在珠江口盆地东部及西部普遍存在高含CO₂的油气藏^[1-12]，前人对珠江口盆地CO₂的成因及分布规律已取得了一些认识^[1-4,7-11]，认为火山幔源型CO₂主要分布于珠江口盆地坳陷边缘及凸起附近的深大断裂处，这类CO₂的运聚及分布主要受控于地壳深部的幔源火山活动及与幔源型火山活动沟通的深大断裂的发育程度。王振峰指出珠江口盆地东部普遍存在CO₂充注驱替早期油藏圈闭中的油气导致油气重新组合，最终形成现今的含CO₂油藏、含油的CO₂气藏和纯CO₂气藏^[9]。在断裂附近的构造圈闭中，CO₂容易富集并驱替圈闭中已聚集的油气，形成新的油气藏^[9]。随着阳江凹陷勘探开发的深入，发现阳江东凹多口井油气藏中富含CO₂。前人对阳江凹陷的研究工作主要侧重于凹陷的构造、沉积特征及油气成藏条件^[13-15]，而对于阳江凹陷高含CO₂油气藏的流体组分和性质、油气成因及CO₂与烃类流体的动态成藏过程还缺乏系统分析，本次研究通过对阳江东凹高含CO₂油气藏的流体组分、P-T相图、原油生物标志化合物、天然气组分及同位素、流体包裹体的分析，总结了阳江东凹高含CO₂油气藏的类型、CO₂与烃类的成因及来源及高含CO₂油气藏的成藏过程，以期为阳江东凹油气勘探和开发提供理论依据。

1.   区域地质背景

阳江东凹位于珠江口盆地珠一坳陷和珠三坳陷的交汇处，处于阳江一统大走滑断裂带之上，北部毗邻海南隆起和阳春凸起，东接恩平凹陷，南接阳江低凸起和神狐隆起，洼陷呈NE走向，面积约940 km²。阳江东凹自西向东依次分为阳江24洼、恩平20洼及恩平21洼3个次洼（图1）。凹陷经历了晚白垩世—早渐新世裂陷阶段、晚渐新世—中中新世拗陷阶段和晚中新世至今的新构造运动阶段，凹陷内从下到上地层依次为始新统文昌组、始新统恩平组、渐新统珠江组、下中新统珠江组、中中新统韩江组、上中新统粤海组、上新统万山组及第四系^[13]。文昌组、恩平组为主要烃源岩，珠海组、珠江组及韩江组下段为主要储层。

图  1  珠江口盆地阳江凹陷构造单元划分^[13]

Figure  1.  Tectonic division and stratigraphic age representation in Yangjiang Sag, Pearl River Mouth Basin ^[13]

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2.   高含CO₂油气藏的类型

CO₂作为含油气盆地中常见的一种伴生气，在天然气中所占的摩尔百分含量通常低于5%^[16]。阳江东凹在已发现的油气藏中出现了高含CO₂的特征，部分油气藏中CO₂在天然气中所占的摩尔百分含量超过了20%，根据油气藏的流体类型及CO₂的赋存相态将阳江东凹高含CO₂的油气藏分为3类：第一类为EP20-B井ZJ320层含CO₂溶解气的常规油藏（CO₂含量为34.6%～37.3%），第二类为EP20-A井ZJ550层含CO₂溶解气的挥发性油藏（CO₂含量为52%），第三类为EP20-C井WC341层含溶解烃的CO₂气藏（CO₂含量为80%）。

