Characteristics of rare earth elements in the sediment cores from the Okinawa Trough and their implications for sediment provenance
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摘要: 通过对比研究了冲绳海槽南部、中部、北部岩心沉积物的稀土元素(REEs)组成和分异特征, 揭示了冲绳海槽不同区域的物源差异。由于火山物质和周围河流携带的陆源物质贡献程度不同, 各岩心沉积物REE组成存在显著差异。∑REE、∑LREE具由南至北递减的趋势, 北部具相对更高的∑HREE, 南部次之。LREEs与HREEs间的分馏程度, LREEs、HREEs内部分馏程度均由南至北依次减小。从粒度、微量元素和稀土特征参数的垂向变化来看, 岩心S3物源相对单一, 沉积环境随时间变化较小, 主要受长江和台湾河流沉积物控制。岩心S10、S9沉积物来源更为复杂多样(特别是S9), 沉积环境在时间尺度上发生了较大的变迁。岩心S10层位1主要受黄河和长江沉积物控制, 层位2具黄河沉积物和火山物质混合的特征, 岩心S9层位1是黄河沉积物和火山物质混合的结果, 层位2主要受黄河沉积物控制。Abstract: Multiple provenances are confirmed in the Okinawa Trough by a comparative study of the composition and fractionation of rare earth elements (REEs) in the sediment cores from southern, middle, and northern parts of the Trough. Distinctive differences in REEs compositions are discovered in different cores due to the different contribution of terrigenous detrital sediments from surrounding rivers and volcanic sources. The values of ∑REE and ∑LREE decrease from south to north, whereas ∑HREE values are relatively high in the north and followed by the south as the next. The fractionation degree between LREEs and HREEs, and the internal fractionation degrees of LREEs and HREEs decrease from south to north. The vertical variations in grain size, trace elements and REE characteristic parameters suggest that the sediment provenance of Core S3 was rather simple and the depositional environment was relatively stable. It is mainly controlled by terrigenous materials from the Yangtze River and Taiwan rivers. However, the sediment provenance of Core S10 and Core S9 are quite complicated, especially in the core of S9. Provenance changes remarkably with time. Layer 1 of Core S10 principally came from both the Yangtze River and Yellow River, while the Layer 2 has the mixed characteristics of volcanic materials and Yellow River sediments; The Layer 1 of Core S9 is the mixed deposits of volcanic materials and the Yellow River sediments, whereas the Layer 2 is mainly derived from the terrigenous particulate matters from the Yellow River.
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冲绳海槽位于东海大陆架东南侧和琉球岛弧西北侧之间(图 1)，是一个形成于琉球沟-弧体系之后的新生陆内海盆[1, 2]。由于晚第四纪以来的连续沉积作用，海槽为一层巨厚沉积物所覆盖，记录了大量海洋环境变化和沉积物源演化方面的重要信息，是研究西太平洋边缘海陆-海相互作用、古环境变化的理想区域[3, 4]。
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近年来，为了研究冲绳海槽沉积物的组成和来源，学者们尝试用各种研究方法进行了诸多探讨，主要包括磁性矿物学[5]、黏土矿物学[6-10]、元素和同位素地球化学[3, 4, 11, 12]等方法。地球化学研究方面，主要集中于沉积物的稀土元素(REEs)地球化学特征研究。在过去的几十年里，由于稀土元素具有独特的地球化学性质，被学者们作为指示地表化学过程强有力的示踪剂[13, 14]。其在海洋环境方面的应用非常广泛，包括河口水体向海洋输入的陆源物质、海洋循环和海底热液过程等研究[13, 15-18]。同时，稀土元素可以用来指示沉积物源[19-21]。海洋沉积物中稀土元素含量主要受控于物源和矿物学特征，化学风化影响程度较小[19]，粒度和生物物质的影响程度也非常有限[22, 23]。因此，利用稀土元素示踪不同背景下沉积物的来源是切实可行的。
