THE ORIGIN AND GEOCHEMICAL CHARACTERISTICS OF FE-SI-MN OXYHYDROXIDES AT PACMANUS HYDROTHERMAL FIELD
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摘要: 分析了东马努斯海盆PACMANUS热液区Roger's Ruins和Roman Ruins两个热液点之间拖网取得的Fe-Si-Mn羟基氧化物样品的主量、微量和稀土元素含量。Fe-Si-Mn羟基氧化物样品的微量、稀土元素含量很低,Co/Zn比值较小,生长速率非常快,表明Fe-Si-Mn羟基氧化物样品具有明显的热液成因。大部分样品具有明显的正Ce异常(Ce/Ce*值为1.021~1.769),其Ce的正异常范围(lg 3Ce/(2La+Nd),0.008~0.229)低于典型水成成因的Ce的正异常范围(lg 3Ce/(2La+Nd),0.352~0.637),说明样品受到海水的影响较小。由于出现正Ce异常的样品主要集中在Fe羟基氧化物中,因此,稀土元素的正Ce异常主要受到Fe羟基氧化物的吸附作用和后期成岩作用的影响。TiO2的含量以及Al/(Al+Fe+Mn)比值明显低于火山碎屑物质的TiO2 的含量和Al/(Al+Fe+Mn)比值,表明样品中几乎没有火山碎屑物质的贡献。样品中高含量的Ba很可能来自散落于Fe-Si-Mn羟基氧化物样品中的重晶石以及钡镁锰矿。较高含量的Pb说明早期形成的硫化物并没有带走大量的Pb,相反这些Pb随热液流体喷出进入Fe-Mn羟基氧化物。
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关键词:
- Fe-Si-Mn羟基氧化物 /
- 成因 /
- 地球化学特征 /
- PACMANUS热液区
Abstract: Four Fe-Si-Mn oxyhydroxides dredged from the area between hydrothermal sites of Roger's Ruins and Roman Ruins at the PACMANUS hydrothermal field in the Eastern Manus Basin were analyzed for major, trace and rare earth elements. The low trace metal and REE contents, low Co/Zn ratio and high growth rate indicate a hydrothermal origin. Most of the samples show obvious positive Ce anomalies, of which the ranges (lg 3Ce/(2La + Nd),0.008~0.229) are lower than the range of typical hydrogenic oxyhydroxides (lg 3Ce/(2La + Nd),0.352~0.637). Therefore, the contribution of seawater is very little. The samples with positive Ce anomalies are mainly composed of Fe-oxyhydroxides. It means that the positive Ce anomalies were mainly controlled by the adsorption by Fe-oxyhydroxides and the diagenesis in the later period. The content of TiO2, and Al/(Al +Fe + Mn) ratio were lower than the ratio of volcanic materials, which implies that the contribution of volcanic materials is little. The high Ba contents may be derived from the todorokite and barite scattering in the samples. The high Pb contents reflect that Pb was not incorporated into the sulfides formed in the early period. On the contrary, Pb was incorporated into Fe-Si-Mn oxyhydroxides along with the hydrothermal fluid. -