分别对EP20-A井ZJ550层、EP20-B井ZJ320层、EP20-C井WC341层所采集的PVT样进行了油气藏流体高压物性分析，利用实验测试获得的油气藏流体组分组成及P-T相图研究表明（表1、图2），EP20-A井ZJ550层2693.5 m气油比为372.2 m³/m³，地层原油密度为0.5993 g/cm³，死油密度为0.7898 g/cm³（20 ℃，0.101 MPa）。根据气油比及原油密度划分油气藏流体类型的标准^[17]，油气藏流体类型为挥发油，闪蒸气组成中CO₂占51.8%，CH₄占25.1%，井流物组成中C₁+N₂含量为21.76%，C₂-C₆+CO₂含量为56.06%，C₇₊含量为22.18%，根据井流物C₁+N₂、C₂-C₆+CO₂、C₇₊组成的三角图来划分油气藏流体类型，EP20-A处于挥发性油藏的范围（图3）。井流物流体P-T相图判识流体类型最为直观可靠，EP20-A井的流体相态点位于临界点的左侧，地层压力为26.2 MPa，高于饱和压力23.39 MPa，流体具有高体积系数、高饱和压力、高气油比、高收缩性（地层原油体积收缩率为56.23%）等特点，为典型的挥发性油藏的特征。

表  1  油气藏流体高压物性分析数据

Table  1.  Data sheet of high pressure physical property analysis of oil and gas reservoir fluid

井号	深度/m	层段	气油比 /(m3/m3)	体积系数	地层 温度 /℃	地层 压力 /MPa	地层原油 密度 /(g/cm3)	死油密度 （20℃时） /(g/cm3)	井流物组成/mol%			闪蒸气组成/mol%
									C1+N2	C2-C6+CO2	C7+	C1	CO2
EP20-A	2693.5	珠江组下段ZJ550	372.2	2.2845	119.4	26.2	0.5993	0.7898	21.76	56.06	22.18	25.1	51.8
EP20-B	2160	珠江组上段ZJ320	18	1.071	95.33	20.32	0.87	0.9132	9.27	13.4	77.33	35.52	37.28
EP20-C	3271.5	文三段WC341	4472.1	0.0034	142.4	37.09		0.8098	13.21	84.04	2.75	12.7	80

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图  2  EP20-A井流体P-T相图

Figure  2.  Diagram of fluid P-T phase in well EP20-A

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图  3  油气藏流体类型图

Figure  3.  Diagram of fluid type of oil and gas reservoir

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EP20-B井ZJ320层2160 m气油比为18 m³/m³，地层原油密度为0.87 g/cm³，死油密度为0.9132 g/cm³（20 ℃，0.101 MPa），按照气油比及原油密度划分，油气藏流体类型为普通黑油，闪蒸气组成中CO₂占37.28%，CH₄占35.52%，井流物组成中C₁+N₂含量为9.27%，C₂-C₆+CO₂含量为13.4%，C₇₊含量为77.33%，根据PVT井流物C₁+N₂、C₂-C₆+CO₂、C₇₊组成的三角图来划分油气藏流体类型（图3），EP20-B井在三角图中处于油藏的范围。

EP20-C井WC341层闪蒸气组成中CO₂占80%，CH₄仅占12.7%，戴金星将CO₂在天然气中的含量高于60%的气藏定义为CO₂气藏^[18]，因此EP20-C井WC341层属于CO₂气藏。3271.5 m气油比为4472 m³/m³，死油密度为0.8098 g/cm³（20 ℃，0.101 MPa），按照气油比及原油密度划分的油气藏流体类型为凝析气，井流物组成中C₁+N₂含量为13.21%，C₂-C₆+CO₂的含量为84.04%，C₇₊的含量为2.75%，在油气藏流体类型划分三角图中处于凝析气的范围（图3）。