关于冲绳海槽沉积物稀土元素地球化学特征研究的报道非常多，包括表层沉积物[24, 25]，柱状沉积物[12, 26-28]。这些研究认为海槽中沉积物稀土元素特征主要受沉积物组成所控制，沉积物主要由陆源物质、火山物质和生物碎屑组成，陆源物质主要包括中国大陆河流和台湾河流携带的陆源碎屑等。然而，这些认识主要来源于表层沉积物的研究，岩心沉积物研究主要集中在冲绳海槽中部或北部小区域内，缺乏对整个冲绳海槽岩心沉积物的高分辨率对比性研究。因此，本文以冲绳海槽南部沉积物岩心S3为主要研究对象，与中部和北部岩心沉积物(S10和S9岩心)的稀土元素进行对比，探讨三者之间的REEs特征差异，然后与潜在源区物质的REEs参数进行综合性比较，进而从REEs地球化学的角度深度揭示不同源区物质对海槽南部、中部和北部沉积物的贡献程度差异，不同区域沉积环境的差异。
1. 样品和分析方法
本文所选用的沉积岩心S3是由中国科学院海洋研究所的“科学号”考察船于2016年6月在冲绳海槽南部陆坡用重力活塞取样器获取的。岩心S3(24°49′25.34″N、122°37′58.87″E，水深1351m)总长420cm，整体呈青灰色，主要由粉砂和黏土组成，未见明显的火山灰夹层，但在底部出现了砂含量高且颜色较深的特殊层位(分别在313~315cm和388~390cm)，其他层位由顶部至底部沉积物颜色无明显变化(图 2)。
为获取岩心S3的粒度数据，以2cm为间隔取样，共对210个样品进行了粒度分析。在分析前，分别用15%的H2O2、20%的醋酸，对沉积物进行前处理，有效去除沉积物中的有机质、碳酸盐[9]，然后上机测试。分析所使用的仪器是中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室的激光粒度仪Cilas 1190L, 测试范围为0.04~2500μm，分析精度优于2%。为了确定粒度对各岩心元素的控制，同时引用了岩心S10和S9在该实验室测得的粒度数据(其中S10引用了140个数据，S9引用了226个数据)[29, 30]。岩心S10(27°22.02′N、126°04.08′E，水深1474m)总长280cm, 主要由粉砂和黏土组成，颜色变化不大，整体呈深灰绿色。岩心S9(29°23.50′N、128°15.82′E，水深1062m)总长251cm，由于在226cm层位开始结块严重，故本文重点研究0~226cm层位的样品。该岩心以黏土质粉砂为主，颜色无明显变化，整体呈灰绿色。
为获取沉积物岩心S3的微量元素和稀土元素组成，以2cm为间隔取样，共获得210个样品。取2g左右的沉积物全岩样置于洁净的小烧杯中，经45℃恒温烘干后，利用Retsch行星式球磨仪将沉积物研磨成粉末(小于200目)，称取粉末样品40mg于Teflon罐中，向罐中加入1.5mL氢氟酸和0.5mL硝酸，加盖密封后置于电热板上，以150℃加热24h后开盖蒸干，然后加入1mL硝酸溶解残余物，再次蒸干。待冷却至室温后，向Teflon罐中分别加入1mL去离子水和1mL硝酸，置于加热板上150℃加热12h使样品完全溶解后，用去离子水稀释至约40g，准备上机测试。各样品的微量元素和稀土元素(La-Lu)含量由ICP-MS测得，分析测试在中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室完成。本文选取了美国地质调查局提供的BCR-2、BHVO-2和中国大洋矿产资源研究与开发协会提供的GBW07316、GBW07315作为标准物质，以保证测试分析结果的可靠性，测试过程中每隔10个样品测一个重复样，样品的分析精度通常优于5%。此外，本文引用了之前在该实验室用类似方法测得的冲绳海槽中部和北部岩心沉积物S10、S9的稀土元素和部分微量元素数据(其中S10引用了280个层位的数据，S9引用了前226个层位的数据)[29, 30]，以探讨海槽不同区域岩心沉积物的稀土特征和微量元素组成差异。并结合前人研究的长江、黄河和台湾河流沉积物及火山物质中的稀土元素数据[22, 31-33]，揭示海槽不同区域沉积物的来源差异和沉积环境变化。
2. 结果
2.1 粒度组成特征
岩心S3、S10和S9沉积物类型剖面图如图 2。岩心S3和岩心S10类似，主要由黏土和粉砂组成，只有少数层位出现了砂，沉积物类型主要为黏土质粉砂。岩心S3在底部的313~315cm和388~390cm层位砂含量显著增加，初步判断为两个较小的浊流沉积层[34]，其他层位黏土和粉砂含量仅在小范围内变化，其中黏土含量为9.04%~17.00%，均值为13.08%(n=208)，粉砂含量为83.00%~90.96%，均值为86.90%(n=208)。岩心S10在20~90cm层位黏土含量略低于其他层位，黏土和粉砂含量变化范围略大于S3，其中黏土含量为4.47%~18.30%，均值为10.86%(n=140)，粉砂含量为80.18%~94.60%，均值为88.76%(n=140)。岩心S9黏土和砂含量明显较S3和S10高，从顶部至底部黏土含量有降低的趋势，变化范围为9.40%~34.73%，粉砂含量为61.71%~87.46%，几乎所有层位均有砂存在，且上半段略低于下半段，平均含量为6.04%(n=226)(图 2)。
各岩心平均粒径差异较大(图 3)。岩心S3除两个浊流层平均粒径较大外[34]，平均粒径自上而下均在小范围内变化，介于11.18~19.33μm之间(图 3a)。岩心S10粒径变化范围略大于S3，为11.13~29.27μm，S10上部各层位平均粒径较下部层位高(图 3b)。岩心S9平均粒径由底部至顶部有逐渐降低的趋势，平均粒径变化范围为6.61~22.48μm(图 3c)。
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2.2 微量元素组成特征
岩心S3、S10和S9中微量元素Th、Sc、Nb、Ta、Zr、Hf随深度变化如图 3。结合各岩心的粒度数据和稀土特征参数变化，岩心S3可分为3个层位(图 3a):层位1(420~314cm)，层位2(314~142cm)，层位3(142~0cm)。岩心S10可以分为两个层位(图 3b):层位1(280~88cm)，层位2(88~0cm)。岩心S9可以分为两个层位(图 3c):层位1(226~80cm)，层位2(80~0cm)。
岩心S3中的Th、Sc、Nb、Ta含量具有一致的变化特征，在层位1缓慢增大，而层位2和3中无明显变化。Zr、Hf变化趋势类似，层位1中缓慢递增，层位2和层位3中较为稳定，但是层位3的含量整体较层位2低。值得一提的是，在浊流层1中各微量元素含量明显降低，在浊流层2中则与相邻层位相近(图 3a)。
岩心S10中的Th、Nb、Ta含量随深度变化特征类似，在层位1中间部分略高，整体在小范围内波动，而层位2由下至上具有明显的递增趋势。Zr、Hf的变化趋势极为相似，层位1由下至上两元素的含量无明显变化，而层位2具有明显递减的趋势。S10中的Sc在层位1中变化较小，在层位2中表现为先增后减的特征(图 3b)。