大尺度洋流控制了海底沉积物组成特征和分布格局，是陆海、海气之间物质和能量交换的载体[1]，而且对全球碳循环也有控制作用，深水中的“老碳”可以通过深部洋流的变化释放到大气中，从而影响全球气候变化[2]。因此，重建中深层水环流的环境效应对于理解不同时间尺度的物质收支平衡、流系格局变化及气候波动均具有重要意义。在地球系统的科学研究中，海洋环境中的氧化还原条件扮演着重要角色，它不仅影响了海洋生物的分布和演化，还控制了各化学元素在海水中的富集、分异和循环[3, 4]。一般来说，被埋藏之后的沉积物逐渐隔断了与外界的氧气交换，其中的有机质在不断被氧化分解的过程中，消耗了残存的氧气或者具氧化性的物质，从而导致沉积物中的氧化还原条件发生了改变[5]。在这个过程中，一些具有变价特征的过渡金属元素会随着氧化还原条件的改变而在孔隙水—固相沉积物之间发生迁移，形成新的分布格局[6]。因此，过渡金属元素在沉积物中的富集水平及其时空变化情况，可以较好地指示沉积物的氧化-还原条件，进而反映海底环境的变化特征。
冲绳海槽位于东海陆架与琉球岛弧之间，连接着中国东部陆架边缘海和西太平洋，其特殊的地理位置使它能够敏感反映海陆相互作用。作为中国东部大陆风化剥蚀物质搬运入海的一个重要的“汇”[7]，海槽内连续的、高沉积通量的沉积物保存着丰富的环境演化信息，提供了高分辨率的古气候和古环境演化记录，晚更新世以来的全球性古气候事件在冲绳海槽几乎都有记录[8]。起源于北赤道流的现代暖流——黑潮是流经冲绳海槽区域的一支重要海流，塑造了该区域重要的沉积环境特征，黑潮的强度变化不仅体现了其源区——热带海区的气候演化，在与陆架水体交换的过程中还记录了大陆气候的影响[9]。因此，根据冲绳海槽沉积物敏感元素及同位素指标变化特征，可以重建研究区沉积过程中的氧化还原状况以及生产力水平，对于分析冲绳海槽中深层水流通、古生产力演化及其对黑潮强度变化的响应机制具有重要意义。
为此，本文以冲绳海槽柱状沉积物为研究对象，恢复中全新世以来黑潮流经区古生产力演化历史，建立中全新世以来与冲绳海槽水体流通有关的氧化还原环境记录，揭示流系格局变化对海洋环境的制约关系，探讨洋流-气候-沉积环境之间的内在联系。
1. 材料与方法
依托中国地质调查局百万比例尺海洋区域调查项目，在冲绳海槽海域获取了一系列沉积物样品。本文选取其中的GHN056-09柱状沉积物进行研究，具体研究区域及采样站位见图 1。GHN056-09柱状沉积物长5.68m，位于黑潮主轴流经区(29°13′5″N，127°41′24″E)，站位水深1036m。对柱状样以2cm等间隔取样进行元素地球化学及年代测试，共获取了6个AMS14C年代学数据、141个粒度和常微量元素数据。
AMS 14C测试：对柱状沉积物大致以100cm为间隔选取了6个层位的样品，从中挑选足量的底栖有孔虫混合种送往美国Beta实验室进行AMS 14C年代分析，原始测年数据使用BetaCal3.21软件校正至日历年龄，Δ R值取(-94±72)a[10, 11]。
粒度测试：测试前先进行样品预处理，分别加入15mL 30%的双氧水和5mL 3 mol/L的稀盐酸浸泡24h，以除去样品中有机质和自生碳酸盐的影响。测试工作在自然资源部第一海洋研究所的海洋地质实验室进行，仪器采用英国Malvern公司生产的Master Sizer 3000型激光粒度仪，粒级分辨率可达0.01Φ。