3.   油气成因及来源

3.1   原油母质来源

分别对EP20-A井ZJ550层、EP20-B井ZJ320层、EP20-C井WC341层的油样进行了全油色谱、饱和烃色谱、饱和烃色质及芳烃色质分析。前人对珠一坳陷油气成因来源的研究表明，C₃₀ 4-甲基甾烷、双杜松烷、奥利烷及Ts/Tm的比值是进行油源对比的有效生物标志化合物参数^[6,19-21]。淡水湖泊中的C₃₀ 4-甲基甾烷主要来源于沟鞭藻类，珠一坳陷的原油及文昌组烃源岩中普遍含有高丰度的C₃₀ 4-甲基甾烷。双杜松烷在东南亚地区古、新近系沉积物和原油中分布广泛，是东南亚高等植物树脂输入的标志性化合物^[20]，奥利烷被认为是白垩纪或更年轻时代陆源高等植物输入的标志性化合物，Ts形成于富含黏土矿物的沉积物中，Ts/Tm比值受成熟度和烃源岩沉积环境的影响^[22]。阳江东凹文昌组发育浅湖-半深湖相及半深湖-深湖相两种类型的烃源岩，文昌组浅湖-半深湖相烃源岩生物标志化合物具有高C₃₀ 4-甲基甾烷、高双杜松烷（T）、高奥利烷（OL）、高Ts及高重排霍烷的特征，文昌组半深湖-深湖相烃源岩生物标志化合物具有高C₃₀ 4-甲基甾烷、低双杜松烷、低奥利烷、低Ts及低重排霍烷的特征（图4）。EP20-B井ZJ320层2160 m油藏及EP20-A井ZJ550层2 693.5 m挥发油藏中原油生物标志化合物具有高C₃₀ 4-甲基甾烷、高双杜松烷、高奥利烷、高Ts的特征（图4）， C₃₀ 4-甲基甾烷/C₂₉规则甾烷比值分别为1.2、1.3，双杜松烷T/C₃₀霍烷比值分别为1.2、7.2，Ts/Tm比值分别为1.8、2.5，与文昌组浅湖-半深湖相烃源岩生物标志化合物指纹特征具有相似性，认为该类原油主要来源于浅湖-半深湖相烃源岩。根据甲基菲指数MPI计算出的EP20-B井及EP20-A井原油的成熟度分别为0.92%、0.89%，为烃源岩成熟阶段的产物。EP20-C井WC341层3271.5 m的CO₂气藏中原油生物标志化合物具有高C₃₀ 4-甲基甾烷、低双杜松烷、低奥利烷、低Ts的特征（图4），C₃₀ 4-甲基甾烷/C₂₉规则甾烷比值为2.4，双杜松烷T/C₃₀霍烷比值为0.3，Ts/Tm比值为1.2，与文昌组半深湖-深湖相烃源岩生物标志化合物指纹特征具有相似性，认为该类原油主要来源于半深湖-深湖相烃源岩。甲基菲指数MPI计算出的原油成熟度为0.93%，说明EP20-C井CO₂气藏中的原油为烃源岩成熟阶段的产物。

图  4  原油及烃源岩生物标志化合物指纹特征对比

Figure  4.  Fingerprint characteristics of biomarkers in crude oil and source rocks

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3.2   天然气成因判识

EP20-A井ZJ550挥发油藏、EP20-B井ZJ320油藏、EP20-C井WC341的CO₂气藏中烃类气以甲烷为主，甲烷含量分别为25.13%、38.28%、13.23%，其次为乙烷，非烃气以CO₂为主（表2）。EP20-A井挥发油藏、EP20-B井油藏、EP20-C井CO₂气藏中烃类气体干燥系数分别为57%、83%、67%，依据烃类气体组分特征判识烃类气为成熟原油伴生气（图5）。EP20-B井油藏中δ¹³C₁值为−41.41‰，δ¹³C₂为−27.83‰，EP20-C井气藏中δ¹³C₁值为−46.93‰，δ¹³C₂为−32.5‰，参考戴金星提出的碳同位素划分天然气成因类型的标准^[23]，认为EP20-B井油藏中烃类气为混合成因气，EP20-C井气藏中烃类气为腐泥型原油伴生气（图6）。EP20-A井的天然气仅有组分数据，无同位素数据，无法根据同位素确定天然气及CO₂的成因类型，而前述EP20-A井的原油主要来源于浅湖-半深湖相烃源岩，根据原油的母质来源特征推测EP20-A井的天然气为混合成因气。EP20-A井与EP20-B井的天然气成因类型相似，都来源于浅湖-半深湖相烃源岩生成的混合成因气。EP20-A井烃类气的干燥系数与EP20-B井存在差异，这可能是由于EP20-A井烃类气的成熟度低于EP20-B井，因此EP20-A井的干燥系数更低。EP20-C井3271.5 m气藏中CO₂摩尔百分含量为80.2%，δ¹³C_CO2值为−5.57‰，³He/⁴He值为3.4×10⁻⁶，根据CO₂组分、碳同位素及³He/⁴He值判识，认为EP20-C井CO₂气体属于幔源型无机成因气（图7）。根据EP20-C井CO₂中稀有气体⁴⁰Ar/³⁶Ar计算CO₂生成年龄^[10]：t=[0.466×(⁴⁰Ar/³⁶Ar)×140]×10⁶，CO₂生成年龄为8.9 Ma。EP20-B井PVT转出气中CO₂摩尔百分含量为34.55%，而研究表明有机成因的CO₂ 含量通常低于15%，且δ¹³C_CO2 值小于−10‰，无机成因CO₂ 含量一般会高于15%，且δ¹³C_CO2值大于−8‰，EP20-B井的CO₂为无机成因。EP20-A井仅有CO₂组分数据，天然气中CO₂摩尔百分含量为51.79%，而有机成因的CO₂ 含量通常低于15%，推测EP20-A井CO₂为无机成因气。