岩心S9中的Th、Nb、Ta含量垂向变化特征类似，在层位1中的含量整体低于层位2，在层位2中的变化范围明显较层位1小。Zr、Hf变化特征与Th、Nb、Ta相反，在层位2中的含量整体较层位1低，且两元素含量在层位2中的波动范围小于层位1。除个别样品外，Sc含量在S9中整体变化不大(图 3c)。
2.3 REEs组成特征
本文将稀土元素分为两组，其中La-Eu为轻稀土元素(LREEs)，轻稀土总量用∑LREE表示，Gd-Lu为重稀土元素(HREEs)，重稀土总量用∑HREE表示。稀土元素(La-Lu)总量则用∑REE表示。岩心S3中∑REE、∑LREE和∑HREE随深度变化具有类似趋势(图 3a)，均表现为层位1缓慢递增，层位2和层位3在小范围内波动，而层位3整体上略低于层位2。岩心S10中∑REE和∑LREE变化趋势一致，层位1由底部至顶部先小范围波动，随后有缓慢递减的趋势，而在层位1中又缓慢增加，∑HREE在层位1中变化较为稳定，在层位2则有显著下降的趋势(图 3b)。岩心S9中∑REE和∑LREE具类似的垂向变化特征，层位1整体略低于层位2，层位2的变化范围明显小于层位1，而∑HREE在层位1中整体高于层位2(图 3c)。
S3、S10、S9岩心沉积物的稀土元素组成变化如表 1所示。Ce、La、Nd与其他元素相比含量相对较高，轻稀土元素相对于重稀土元素更为富集。各岩心平均稀土元素总量具有一定的规律性(表 2)，∑REE由南至北依次为168.06、134.30、130.13μg/g，∑LREE由南至北依次为151.93、119.39、113.85μg/g，均为由南至北递减。而∑HREE在北部最高(16.28μg/g)，南部次之(16.13μg/g)，中部的∑HREE(14.92μg/g)最低。数理统计分析结果表明，除Sm、Eu、Gd等元素外，各岩心沉积物REEs含量的标准偏差(表 1)表现为从南部到北部依次递增的趋势，结合各岩心沉积物REEs含量的极值变化范围可以看出南部的岩心沉积物REEs含量变化更为集中，而北部的最为分散。∑LREE-∑HREE图解可以很好地反映这些特征(图 4a)。
表 1 各岩心沉积物和潜在源区物质稀土元素组成(单位:μg/g)Table 1. REEs compositions of sediments in different cores and possible sourcesμg/g La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu 南部S3
(n=210)最大值 41.26 80.44 9.09 33.31 6.52 1.41 5.81 0.86 4.55 0.98 2.67 0.42 2.58 0.39 最小值 30.75 60.56 6.69 25.05 4.89 1.04 4.46 0.66 3.51 0.73 1.96 0.30 1.80 0.27 平均值 36.10 71.23 7.97 29.72 5.70 1.23 5.09 0.76 4.06 0.88 2.38 0.37 2.25 0.34 标准偏差 1.56 3.09 0.35 1.22 0.24 0.07 0.21 0.04 0.19 0.04 0.12 0.02 0.14 0.02 中部S10[29]
(n=280)最大值 33.05 63.65 7.30 27.21 5.39 1.23 5.40 0.91 4.89 1.13 3.19 0.52 3.31 0.51 最小值 20.08 41.93 5.01 20.28 4.14 0.87 4.13 0.55 3.01 0.66 1.81 0.28 1.74 0.26 平均值 28.57 54.62 6.33 24.07 4.74 1.05 4.68 0.68 3.69 0.81 2.22 0.35 2.17 0.33 标准偏差 2.55 4.60 0.45 1.39 0.24 0.07 0.22 0.05 0.25 0.07 0.20 0.04 0.25 0.04 北部S9[30]
(n=226)最大值 31.59 60.20 6.86 26.19 5.30 1.24 5.35 0.90 5.02 1.14 3.15 0.54 3.43 0.52 最小值 14.68 35.73 4.31 16.91 3.55 0.79 3.42 0.55 3.12 0.70 1.95 0.31 1.91 0.29 平均值 26.07 52.48 6.06 23.30 4.85 1.08 4.70 0.74 4.07 0.91 2.51 0.41 2.56 0.39 标准偏差 3.26 4.91 0.46 1.37 0.18 0.07 0.18 0.07 0.38 0.10 0.28 0.05 0.36 0.06 长江沉
积物[22, 31]
(n=30)最大值 44.18 89.73 9.87 37.53 7.27 1.47 6.80 0.95 5.41 1.13 3.13 0.42 2.85 0.41 最小值 33.54 68.15 7.68 29.17 5.61 1.10 5.06 0.67 3.90 0.73 2.28 0.29 1.86 0.28 平均值 39.92 80.34 9.05 34.26 6.60 1.32 5.91 0.85 4.66 0.96 2.76 0.37 2.41 0.36 黄河沉
积物[22, 31]
(n=42)最大值 51.92 106.09 12.27 45.62 8.29 1.32 7.81 1.01 5.95 1.13 3.53 0.50 3.43 0.50 最小值 21.74 43.95 5.06 19.48 3.61 0.79 3.64 0.45 2.81 0.52 1.68 0.20 1.54 0.21 平均值 32.47 64.86 7.88 28.87 5.35 1.05 5.22 0.68 4.09 0.80 2.37 0.33 2.21 0.32 台湾河流
沉积物[32]
(n=38)最大值 76.13 143.70 15.82 54.00 8.58 1.83 8.95 1.16 7.00 1.34 3.97 0.64 4.11 0.67 最小值 25.09 49.40 5.92 22.13 4.26 0.96 3.91 0.66 3.65 0.71 2.19 0.32 2.19 0.31 平均值 41.08 81.38 9.18 34.48 6.24 1.31 6.07 0.88 5.02 0.95 2.85 0.43 2.83 0.43 海槽岩石[33]