常微量元素测试：利用多传感器岩芯无损测试系统(MSCL-S, ITRAX CORE SCANNER)对柱状沉积物进行1~2cm间隔的高分辨率磁化率测试、无扰动X光拍照、XRF元素含量测试; 在此基础上，挑取特征层位取样，精确称量0.05g沉积物样品，加入1.5mL HNO3和1.5mL HF在190~200℃温度环境下消解48h，然后定容至50g，上机测试。利用Optima3000电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)测试常量元素Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO、K2O、Na2O、MnO、TiO2和P2O5; 使用动物凝胶法测SiO2; 使用Thermo Fisher Scientific X Series 2型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)测试微量元素Li、Be、Sr、Ba、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Co、Ni、Ga、Rb、Nb、Mo、Cd、In、Cs、Ta、W、Tl、Pb、Th、U、Sc、Y。随机选取10%平行样进行测试，并采用GSD-9国际标准样进行校正，测试工作在自然资源部第一海洋研究所的海洋地质实验室进行。
2. 结果
2.1 年代学
GHN056-09柱状沉积物AMS14C测年数据如表 1所示，根据计算可知，整个柱状沉积物平均沉积速率约为0.09cm/a。柱状样上下两端沉积速率较低，分别为0.07和0.06cm/a，中间层位的沉积速率相对较高，尤其是201~501cm的这段样品，平均沉积速率可达0.11cm/a。本次样品测试取样间隔为2cm，这样GHN056-09柱状沉积物就提供了研究区6235aBP以来平均分辨率为22a的沉积记录。
表 1 GHN056-09柱状沉积物AMS14C年代测试结果Table 1. AMS 14C dating results of core GHN056-09序号 深度/cm 实验室编号 日历年龄/aBP 1 101 434976 1490 2 201 466606 2260 3 301 434977 2890 4 401 466607 3900 5 501 434978 5080 6 561 466608 6130 2.2 岩性和粒度
GHN056-09柱状沉积物岩性较为均一，以褐色黏土质粉砂为主，偶见粗粒级夹层和贝壳碎屑。粒度测试结果表明：柱状样成分以粉砂为主，其含量较为稳定，为58.1%~64.7%，平均含量为61.8%;其次是黏土，含量为11.5%~23.6%，平均含量为19.7%;砂含量略低于黏土含量，为13.7%~23.6%，平均值为18.4%。
由粒度参数测试结果可知，砂、粉砂和黏土的含量垂向变化不大，平均粒径、分选系数、偏度和峰度波动较小(图 2)。平均粒径值集中于5.5~6.7Ф，且自下往上逐渐增大，意味着越接近现代，沉积物的粒径逐渐变细; 分选系数集中于1.6~2.1，且变化幅度不大; 偏度值为-1~1，在中间几个层位出现异常波动; 峰度值为2.2~2.5，整体变化较小。根据粒度参数垂向变化特征，可将整个柱状沉积物大致分为3层：上层0~337cm，中层337~503cm，下层503~568cm。其中上层和下层粒度参数曲线变化平稳，而中层曲线波动相对较大。整体而言，研究区以较细颗粒沉积物为主，指示了相对稳定的低能沉积环境。从海平面变化的角度来讲，全新世中晚期以来的海平面波动很小，仅有约3~4m[12]; 沉积动力和沉积环境也与现代的水动力环境较为一致，中外陆架区主要受控于台湾暖流和黑潮，台风、风暴潮等极端天气事件对水深较大的冲绳海槽的影响很小[13-16]。GHN056-09柱状沉积物岩性特征和粒度结果表明，6235aBP以来研究区域的沉积环境相对稳定，各层位的粒度组成较为一致，主要以细颗粒粉砂组分为主，沉积速率变化不大且沉积序列的连续性好，指示了研究区沉积动力较为单一，基本受控于黑潮。
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图 2 GHN056-09柱状沉积物粒度参数垂向分布Figure 2. Vertical distribution of grain size parameters of core GHN056-092.3 常微量元素
GHN056-09柱状沉积物中常量元素随深度的变化特征见图 3，主要化学成分为SiO2和Al2O3，其变化范围分别为62.78%~69.92%和11.90%~13.24%，平均含量分别为64.54%和12.70%;受生源和自生要素影响的CaO、Na2O、P2O5和MnO，其变化范围分别为6.11%~10.89%、2.63%~3.89%、0.09%~0.14%和0.06%~0.09%，平均含量分别为9.74%、3.25%、0.12%和0.07%;而能够反映生产力和氧化还原环境的元素V、Cr、U、Mo、Co、Th含量较低，其平均值分别为88×10-6、54.01×10-6、2.78×10-6、1.19×10-6、12.35×10-6和9.80×10-6。