表  2  天然气组分及同位素数据

Table  2.  Composition and isotopes of natural gas

井号	深度 /m	层位	样品类型	组分含量/%				干燥系数 /%	δ13C1 /‰	δ13C2 /‰	δ13CCO2 /‰	40Ar/ 36Ar	3He/ 4He	CO2生成年龄 /Ma
				C1	C2	C3	CO2
EP20-A	2693.5	珠江组下段ZJ550	PVT闪蒸气	25.13	6.83	5.47	51.79	57
EP20-B	2160	珠江组上段ZJ320	PVT转出气	38.28	4.47	1.54	34.55	83	−41.41	−27.83	−6.04
EP20-C	3271.5	文昌组WC341	PVT转出气	13.23	2.27	1.62	80.20	67	−46.93	−32.50	−5.57	493	3.40E-06	8.90

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图  5  天然气组分判别成因类型

Figure  5.  Discrimination of genetic types by natural gas components

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图  6  碳同位素判识天然气成因类型

Ⅰ：煤成气区，Ⅱ：油型气区，Ⅲ：碳同位素倒转混合气区，Ⅳ：煤成气和油型气区,Ⅴ：煤成气、油型气和混合气区，Ⅵ：生物气和亚生物气区。

Figure  6.  Discrimination of genetic types of natural gas by carbon isotope

Ⅰ: coal-derived gas; Ⅱ：oil-associated gas; Ⅲ: mixed gas with reversed carbon isotope sequence; Ⅳ: coal-derived gas and(or) oil-associated gas; Ⅴ: coal-derived gas, oil-associated gas and mixed gas, Ⅵ: biogenic and sub-biogenic gas.

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图  7  CO₂成因类型判识

Ⅰ：有机成因二氧化碳区，Ⅱ：无机成因二氧化碳区，Ⅲ：有机成因与无机成因二氧化碳共存区，Ⅳ：有机、无机成因二氧化碳混合气区。

Figure  7.  Discrimination of CO₂ genetic types

Ⅰ: Organic CO₂, Ⅱ: inorganic CO₂, Ⅲ: organic CO₂ or inorganic CO₂, Ⅳ: organic and inorganic mixed CO₂.