(n=21)最大值 25.56 56.52 6.94 28.29 6.70 1.77 6.90 1.22 8.02 1.77 5.44 0.88 5.82 0.91 最小值 11.68 26.07 3.39 13.57 2.90 0.72 2.89 0.49 3.14 0.69 2.16 0.36 2.41 0.39 平均值 18.37 39.77 4.87 19.80 4.70 1.18 4.89 0.84 5.39 1.18 3.60 0.58 3.82 0.61 表 2 各沉积物岩心和潜在源区物质稀土元素特征参数及异常指数Table 2. Characteristic parameters and anomaly indexes of REEs in different sediment cores and possible sources∑REE ∑LREE ∑HREE LREE/
HREE(La/Yb)UCC (La/Sm)UCC (Gd/Yb)UCC δCe δEu 南部S3
(n=210)最大值 190.04 172.04 17.99 10.28 1.36 1.02 1.48 1.06 0.77 最小值 143.72 129.39 13.69 8.76 1.02 0.85 1.17 0.96 0.64 平均值 168.06 151.93 16.13 9.43 1.18 0.95 1.31 1.01 0.70 标准偏差 6.88 6.32 0.73 0.30 0.07 0.02 0.06 0.01 0.03 中部S10[29]
(n=280)最大值 152.34 136.68 19.27 9.20 1.20 0.99 1.46 1.02 0.82 最小值 109.21 92.60 12.45 5.29 0.49 0.64 0.83 0.89 0.60 平均值 134.30 119.39 14.92 8.04 0.98 0.90 1.26 0.98 0.68 标准偏差 8.83 9.05 0.93 0.81 0.15 0.06 0.13 0.02 0.04 北部S9[30]
(n=226)最大值 146.70 130.99 19.42 9.13 1.13 0.94 1.37 1.08 0.76 最小值 88.34 75.97 12.37 4.74 0.41 0.58 0.79 0.95 0.61 平均值 130.13 113.85 16.28 7.07 0.77 0.81 1.08 1.01 0.69 标准偏差 9.17 10.00 1.34 1.06 0.18 0.09 0.14 0.02 0.03 长江沉积物[22, 31]
(n=30)最大值 210.92 189.93 20.99 10.13 1.42 0.97 1.57 1.04 0.70 最小值 161.81 146.23 15.26 8.88 1.08 0.80 1.29 0.99 0.60 平均值 189.78 171.50 18.27 9.39 1.22 0.91 1.42 1.02 0.65 黄河沉积
物[22, 31]
(n=42)最大值 249.37 225.51 23.86 10.06 1.23 1.01 1.57 1.02 0.69 最小值 106.49 94.64 11.05 7.99 0.92 0.84 1.16 0.93 0.50 平均值 156.52 140.49 16.03 8.75 1.07 0.91 1.36 0.98 0.62 台湾河流沉积物[32]
(n=38)最大值 323.07 300.06 25.90 13.04 1.84 1.33 1.52 1.06 0.79 最小值 122.28 107.86 14.42 7.48 0.83 0.88 0.95 0.97 0.57 平均值 193.12 173.67 19.46 8.88 1.06 0.98 1.25 1.01 0.66 海槽岩石[33]
(n=21)最大值 155.56 125.53 30.87 5.61 0.49 0.84 0.92 1.03 0.97 最小值 77.08 60.75 12.53 2.96 0.21 0.42 0.65 0.99 0.50 平均值 109.59 88.68 20.91 4.41 0.37 0.62 0.74 1.01 0.76 ![]()
各岩心沉积物的REEs含量与潜在源区长江、黄河、台湾河流表层沉积物及火山物质代表(海槽岩石)的REEs含量相比可以看出(表 2):岩心S3的平均∑REE、∑LREE低于台湾河流[32]和长江表层沉积物[22, 31]，而高于黄河表层沉积物[22, 31]和海槽岩石[33]，∑HREE则低于海槽岩石、台湾河流和长江沉积物，略高于黄河沉积物；岩心S10除了∑REE、∑LREE高于海槽岩石之外，∑REE、∑LREE、∑HREE均低于其他源区物质；S9与S10类似，但其∑HREE却高于黄河沉积物。
2.4 REEs分馏特征
轻重稀土元素的比值(∑LREE/∑HREE)可以更简明地量化REEs的分馏状况[14], 各岩心沉积物的∑LREE/∑HREE差异较大，变化趋势与平均∑REE相同，从南部到北部轻重稀土分馏程度递减，依次为9.43、8.04和7.07。与潜在源区物质相比，S3与长江沉积物(∑LREE/∑HREE=9.39)相近，且高于其他源区的比值。而S10和S9仅高于海槽岩石(∑LREE/∑HREE=4.41)，却低于其他源区的比值(表 2)。
从球粒陨石标准化曲线(图 5a)可以看出所有样品(除海槽岩石外)具有相似的REEs配分模式。整体呈向右倾斜的趋势，其中La-Eu段相对较陡，而Eu-Lu段相对较为扁平，海槽岩石的HREEs分布模式与其他样品相比最为平缓。所有样品均表现为LREEs富集、HREEs亏损，两者富集程度存在差异，其中LREEs的富集程度:台湾河流＞长江＞S3＞黄河＞S10＞S9＞海槽岩石；HREEs的富集程度大致为:海槽岩石＞台湾河流＞长江＞S9＞S3＞S10＞黄河。岩心S10的Eu异常变化范围较大，为0.60~0.82，S9则Ce异常变化范围较大，为0.95~1.08(表 2、图 4b)，所有样品均表现为微弱的Ce异常，中等程度的Eu负异常(表 2)，Eu亏损程度依次为黄河(0.62)、长江(0.65)、台湾河流(0.66)、S10(0.68)、S9(0.69)、S3(0.70)、海槽岩石(0.76)。