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图 3 GHN056-09柱状沉积物常微量元素垂向分布Figure 3. Vertical distribution of major and trace elements in core GHN056-09所研究常微量元素垂向分布上变化显著，大致以70、270和425cm为分界线，将整个柱状沉积物分为4层，表层和次表层常微量元素变化较小，尤其是次表层，所研究元素含量波动极小，而底部两层变化趋势明显，且最底部变化幅度最大。
3. 讨论
元素地球化学是研究地球系统中化学元素的分布、迁移和演化的方法。沉积物中地球化学元素组成和时空分布受气候和环境因素控制，气候和环境因素的变迁直接影响沉积物中的富集、迁移和沉积状态，因此沉积物中的元素含量组成具有特定的地质意义，研究其组合的时空变化规律，可以揭示沉积物的物质来源、沉积环境和气候特征及其主要控制因素[17, 18]。而对环境敏感的元素由于其本身的特性，其比值不仅可以表明元素的富集或分散程度，还可以广泛应用于古海洋学研究，指示历史时期海洋沉积环境特征。大量研究表明U/Th、V/Cr、Ni/V、V/(V+Ni)等指标可以作为古底层水氧化还原环境重建的有效替代指标[19-23]，并在亚洲大陆边缘重点海域得以应用，取得了很好的研究成果[3, 24, 25]。另外，海洋沉积物中Mn含量可灵敏地指示古气候变化，当沉积环境处于湿热气候期时，Mn含量值相应较高; 而沉积环境处于干冷气候期时，Mn含量相应较低[17, 26-29]。总体而言，沉积物氧化还原环境的演化实际上反映了研究区底层水通风历史的变化，而其又与表层水环流及气候变化有关。冲绳海槽气候变化与黑潮强度关系密切，Jian等的研究表明，全新世以来黑潮强度减弱事件分别发生在9400、8100、5900、4600、3300、1700以及600aBP，存在明显的1500和700~800a周期[30]。在晚全新世的“普林虫低值事件”中，伴随着西太平洋气候变冷，黑潮强度曾在约460和3300aBP这两个时间段前后出现两次明显的减弱[31]。全新世的8200aBP冷事件是全球性的气候事件，在黑潮区同样得到了较好的记录，该段时间黑潮强度较弱[32]。这种区域性甚至全球性的古气候事件都完整地保存在冲绳海槽区的沉积记录里，说明黑潮流域的环境演化能够很好地响应全球变化与海气相互作用过程。
GHN056-09柱状沉积物中MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr这3个地球化学指标的变化曲线如图 4所示，根据曲线波动情况，结合调查区温度重建结果，可将近6235aBP以来研究区的环境演化划分为3个阶段：
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阶段1(1830aBP至今)：MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr波动显著，且变化趋势非常接近，指示了气候和海洋环境变化剧烈，同期的红原泥炭纤维素氧同位素指示的距今6ka温度变化幅度很大[33]，东海内陆架古气候序列重建结果也揭示了近2ka以来存在7个冷暖交替旋回，指示了东部海域气候变化的不稳定性[34]，而同期的黑潮强度重建结果同样揭示其波动较大的特征[35]。该段时间出现的MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr峰值指示的高生产力、强还原环境的沉积事件R1(260aBP)和R2(1200aBP)同样得到了温度记录的支持，竺可桢温度变化序列指示了1250~950、250~150aBP为中晚全新世温暖期，温度变化距平可达1℃以上[36]。敦德冰芯记录同样指示了1200和400aBP之间中国大陆温度较高[37]，这可能揭示了西太平洋周边区域陆海气候变化控制因素的一致性。另外，由研究区海水温度结果可以推测，R1事件可能是小冰期事件之间的过渡期，其最大升温幅度可达2℃[38, 39]。值得一提的是，本文的地球化学指标揭示的近1ka以来海洋环境变化特征与东海陆架济州岛西南部泥质区沉积物敏感粒级反演的东亚季风极端事件发生时间较为接近，指示了西太平洋边缘海气候变化的区域性特征[40]。
