Alteration of oceanic crust at the Tonga-Kermadec subduction front and its controlling factors
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摘要: 蚀变大洋地壳通过俯冲带进入地幔, 是导致岛弧火山作用的重要物质来源。洋壳蚀变导致的矿物和地球化学组成变化对理解固体地球化学循环具有重要意义。IODP U1365站位位于汤加-克马德克俯冲带前缘的俯冲板片上, 对该站位蚀变玄武岩的研究有助于理解汤加-克马德克俯冲带的俯冲过程。对U1365站位的9件玄武岩样品进行了蚀变产物的主量元素电子探针分析, 并结合全岩主量元素含量, 探讨了低温热液蚀变的影响因素及蚀变产物对化学组成变化的控制。研究表明, 该站位的主要蚀变产物为皂石、绿鳞石、贝德石、沸石、绿泥石、橙玄玻璃、黄铁矿、方解石, 以及铁的氧化物/氢氧化物, 为典型的低温热液蚀变产物组合特征。从岩石单元(熔岩流)边界或裂隙边缘到岩石内部, 蚀变矿物呈现铁的氧化物/氢氧化物—绿鳞石—皂石+黄铁矿的带状分布, 指示了从氧化环境向还原环境的转变。该站位的蚀变类型包括矿物置换、气孔填充及裂隙填充。根据蚀变产物组合及矿物穿插关系, 将U1365站位玄武岩的低温蚀变过程划分为4个阶段:玄武质玻璃橙玄化、氧化蚀变矿物(绿鳞石+铁的氧化物/氢氧化物)的形成、还原蚀变矿物(皂石+黄铁矿)的形成, 以及裂隙的封闭。低温热液蚀变过程对该站位玄武岩化学成分的改变主要体现为K2O、Fe2O3含量的升高及FeO、CaO、Na2O含量的降低, 并且在靠近岩石单元(熔岩流)边界的部位, 样品的蚀变程度更高, 所需的最小水岩比更大, 全岩化学组成的改变也更强烈。蚀变产物的电子探针数据分析显示, K2O主要赋存在绿鳞石和沸石中; Fe2O3主要赋存在铁的氧化物/氢氧化物、橙玄玻璃和绿鳞石中; CaO主要赋存于方解石岩脉中, 在其他蚀变产物中含量极低。该结果可用于解释U1365站位蚀变玄武岩的化学组成变化, 如更容易接触氧化性海水的蚀变样品通常表现为氧化型蚀变产物组合(铁的氧化物/氢氧化物、橙玄玻璃、绿鳞石等), 其全岩组成与新鲜样品相比表现出更强烈的K2O、Fe2O3富集, 说明蚀变类型对于大洋玄武岩的化学组成变化有一定的控制作用。Abstract: Altered oceanic crust is the significant source of the materials subducting into the mantle and cause of volcanisms.The variations in mineral and geochemical compositions that caused by the alterations are crucial for understanding the chemical cycles of the solid earth.IODP Site U1365, located in the subduction slab in front of the Tonga-Kermadec subduction zone, is selected as an ideal place for study of the basalts to reveal the subduction process of the Tonga-Kermadec zone.We analyzed the major elements of alterated products of 9 basalts with electronic probe.Combined with bulk rock geochemical data, we investigated the influencing factors of low temperature alteration, and discussed the control of alteration products on bulk rock geochemical variations.The major products of alteration are recognized as saponite, celadonite, beidellite, zeolite, chlorite, palagonite, phyrite, calcite, and Fe-oxide/hydroxide, which represent a typical type of low-temperature alteration.From the lava boundary and/or vein edge to the center of the rock, aprogressive sequence of dominant secondary mineral assemblage has been identified, which changes from Fe-oxide/hydroxide to celadonite, to saponite+phyrite, indicating a transition from oxidizing condition to reducing condition.The types of alteration include mineral replacement, vent filling, and vein filling.Based on the mineral compositions and intercalating relationships, the alteration processes could be divided into four stages, characterized respectively by palagonitization of basaltic glass, formation of oxidizing minerals (celadonite and Fe-oxide/hydroxide), formation of reducing minerals (saponite and phyrite), and the closing of fractures by calcite veins.The chemical changes of oceanic basalts during the alteration are mainly marked by rising in K2O and Fe2O3, and losing of FeO, CaO and Na2O.The alteration becomes intensified when it closes to the lava boundary, as the minimum water-rock ratio rising up.As the result, it will lead to stronger chemical variations.Electronic Microprobe data analyses show that, K2O is mainly reserved in celadonite and zeonite; Fe2O3in Fe-oxide/hydroxide, palagonite, and celadonite; and CaO in calcite vains but significantly low in other alteration products.This result can explain the chemical variations of the basalts of Site U1365, for instance, the samples, which suffered stronger sea water oxidation, may have more oxydic alteration products (such as Fe-oxide/hydroxide, palagonite, and celadonite) enriched in K2O and Fe2O3, indicating the control of alteration types on oceanic basalt compositions.