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从上地壳标准化曲线可以看出S3与长江、台湾河流类似，均相对于上地壳富集REEs，而S10、S9与海槽岩石类似，均相对于上地壳亏损LREEs，富集HREEs，黄河沉积物除个别元素外REEs富集程度与上地壳相当(图 5b)。S3同台湾河流、长江沉积物样品一样表现为UCC标准曲线中部相对凸起，相对富集Sm、Eu、Gd、Tb等中稀土元素，亏损两侧的LREEs和HREEs，而S9、S10及海槽岩石标准化曲线呈左倾，LREEs相对亏损、HREEs相对富集，且S9比S10更富集HREEs，相对而言黄河沉积物的REEs分馏情况不是很明显。上地壳标准化比值(La/Yb)UCC可以很好地表征LREEs和HREEs的分异程度，(La/Sm)UCC、(Gd/Yb)UCC可以很好地反映LREEs、HREEs内部的分馏状况。岩心S3中(La/Yb)UCC和(Gd/Yb)UCC随深度变化趋势相似，在层位1中小范围波动，层位2中略微减小后增加，层位3中有略微减小的趋势，(La/Sm)UCC自下而上呈递增的趋势(图 3a)。岩心S10中(La/Yb)UCC、(Gd/Yb)UCC和(La/Sm)UCC垂向变化特征类似，在层位1中较稳定，层位2中具有递增的趋势(图 3b)。岩心S9中的(La/Yb)UCC、(Gd/Yb)UCC和(La/Sm)UCC具有一致的垂向变化特征，在层位1中的波动范围较层位2大，且整体数值较层位2小(图 3c)。岩心S3的(La/Yb)UCC变化范围为1.02~1.36，均值为1.18；S10的(La/Yb)UCC变化范围为0.49~1.02，均值为0.98；S9的(La/Yb)UCC变化范围为0.41~1.13，均值为0.77(表 2)。各岩心沉积物(La/Yb)UCC变化范围由南至北增大，均值由南至北减小，(La/Sm)UCC、(Gd/Yb)UCC等稀土参数具类似特征。(La/Yb)UCC-(Gd/Yb)UCC、(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC图解很好地反映了S3、S10、S9岩心沉积物的稀土特征差异，其稀土特征参数与潜在源区物质稀土特征参数的相似程度，很好地揭示了不同源区对各岩心沉积物的贡献程度差异(图 6)。
3. 讨论
3.1 REEs组成的控制因素
独特的地理位置，复杂的洋流系统(图 1)，使得冲绳海槽沉积物具有多来源的特征[37]。长期以来，许多学者就意识到进入冲绳海槽的陆源颗粒物主要来源于东海大陆架，这些沉积物主要来源于中国两大河流，长江和黄河[3, 38-42]，而台湾河流也是海洋中陆源沉积物重要的供给者之一[43]。中国大陆河流与台湾河流每年都会携带大量的陆源碎屑物从河口排泄到海洋中，长江、黄河和台湾河流每年排泄的陆源碎屑物分别为470、1100和210Mt[44]。前人通过沉积物捕获器实验研究证实了河流沉积物是海槽沉积物的重要来源[40]。然而，除了周围河流输入的陆源碎屑物外，火山作用的产物[45]、海底热液活动的产物[11]、风携带的尘埃物质[46]等同样会对海槽沉积物做出贡献。源于海底火山喷发的火山物质，直接散落或者由海水、潮汐等搬运的日本列岛阶段性火山喷发的产物对冲绳海槽沉积物具有重要贡献，海槽中的火山沉积物横向和纵向上分布不均，具有明显的区域性和阶段性特征[47]。因此，火山物质对冲绳海槽南部、中部、北部的贡献存在一定程度的差异。热液活动的产物，很大程度上会与陆源及其他来源的物质同时沉积，导致沉积物中某些元素发生不同程度的富集[11]。本文所选冲绳海槽南部、中部和北部的样品与热液区有一定的距离，所测得的热液异常指示性元素(如Cu、Pb、Zn、As、Sb、Hg)[11]无明显异常，因而可以认为热液物质对各岩心沉积物贡献可以忽略。低海平面时期大陆架外露，所形成的近端风成颗粒物通常粒径较大，且主要是河流携带累积在大陆架上的沉积物。这表明近端风成颗粒物可以忽略，或者视为进入海槽的河流沉积物[4]。因此，本文并没有将亚洲沙尘视为重要的物质来源。
综合所有控制因素，沉积物源被视为稀土元素组成最重要的控制因素[22, 36]。除沉积物源外，影响沉积物中REEs组成的因素还包括源区基岩的成分、矿物组成、化学风化、成岩作用、粒度、人类的活动等[3]。虽然石榴子石、榍石、褐帘石、锆石、独居石等矿物在沉积物中含量较低，但是这些矿物中的REEs含量较高[36]，使得沉积物中REEs总量发生显著分馏[3]。然而，前人发现重矿物对长江、黄河沉积物中REEs的贡献仅有10%~20%，化学风化对沉积物中REEs的影响甚微且几乎不会改变总的REEs模式[22]。本文已将岩心S9结块严重的层位剔除，S3、S10均为正常沉积物，因此可以忽略成岩作用对REEs组成的影响。一般认为REEs组成受粒度影响较大，REEs通常在黏土和粉砂级组分中富集，在砂级组分中相对亏损，这主要是石英和碳酸盐矿物的稀释作用造成的[19, 48]。岩心S3的粒度与∑REE随深度变化关系不明显(图 3a)，相关性较弱(R2=0.15)，说明S3的REEs组成受粒度效应的影响较小。岩心S10层位1粒度与∑REE随深度分布有相反的趋势(图 3b)，有一定的相关性(R2=0.31)，层位2粒度与∑REE垂向上呈一定的规律变化，有较明显的反相关关系(R2=0.70)，说明粒度对层位2的REEs组成遵循粒度控制规律。岩心S9中层位1、层位2平均粒径与∑REE无明显随深度变化的规律(图 3c)，相关性较弱(R2=0.03、0.14)，说明S9不遵循元素粒度控制规律。粒度可能是S10中REEs组成的重要控制因素之一，然而，蒋富清等[27]通过对冲绳海槽岩心沉积物的研究，认为火山物质的加入会使得沉积物粒度增大，REEs的含量降低，而REEs的最主要控制因素是沉积物的组分差异。
根据以上分析，我们认为河流提供的陆源物质和火山物质是海槽沉积物最主要的潜在物源，由于区域上的差异，各河流沉积物和火山物质对海槽沉积物的贡献程度不同，受各种控制因素的影响使得冲绳海槽不同区域的岩心沉积物REEs地球化学特征参数存在显著差异。各岩心沉积物样品均表现为LREEs相对于HREEs富集，且具有与长江、黄河、台湾河流沉积物非常相似的REEs分布特征(图 5)，我们认为河流沉积物主导了冲绳海槽沉积物的REEs地球化学组成，是造成冲绳海槽岩心沉积物REEs特征差异的最重要因素。S10和S9的HREEs变化特征与火山物质有一定的相似之处(图 5)，说明火山物质的加入使得海槽沉积物继承了火山物质的部分REEs特征。
3.2 各岩心地球化学特征及来源差异