阶段2(4000~1830aBP)：MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr值偏低，指示了低生产力和弱还原性特征，黑潮强度减弱也是从4000aBP开始[35]，温度降低幅度接近2℃[32]，而冲绳海槽地区岩心记录的“普林虫低值事件”也主要发生在这段时间，反映当时的海水表层水温较低[30]，而同期有机质贡献量的减少也指示了冲绳海槽上升流较弱的趋势[4]，海洋环境变化对海底沉积物地球化学组成产生了显著影响。但在3个地球化学指标总体偏低的情况下也出现了两个相对高值事件，分别为R3(2125aBP)和R4(2700aBP)。其中R3(2125aBP)期间，东海内陆架古季风重建结果也显示2.1~1.95kaBP东亚冬季风整体较弱且变化不大，气候相对温暖和潮湿[41]，而中国历史文献记录也表明该段时间气候温暖，对应于汉朝温暖期[36]。而R4(2700aBP)时期，金川泥炭指示的环境平均气温也有所上升，环境相对湿度也处于上升期[42]，同期的东海内陆架沉积记录指示的化学风化作用也较强[43]。
阶段3(6235~4000aBP)：U/Th和V/Cr值高，平均可达0.3和1.72，指示了研究区的相对还原程度较强，而MnO/Al2O3则表现出逐渐降低的趋势，表明该段时间生产力水平高并逐渐减弱的过程。古海洋重建结果显示6235~4000aBP冲绳海槽表层海水温度平均值为24.8℃[40]，处于中全新世以来的温暖期。黑潮反演结果表明其强度自中全新世逐渐增强，并在4000aBP左右达到最强[43]，高温高盐的黑潮水导致该段时间高生产力和还原环境。7000~4000aBP的海洋浮游生物量的增加也指示了该段时间上升流增强[4]，与本文古生产力重建结果一致。这期间研究区还原程度较强的时间段出现在R5(4250aBP)和R6(5700aBP)，黑潮流经区南北温度差的缩小指示了R5和R6事件期间黑潮强度明显增强[44]，且北部海域升温明显[30]。另外，已有研究表明长江下游岸段在5690~5600aBP属于洪水多发期[45]，例如通过对南京宝华山地区的沉积物及埋藏物进行多手段、多指标的综合研究，证实这个地区曾在(5720±80)aBP期间发生过规模较大的山地洪水灾害[46]，这一事件的发生可对长江下游地区以及相关海域产生重要影响，并在一定程度上改变海洋沉积环境。
由此可见，研究区古生产力、氧化还原环境及海水温度等指标记录的古环境变迁情况基本一致，充分说明这些指标受共同的环境因子控制，即在太阳辐射活动的大背景控制下以及区域性的海平面变化和海气相互作用等共同影响下，可导致局部气候的异常波动[47]，这种高分辨率的沉积记录可为我们下一步深入研究大气-海洋不同时间尺度耦合作用及其对全球变化的区域性响应机制提供新的思路。
4. 结论
冲绳海槽黑潮主流经区的GHN056-09柱状沉积物粒度、常微量元素分析结果表明，6235aBP以来研究区沉积环境稳定，以黑潮控制下的半深海—深海沉积为主，沉积物中MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr比值的变化趋势较为相似，证明这些元素地球化学指标可以作为古气候变化的高分辨率替代性指标，可有效指示生产力和氧化还原程度。中全新世以来MnO/Al2O3、U/Th和V/Cr大致可以划分为3个阶段：阶段1(1830aBP至今)的生产力和氧化还原程度强烈波动期、阶段2(4000~1830aBP)的低生产力和弱还原期、阶段3(6235~4000aBP)的高生产力和相对较强还原期。3个地球化学指标可共同识别出的6次极值揭示了同期的相对高生产力和较强还原状态，分别发生在R1(260aBP)、R2(1200aBP)、R3(2125aBP)、R4(2700aBP)、R5(4250aBP)和R6(5700aBP)。元素地球化学替代性指标揭示的古生产力和氧化还原程度与研究区海水温度和黑潮强度的沉积记录较吻合，体现了区域性环境变迁对全球气候变化的响应，但是由于地球科学系统的复杂性，不同的替代性指标都有自身的局限性，所以在下一步的研究中，将明确研究区沉积环境与各替代指标的内在联系，进一步揭示冲绳海槽区洋流-气候-沉积环境之间的相互作用。
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