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引言
大洋玄武岩是俯冲板片的重要组成部分。这些长期暴露在海底的玄武岩自形成以来就与海水持续发生着水-岩相互作用[1, 2]。这个过程不仅会改变蚀变洋壳的组成, 而且对海水的化学组成也有一定的控制作用[3]。例如, 经过低温海水蚀变的上部洋壳通常会富集来自海水的碱金属元素、Sr、Ba、C、18O和H2O[4, 5, 6, 7]。蚀变洋壳作为俯冲进入地幔或岛弧火山的重要物质来源, 对岛弧火山的地球化学特征具有重要贡献, 而残余的俯冲板块可能是导致上地幔不均一性的原因之一[8]。大规模海底蚀变作用所引起的玄武岩化学组成变化会影响俯冲敏感元素在俯冲过程中的迁移及富集。此外, 蚀变洋壳还是重要的碳的储集区, 在全球碳循环中扮演着重要角色[9]。因此, 对蚀变洋壳的矿物组成和地球化学特征的研究是理解固体地球化学循环的基础。
大洋玄武岩与海水之间的反应可以分为两种:一种是高温热液蚀变作用, 反应温度70~400℃, 多发生在大洋中脊或板内火山附近靠近岩浆活动的区域, 持续时间相对较短[10], 其代表性地貌为海底“黑烟囱”; 另一种是低温热液蚀变作用, 反应温度通常在70℃以下, 持续时间较长[11], 且在海底普遍存在, 其反应深度可达到海底以下500m[3, 11, 12]。由于样品获取方式的特殊性, 目前对洋壳蚀变的研究成果多来自于大洋钻探(DSDP/ODP/IODP)钻取的岩心样品和海底拖网样品。研究显示, 蚀变作用会导致大洋玄武岩的矿物组成和地球化学组成发生改变。在蚀变洋壳中最常见的蚀变产物包括蒙脱石、绿鳞石、皂石、沸石、橙玄玻璃等[13, 14]。蚀变作用通常会造成玄武岩整体Fe2O3、U、K、Rb、Cs等成分的上升, 以及CaO、Na2O、MgO的局部降低[5, 15]。然而, 对于不同蚀变产物对大洋玄武岩化学成分改变的控制作用仍然缺少相关研究。
汤加-克马德克(Tonga-Kermadec)俯冲体系是环太平洋火山带的重要组成部分, 具有典型的“沟-弧-盆”俯冲带结构。IODP U1365站位位于汤加-克马德克俯冲带前缘的俯冲板片上, 其获取的岩心样品代表了进入汤加-克马德克俯冲带的俯冲板片物质。因此, 对U1365站位蚀变玄武岩的研究有助于理解汤加-克马德克俯冲带的俯冲过程。Zhang和Smith[1]曾对U1365站位的蚀变玄武岩进行了岩石学及地球化学研究, 并将其与U1368站位蚀变玄武岩进行对比, 探讨了影响大洋玄武岩低温蚀变作用的因素。本文以U1365站位E孔的大洋玄武岩为研究对象, 在前人研究成果的基础上对U1365站位的蚀变玄武岩进行了进一步的蚀变产物微区分析及蚀变特征讨论, 通过将蚀变产物的主量元素含量与全岩进行对比, 探讨不同蚀变产物组合在蚀变过程中对玄武岩化学组成变化的控制作用。
1. 地质背景
汤加-克马德克海沟位于新西兰的NNE方向, 全长2800km, 是太平洋板块和印度-澳大利亚板块构成的汇聚型边界(图 1)。在海沟的西侧依次分布着汤加-克马德克岛弧、Lau-Havre海槽和LauColville海脊。海沟东侧的Osbourn海槽及Louisville海山链在南纬25°链与海沟相交, 将其分为汤加海沟(北)、克马德克海沟(南)两部分。Osbourn海槽是一个活跃在白垩纪超静磁带期间(125~84Ma)的古洋脊, 约在105~71Ma停止扩张[16, 17]。位于Osbourn海槽南北两侧的Manihiki洋底高原和Hikurangi洋底高原, 以及俯冲体系西侧的Ontong Java洋底高原在分裂之前原是一个整体, 组成了地幔柱头成因的大火成岩省[18, 19, 20]。这个超大洋底高原被两条扩张中心分裂开来, 其中Osbourn海槽将Manihiki和Hikurangi以大约190mm/a的速度分裂开来, 并形成了如今正在向西进入汤加-克马德克俯冲带的俯冲板片。Louisville海山链长约4300km, 在过去的80Ma中由太平洋板片经过一个热点(现今位于Eltanin断裂带和东太平洋海隆的交汇处[21])时不断形成, 其最靠近海沟的海山年龄约为77Ma[22]。有研究表明Louisville海山链已有部分俯冲进入了汤加-克马德克俯冲带, 海山与岛弧的碰撞作用导致汤加和克马德克部分在前弧地形、俯冲板片形态、以及弧后扩张的动力和地震特征上呈现明显差异[23, 24]。