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4.   成藏过程

4.1   油气充注期次及时间

对EP20-A井2494、2693.5 m，EP20-B井2162 m及EP20-C井3265～3294.5 m井壁心及岩屑样品进行了流体包裹体观察。显微观察显示（图8a-e），在EP20-A井石英颗粒内成岩裂纹中检测到大量发黄绿色荧光油包裹体，在石英颗粒粒间孔隙中检测到大量黄褐色沥青。对与油包裹体相伴生的盐水包裹体均一温度进行了分析，均一温度分布于86.3～89.8 ℃（表3）。在石英颗粒内成岩裂纹中检测到大量CO₂包裹体，与CO₂包裹体同期的盐水包裹体均一温度分布范围为106.2～113 ℃（表3）。根据与油、CO₂包裹体相伴生的盐水包裹体均一温度并结合软件模拟出的标有等温线的单井埋藏史图，确定EP20-A井存在一期原油及一期CO₂充注，原油的充注时期为12～10.7 Ma，无机成因CO₂充注时期为5.6～1.7 Ma（图9a）。

图  8  EP20-A井、EP20-C井及EP20-B井流体包裹体显微观察照片

UV 表示荧光，TR 表示偏光，5×10 表示显微镜物镜放大倍数；a-b：EP20-A井2494 m石英颗粒内成岩裂纹中检测到大量发黄绿色荧光油包裹体；c-d：EP20-A井2693.5 m石英颗粒粒间孔隙中检测到大量黄褐色沥青；e：EP20-A井2693.5 m石英颗粒内成岩裂纹中检测到CO₂包裹体；f：EP20-C井3294.5.5 m石英颗粒内成岩裂纹中检测到CO₂包裹体；g-j： EP20-C井3271.5 m石英颗粒内成岩裂纹中检测到大量发蓝色-蓝绿色荧光含沥青油包裹体；k-n：EP20-B井2162 m石英颗粒内裂纹中检测到发黄色、蓝绿色荧光油包裹体。

Figure  8.  Micrograph of fluid inclusion in wells EP20-A, EP20-C, and EP20-B

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表  3  盐水包裹体均一温度数据

Table  3.  The homogenized temperature of aqueous inclusions

井名	深度/m	盐水包裹体均一温度/℃	共生类型	时间/Ma
EP20-A	2494	86.3～89.8	油	12～10.7
	2693.5	106.2～113.1	CO2	5.6～1.7
EP20-C	3265～3280	102～116.7, 122.7～124.4	油	12～6, 1.5～0
	3271.5	102.4～117.5, 120～126.6	油	12～6, 4～0
	3280.9	96.7～109.6, 113.6～117.7	油	14～10, 8～6
	3294.5	106.9～108.3, 118.5～122.2	CO2	11～10, 5～1.5
EP20-B	2162	88.3～96.6	油	3～0

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图  9  油气充注期次及时间

Figure  9.  Period and age of oil and gas accumulation

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在EP20-C井石英颗粒内成岩裂纹中检测到大量发蓝色—蓝绿色荧光含沥青油包裹体及CO₂包裹体（图8f-j），根据与油、CO₂包裹体相伴生的盐水包裹体均一温度的分析（表3），结合标有等温线的单井埋藏史图，认为EP20-C井存在两期原油充注，两期CO₂充注，第一期原油充注时期为14～6 Ma，为主要充注期，第二期原油充注时间为4～0 Ma，第一期CO₂的充注时期为11～10 Ma，第二期CO₂的充注时期为5～1.5 Ma（图9b）。

EP20-B井石英颗粒内成岩裂纹中检测到发黄色、蓝绿色荧光油包裹体（图8k-m），但未检测到CO₂包裹体。与油包裹体相伴生的盐水包裹体均一温度分布于88.3～96.6 ℃（表3），根据与油包裹体相伴生的盐水包裹体均一温度，结合标有等温线的单井埋藏史图，认为EP20-B井存在一期原油充注，原油充注时间为3～0 Ma（图9c），CO₂的充注时间无法确定。

