26.32 −4.41 40.77 0.08 −0.32 0.02 10.85 0.46 0.41 1.28 2.50 16.45 20.1 34.68 26.31 −3.81 40.72 0.07 −0.62 0.15 10.81 0.46 0.41 1.29 2.54 15.83 50 34.66 26.18 −3.97 40.68 0.18 −0.60 0.03 10.82 0.47 0.42 1.30 2.63 15.57 100.5 34.36 24.57 −3.21 40.26 0.06 −0.82 0.15 10.83 0.45 0.41 1.27 2.59 17.37 200.4 34.61 18.30 −4.14 40.81 0.04 −1.07 0.17 10.95 0.45 0.40 1.24 2.49 14.30 428.3 34.34 9.10 −4.14 40.92 0.04 −0.72 0.19 10.78 0.46 0.41 1.26 2.51 14.36 652.7 34.35 5.55 −4.06 40.63 0.10 −0.32 0.01 11.00 0.42 0.37 1.16 2.39 13.51 879.9 34.38 4.70 −2.75 40.54 0.15 −0.47 0.13 10..97 0.42 0.37 1.15 2.35 13.36 932 34.39 4.53 −1.92 40.37 0.07 −0.66 0.26 10.90 0.44 0.39 1.21 2.44 13.77 980.3 34.40 4.36 −4.36 40.69 0.04 −0.95 0.11 10.89 0.43 0.39 1.21 2.42 14.33 ST19 997.1 34.40 4.35 −4.16 39.85 0.16 −0.86 0.27 10.81 0.50 0.40 1.24 2.52 14.10 CDW 0 28.30 19.10 − − − − − − − − − − − KSW 0～100 34.59±0.14 26.81±1.11 − − − −0.5±0.3 − − − − − − − KTW 100～200 34.73±0.09 20.66±3.40 − − − − − − − − − − − NPSW 0～200 34.70±0.10 18−26 − − − −0.7±0.15 − − − − − − − NPIW 398 34.65 15.30 − − − − − − − − − − − 455 34.60 15.00 − − − − − − − − − − − 505 34.45 12.20 − − − − − − − − − − − 651 34.30 7.00 − − − − − − − − − − − 794 34.17 4.67 − − − − − − − − − − − SCSSW 0～200 34.60±0.10 18.60−26.80 − − − −0.8±0.50 − − − − − − − SCSIW 495 34.43 8.75 − − − − − − − − − − − 795 34.48 5.75 − − − − − − − − − − − 997 34.53 4.53 − − − − − − − − − − − 1 488 34.60 2.93 − − − − − − − − − − − 注：黑潮表层水（KSW）与黑潮热带水（KTW）分层数据参考文献[6]和[18]，北太平洋中层水（NPIW）和南海中层水（SCSIW）分层数据参考文献[19−20]。长江冲淡水（CDW）盐度数据和温度数据参考文献[5]，黑潮表层水与黑潮热带水盐度数据和温度数据参考文献[21]。北太平洋中层水（NPIW）盐度数据和温度数据参考文献[22]，南海中层水（SCSIW）盐度数据和温度数据参考文献[23]。黑潮表层水和北太平洋表层水（NPSW）盐度数据和δ37Cl数据参考文献[24]，南海表层水（SCSS）盐度数据和δ37Cl数据参考文献[16]。“−”表示研究区域来源水体没有碳、氯、硼同位素参数和离子含量参数。 
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