高场强元素(如REEs、Th、Sc、Nb、Ta、Zr、Hf等)在沉积过程中具有相对较弱的化学活动性且在海水中的滞留时间较短，可以用于反映初始物质的信息，判定物质来源[49]。岩心S3中∑REE与Th、Nb、Ta具有非常一致的垂向变化趋势(图 3)，表现出显著的正相关关系(R2=0.87、0.92、0.84)。岩心S10和S9具有类似特征，R2分别为0.93、0.94、0.93和0.87、0.90、0.91。Th、Nb、Ta作为典型的陆源物质代表性元素，主要富集在复杂的陆源碎屑矿物组合中[50]，进一步说明各岩心沉积物主要是陆源的，稀土元素组成主要受陆源物质控制。岩心S3中Zr、Hf含量和∑REE、Th、Nb、Ta随深度变化特征相似，很大程度上说明S3中Zr、Hf主要由陆源碎屑锆石提供，然而岩心S10、S9中Zr、Hf含量和∑REE、Th、Nb、Ta随深度变化表现出截然相反的特征，说明S10、S9中锆石除了来自陆源碎屑外，还可能来自于火山物质[29]，火山物质对岩心S10、S9有一定的贡献。
∑LREE-∑HREE、δEu-δCe和UCC标准化图解均可以看出冲绳海槽沉积物岩心S3、S10、S9的REEs存在较大差异。只有对潜在的不同源区和物质端元有全面且深入的认识，才能合理、可靠地解释沉积物物源[4]。由于REEs在表生环境中具有高度保守的地球化学行为，中国大陆河流沉积物、台湾河流沉积物和火山物质的REEs存在显著特征差异，可以用来区分海洋沉积物的来源，推测相应的沉积模式、分散路径和不同源区物质对相邻海域海洋沉积物的贡献程度[32]。前人对潜在源区的研究积累了大量的REEs数据[22, 31-33], 本文希望以潜在源区样品REEs特征参数作为源区物质端元，示踪各岩心中沉积物的来源。其中，台湾河流沉积物REEs分馏程度相对较弱且较为发散，与中国大陆河流沉积物相比，(La/Yb)UCC、(Gd/Yb)UCC相对较低，而长江、黄河沉积物具有相对一致且较高的(La/Yb)UCC、(Gd/Yb)UCC比值，长江沉积物REEs分馏略强于黄河沉积物，海槽火山物质的代表性物质海槽岩石各REEs分馏参数均较低。不同端元物质的(La/Yb)UCC、(La/Sm)UCC、(Gd/Yb)UCC等分馏参数存在差异，这些参数是识别海洋沉积物来源非常好的替代指标[32]。
岩心S3不同层位间粒径、元素组成和稀土特征参数均在小范围内变化(图 2、图 3a、图 4)，说明S3除了发生两次较小的浊流事件外[34]，整体上沉积环境稳定，物源变化较小。其球粒陨石标准化图解表现出明显的陆源属性(图 5a)，平均∑REE介于台湾河流沉积物和长江沉积物之间(表 2)，UCC标准化图解具有与长江和台湾河流沉积物类似的变化趋势和富集特征(图 5b)，说明台湾河流和长江携带的陆源物质可能是S3中沉积物的主要物源。岩心S3 (La/Yb)UCC-(Gd/Yb)UCC散点图主要落在长江区域，部分和台湾河流沉积物重合(特别是层位2)，与火山物质截然不同，同样说明台湾河流和长江沉积物是S3中沉积物的最主要来源。而(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC图解中S3部分样品与黄河沉积物类似，对此我们有两个推论:其一，由于黄河和长江所携带的均为中国大陆碎屑物质，(La/Yb)UCC和(La/Sm)UCC比值具有一定的相似性；其二，虽然黄河三角洲距离冲绳海槽南部较远，其物源特征尚存在争议[4]，近年来也有学者认为在现代的洋流循环体系下，黄河和中国黄土沉积物很难被搬运到冲绳海槽南部[51]，然而从(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC图解来看，黄河输入的陆源物质对冲绳海槽南部沉积物是存在贡献的，有学者通过Sr、Pb同位素研究发现中国黄土(黄河沉积物重要来源之一)对冲绳海槽南部沉积物的贡献高达30%[52]。因此我们认为海槽南部岩心S3与附近1202B孔类似，无明显的火山碎屑和火山灰夹层[53], S3中的沉积物具混合来源特征，主要受长江和台湾河流控制[4, 6]，可能存在黄河沉积物的影响，不同层位沉积物来源相对单一，沉积环境在时间尺度上变化较小。
岩心S10上部层位平均粒径较下部层位高(图 3b)，说明两者之间沉积环境可能发生了较大程度的变迁。不同层位间元素组成和稀土特征参数变化范围较大(图 2、图 4)，同样说明S10垂向上沉积环境发生了变化，不同层位物源存在差异。其球粒陨石标准化图解同样表现出显著的陆源属性(图 5a)，平均∑REE介于黄河沉积物和火山物质之间(表 2)，UCC标准化图解与黄河沉积物和海槽岩石有一定的相似性(图 5b)，说明黄河携带的陆源碎屑可能是重要物源之一，而受钙质组分稀释作用的影响，∑REE低于源区物质，而(La/Yb)UCC值较低很可能是火山物质影响的结果。(La/Yb)UCC-(Gd/Yb)UCC和(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC散点图可以看出不同层位间REEs特征参数变化具有较好的线性关系，且各参数投点具有明显靠近火山物质端元的趋势，海槽中部DGKS9604岩心同样观察到了火山物质的存在[3]，说明火山物质对海槽中部沉积物的影响是普遍存在的。S10层位1主要落在黄河沉积物区域，部分与长江物质重合，说明中国大陆物质是层位1中沉积物的主要来源。层位2与层位1差异较大，散点图介于黄河沉积物和火山物质之间，部分与台湾物质相似(图 6)，我们推断层位2受火山物质影响较大，继承了火山物质部分REEs特征，其沉积物组成是由火山物质和黄河沉积物两个物质端元混合而成，期间可能有少量台湾物质的加入，而长江沉积物的影响较小。前人的研究结果也同样佐证了这一观点:由于7.3ka以来，黑潮的主轴进入冲绳海槽[54]，此时的海平面已处于高水位期，黑潮可以将台湾源的细粒陆源颗粒物向北搬运到冲绳海槽，受黑潮的影响，长江河流输入的陆源碎屑可能会被阻隔于内陆架[3]。因此我们认为层位1主要受黄河沉积物控制，有部分长江物质加入；层位2垂向上受不同程度的火山物质影响[29, 45]，是陆源和火山源物质同时沉积的结果。层位1与层位2截然不同的REEs特征反映了海槽中部沉积历史的演化，来源复杂多样，两个阶段沉积物源存在较大差异。