4.2   油气藏成因模式

前人研究表明当温度高于31.26 ℃、压力大于7.2 MPa，CO₂不再是气态，而是达到一种“密度接近于流体、粘度接近于气体”的超临界状态，在超临界状态下CO₂对原油中烃类的萃取和抽提能力极强，通常能萃取原油中碳数小于C₂₀的烃类组分，造成CO₂内轻烃富集、重组分残留底部^[16]。CO₂和原油混合并不是一种流体对另外一种流体简单的驱替，而是原油和CO₂动态互溶的过程，原油对CO₂进行溶解，同时CO₂对原油中的烃类进行萃取，最终形成现今的含CO₂的油藏、含油的CO₂气藏及CO₂气藏^[9,16]。表1中EP20-A井ZJ550层挥发油中原油密度为0.7898 g/cm³，EP20-C井CO₂气藏中溶解烃的密度为0.8098 g/cm³，均属于轻质油，体现了CO₂萃取原油中轻质组分的特征。

阳江东凹文昌组半深湖-深湖相烃源岩生成的成熟原油（R_C为0.93%）在14～6 Ma及4～0 Ma通过砂体输导运移至EP20-C井WC341层成藏，无机幔源成因的CO₂在11～10 Ma及5～1.5 Ma充注进入圈闭，由于CO₂量较充足，在充注的过程中不断萃取原油中的烃类，原始油藏最终转化为含溶解烃的CO₂气藏，该气藏中CO₂的摩尔百分含量最高，后期CO₂气体萃取原油中的烃类而导致的重组分沉淀形成沥青质砂岩储层及含沥青油包裹体。

在12～10.7 Ma阳江东凹文昌组浅湖-半深湖相烃源岩生成的成熟原油（R_C为0.89%）通过油源断裂垂向运移至EP20-A井ZJ550层聚集成藏，在5.6～1.7 Ma无机成因的CO₂进入圈闭后与原油发生动态互溶，CO₂的充注强度稍弱于EP20-C井，最终形成了挥发性油藏，该挥发性油藏中CO₂的摩尔百分含量中等。CO₂气体进入油藏后萃取原油中的烃类，而导致重组分沉淀形成沥青，在EP20-A井砂岩储层石英颗粒粒间孔隙中检测到大量黄褐色沥青。

在3～0 Ma阳江东凹文昌组浅湖-半深湖相烃源岩生成的成熟原油（R_C为0.92%）通过油源断裂垂向运移至EP20-B井ZJ320层聚集成藏，晚期无机成因的CO₂充注进入圈闭，CO₂的充注强度最弱，油藏中CO₂的摩尔百分含量最低，少量CO₂溶解于油中，最终形成了含CO₂的常规油藏。

5.   结论

（1）阳江东凹在已发现的油气藏中出现了高含CO₂的特征，高含CO₂的油气藏分为3类：第一类为EP20-B井ZJ320层含CO₂溶解气的常规油藏（CO₂含量为34.6%～37.3%），第二类为EP20-A井ZJ550层含CO₂溶解气的挥发性油藏（CO₂含量为52%），第三类为EP20-C井WC341层含溶解烃的CO₂气藏（CO₂含量为80%）

（2）对这三类高含CO₂油气藏中的油样及气样的地化分析表明，油藏及挥发油藏中原油主要来源于浅湖-半深湖相烃源岩，CO₂气藏中原油主要来源于半深湖-深湖相烃源岩，原油均属于烃源岩成熟阶段的产物，烃类气为成熟原油伴生气，CO₂属于幔源型无机成因气。

（3）EP20-A井存在一期原油及一期CO₂充注，原油的充注时期为12～10.7 Ma，CO₂充注时期为5.6～1.7 Ma。EP20-C井存在两期原油充注，两期CO₂充注，第一期原油充注时期为14～6 Ma，为主要充注期，第二期原油充注时间为4～0 Ma，第一期CO₂的充注时期为11～10 Ma，第二期CO₂的充注时期为5～1.5 Ma。EP20-B井存在一期原油充注，充注时间为3～0 Ma。

（4）CO₂充注进入圈闭后，原油和CO₂发生动态互溶，根据CO₂充注强度的相对大小，分别形成了EP20-C井含溶解烃的CO₂气藏、EP20-A井高含CO₂溶解气的挥发性油藏、EP20-B井含CO₂溶解气的常规油藏。