岩心S9与岩心S10类似，平均粒径由底部至顶部有逐渐降低的趋势(图 3c)，也间接说明沉积环境在逐渐更替。不同层位间元素组成和稀土特征参数变化范围较大(图 2、图 4)，说明S9在垂向上物源发生了转变，潜在物源对不同层位贡献程度存在差异。其球粒陨石标准化曲线同样表现出明显的上陆壳特征(图 5a)，UCC标准化图解与黄河沉积物相近，HREEs富集程度具海槽岩石类似特征(图 5b)，(La/Yb)UCC值较S10低(表 2)，说明黄河携带的陆源物质可能是其重要物源，且火山物质贡献程度较S10大。其(La/Yb)UCC-(Gd/Yb)UCC和(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC散点图关联性较好，呈线性展布，线性关系较S10更为明显(图 6)。层位1与层位2分布区域显著不同，其中层位1具有明显向火山物质端元靠近的趋势，部分样品甚至与火山物质具有几乎类似的REEs特征，另一端则靠近黄河沉积物端元，说明S9层位1主要由黄河沉积物和火山物质两个端元混合而成，混合比例在垂向上存在差异，期间火山物质对很多层位有不同程度的贡献。邻近的岩心Y127、PC-1同样报道了大量火山物质的存在[12, 27]，说明海槽北部沉积物普遍受到了火山物质的影响[45]。层位2散点图主要落在黄河沉积物上，说明黄河携带的陆源碎屑是层位2的主要物源，其他端元物质对层位2无明显贡献。台湾河流和长江两个物质端元对层位2贡献较小可能与7.3ka以来黑潮的加强，将长江沉积物阻隔在内陆架外，黑潮强度由南至北减弱，输入冲绳海槽北部的台湾物质较少有关[3, 54]。结合以上分析可以看出S9从层位1到层位2物源变化显著，沉积环境在时间尺度上发生了变迁。
4. 结论
(1) 冲绳海槽南部S3、中部S10、北部S9岩心沉积物REEs组成存在显著差异。整体上看，∑REE、∑LREE由南至北递减，北部具有最高的∑HREE，南部次之。LREEs与HREEs间的分馏程度，LREEs、HREEs内部分馏程度由南至北依次减小。这些差异是由于不同源区贡献程度的差异引起的。
(2) 结合粒度、微量元素和稀土特征参数来看:岩心S3存在两个较小的浊流层，整体上物源较单一，沉积环境较稳定，主要受长江和台湾河流沉积物控制；岩心S10可分为两层，物源存在较大差异，层位1主要受黄河和长江沉积物控制，层位2具黄河沉积物和火山物质混合的特征，可能有少量其他源区物质加入；岩心S9从层位1到层位2物源变化显著，沉积环境在时间尺度上发生了变迁，层位1具黄河沉积物和火山物质混合特征，层位2则主要受黄河沉积物控制。
(3) 冲绳海槽沉积物主要物源包括长江、黄河、台湾河流输入的陆源物质和日本列岛阶段性火山喷发产物。火山物质对海槽北部沉积物贡献程度最大，中部次之，南部几乎不受火山物质影响；台湾河流携带的陆源物质由南至北减小；长江输入的陆源物质对海槽南部贡献较大，中部次之，北部略小；黄河沉积物对海槽中部、北部贡献比例较大，而南部较小。
致谢: 感谢2016年6月海底热液活动调查HOBAB4航次，“科学”号考察船全体队员对样品的获取所付出的辛勤劳动。 -
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图 5 长江[22]、黄河[22]、台湾河流[32]沉积物，S3、S10[29]、S9[30]岩心沉积物和海槽岩石[33]REEs球粒陨石[35]标准化图解(a)以及上地壳[36]标准化图解(b)
Figure 5. Chondrite [35]-normalized pattern(a); UCC[36]-normalized pattern (b) of REEs in sediments from Yangtze River[22], Yellow River[22], Taiwan rivers[32], Core S3, S10[29], S9[30], and rocks[33] from the Okinawa Trough
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图 6 岩心沉积物(S3, S10[29], S9[30])，河流沉积物(长江[22, 31], 黄河[22, 31], 台湾河流[32])，海槽岩石[33](La/Yb)UCC-(Gd/Yb)UCC、(La/Yb)UCC-(La/Sm)UCC差异图解
Figure 6. Discrimination plots of (La/Yb)UCC vs. (Gd/Yb)UCC, (La/Yb)UCC vs. (La/Sm)UCC for core sediments(S3, S10[29], S9[30]), riverine sediments(Yangtze River[22, 31], Yellow River[22, 31], Taiwan rivers[32]), and rocks [33]in the Okinawa Trough
表 1 各岩心沉积物和潜在源区物质稀土元素组成(单位:μg/g)
Table 1 REEs compositions of sediments in different cores and possible sources
μg/g La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu 南部S3
(n=210)最大值 41.26 80.44 9.09 33.31 6.52 1.41 5.81 0.86 4.55 0.98 2.67 0.42 2.58 0.39 最小值 30.75 60.56 6.69 25.05 4.89 1.04 4.46 0.66 3.51 0.73 1.96 0.30 1.80 0.27 平均值 36.10 71.23 7.97 29.72 5.70 1.23 5.09 0.76 4.06 0.88 2.38 0.37 2.25 0.34 标准偏差 1.56 3.09 0.35 1.22 0.24 0.07 0.21 0.04 0.19 0.04 0.12 0.02 0.14 0.02 中部S10[29]
(n=280)最大值 33.05 63.65 7.30 27.21 5.39 1.23 5.40 0.91 4.89 1.13 3.19 0.52 3.31 0.51 最小值 20.08 41.93 5.01 20.28 4.14 0.87 4.13 0.55 3.01 0.66 1.81 0.28 1.74 0.26 平均值 28.57 54.62 6.33 24.07 4.74 1.05 4.68 0.68 3.69 0.81 2.22 0.35 2.17 0.33 标准偏差 2.55 4.60 0.45 1.39 0.24 0.07 0.22 0.05 0.25 0.07 0.20 0.04 0.25 0.04 北部S9[30]
(n=226)最大值 31.59 60.20 6.86 26.19 5.30 1.24 5.35 0.90 5.02 1.14 3.15 0.54 3.43 0.52 最小值 14.68 35.73 4.31 16.91 3.55 0.79 3.42 0.55 3.12 0.70 1.95 0.31 1.91 0.29 平均值 26.07 52.48 6.06 23.30 4.85 1.08 4.70 0.74 4.07 0.91 2.51 0.41 2.56 0.39 标准偏差 3.26 4.91 0.46 1.37 0.18 0.07 0.18 0.07 0.38 0.10 0.28 0.05 0.36 0.06 长江沉
积物[22, 31]
(n=30)最大值 44.18 89.73 9.87 37.53 7.27 1.47 6.80 0.95 5.41 1.13 3.13 0.42 2.85 0.41 最小值 33.54 68.15 7.68 29.17 5.61 1.10 5.06 0.67 3.90 0.73 2.28 0.29 1.86 0.28 平均值 39.92 80.34 9.05 34.26 6.60 1.32 5.91 0.85 4.66 0.96 2.76 0.37 2.41 0.36 黄河沉
积物[22, 31]
(n=42)最大值 51.92 106.09 12.27 45.62 8.29 1.32 7.81 1.01 5.95 1.13 3.53 0.50 3.43 0.50 最小值 21.74 43.95 5.06 19.48 3.61 0.79 3.64 0.45 2.81 0.52 1.68 0.20 1.54 0.21 平均值 32.47 64.86 7.88 28.87 5.35 1.05 5.22 0.68 4.09 0.80 2.37 0.33 2.21 0.32 台湾河流
沉积物[32]
(n=38)最大值 76.13 143.70 15.82 54.00 8.58 1.83 8.95 1.16 7.00 1.34 3.97 0.64 4.11 0.67 最小值 25.09 49.40 5.92 22.13 4.26 0.96 3.91 0.66 3.65 0.71 2.19 0.32 2.19 0.31 平均值 41.08 81.38 9.18 34.48 6.24 1.31 6.07 0.88 5.02 0.95 2.85 0.43 2.83 0.43 海槽岩石[33]
(n=21)最大值 25.56 56.52 6.94 28.29 6.70 1.77 6.90 1.22 8.02 1.77 5.44 0.88 5.82 0.91 最小值 11.68 26.07 3.39 13.57 2.90 0.72 2.89 0.49 3.14 0.69 2.16 0.36 2.41 0.39 平均值 18.37 39.77 4.87 19.80 4.70 1.18 4.89 0.84 5.39 1.18 3.60 0.58 3.82 0.61 
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表 2 各沉积物岩心和潜在源区物质稀土元素特征参数及异常指数
Table 2 Characteristic parameters and anomaly indexes of REEs in different sediment cores and possible sources
∑REE ∑LREE ∑HREE LREE/
HREE(La/Yb)UCC (La/Sm)UCC (Gd/Yb)UCC δCe δEu 南部S3
(n=210)最大值 190.04 172.04 17.99 10.28 1.36 1.02 1.48 1.06 0.77 最小值 143.72 129.39 13.69 8.76 1.02 0.85 1.17 0.96 0.64 平均值 168.06 151.93 16.13 9.43 1.18 0.95 1.31 1.01 0.70 标准偏差 6.88 6.32 0.73 0.30 0.07 0.02 0.06 0.01 0.03 中部S10[29]
(n=280)最大值 152.34 136.68 19.27 9.20 1.20 0.99 1.46 1.02 0.82 最小值 109.21 92.60 12.45 5.29 0.49 0.64 0.83 0.89 0.60 平均值 134.30 119.39 14.92 8.04 0.98 0.90 1.26 0.98 0.68 标准偏差 8.83 9.05 0.93 0.81 0.15 0.06 0.13 0.02 0.04 北部S9[30]
(n=226)最大值 146.70 130.99 19.42 9.13 1.13 0.94 1.37 1.08 0.76 最小值 88.34 75.97 12.37 4.74 0.41 0.58 0.79 0.95 0.61 平均值 130.13 113.85 16.28 7.07 0.77 0.81 1.08 1.01 0.69 标准偏差 9.17 10.00 1.34 1.06 0.18 0.09 0.14 0.02 0.03 长江沉积物[22, 31]
(n=30)最大值 210.92 189.93 20.99 10.13 1.42 0.97 1.57 1.04 0.70 最小值 161.81 146.23 15.26 8.88 1.08 0.80 1.29 0.99 0.60 平均值 189.78 171.50 18.27 9.39 1.22 0.91 1.42 1.02 0.65 黄河沉积
物[22, 31]
(n=42)最大值 249.37 225.51 23.86 10.06 1.23 1.01 1.57 1.02 0.69 最小值 106.49 94.64 11.05 7.99 0.92 0.84 1.16 0.93 0.50 平均值 156.52 140.49 16.03 8.75 1.07 0.91 1.36 0.98 0.62 台湾河流沉积物[32]
(n=38)最大值 323.07 300.06 25.90 13.04 1.84 1.33 1.52 1.06 0.79 最小值 122.28 107.86 14.42 7.48 0.83 0.88 0.95 0.97 0.57 平均值 193.12 173.67 19.46 8.88 1.06 0.98 1.25 1.01 0.66 海槽岩石[33]
(n=21)最大值 155.56 125.53 30.87 5.61 0.49 0.84 0.92 1.03 0.97 最小值 77.08 60.75 12.53 2.96 0.21 0.42 0.65 0.99 0.50 平均值 109.59 88.68 20.91 4.41 0.37 0.62 0.74 1.01 0.76
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