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U1365站位位于Osbourn海槽以北约250km, 汤加-克马德克海沟以东约800km, DSDP 596站位以东1km处(图 1), 站位位于一个相对平缓的地形上, 周围有三座海山, 海山间距约5~8km。站位基底被约71m的沉积物所覆盖, 与全球其他洋壳相比沉积物厚度较薄[25]。Re-Os同位素数据显示, U1365站位玄武岩的年龄为103.7Ma[26]。U1365站位共钻5个钻孔, 其中只有E孔获得了基底岩石。E孔的取心位置位于海底以下71~124m, 钻入基底53.2m深, 共取得39.66m的席状熔岩(取心率74.6%)。根据基底岩石的形态、熔岩流边界、构造特征和斑晶特征将所钻遇的岩石分为了17个岩石单元, 由斑晶含量不同的大块斑状结构席状玄武岩熔岩流(图 2, Unit 1-9, 12, 13, 17)和隐晶质或含少量斑晶的斑状结构的薄层熔岩流(图 2, Unit 10, 11, 14-16)组成[27]。
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图 2 U1365站位E孔钻井剖面图Figure 2. Well log section of Hole E, Site U13652. 样品与方法
我们从IODP U1365站位E孔的岩心选取了9块蚀变特征最明显的玄武岩(表 1)。其在岩心中的位置见图 2。样品分析方法主要为薄片镜下观察及电子探针微区分析。每块蚀变玄武岩样品制备了0.03mm厚的探针薄片, 用于进行微区分析及镜下观察。矿物微区主量元素分析在核工业北京地质研究院分析测试研究中心进行, 所用设备为JXA-8100电子探针分析仪。工作条件为:电压20kV, 束流1×10-8 A, 出射角40°。标准方法采用GB/T 15074-2008电子探针定量分析方法通则, 修正方法采用ZAF法。对于含量大于20%的元素, 分析误差在5%以内。文中用于对比分析的U1365玄武岩样品全岩地球化学测试数据来自Zhang和Smith[1]。用于微区分析的薄片均有对应的全岩地球化学数据。
表 1 U1365站位蚀变玄武岩样品Table 1. Sample list of altered basalts from Site U1365序号 样品ID 顶深/mbsf 底深/mbsf 薄片编号 对应蚀变全岩样品 1 329-U1365E-3R-3-W 33/37 83.54 83.58 P1 2 329-U1365E-4R-1-W 24/25 85.74 85.75 P2 A4 3 329-U1365E-4R-2-W 137/142 88.24 88.29 P3 A5 4 329-U1365E-7R-3-W 2/4 102.37 102.39 P4 A9 5 329-U1365E-8R-1-W 41/47 105.41 105.465 P5 A11 6 329-U1365E-8R-2-W 117/119 107.07 107.11 P6 A12 7 329-U1365E-8R-4-W 8/10 108.62 108.64 P7 8 329-U1365E-11R-2-W 89/93 117.96 118 P8 9 329-U1365E-12R-3-W 128/132 123.59 123.63 P9 3. 结果与分析
3.1 蚀变矿物组合及化学组成
在蚀变现象极少的新鲜样品中, 主要造岩矿物为斜长石、斜辉石和橄榄石, 斜长石斑晶较大。根据与新鲜样品的镜下对比及电子探针主量元素数据(表 2), 在蚀变样品中识别出以下主要蚀变产物(图 3) :
表 2 蚀变产物主量元素的电子探针分析数据Table 2. Electron probe microanalysisi data of major elements of alteration products
(1) 皂石
皂石为富MgO的蒙脱石族矿物, 是最常见的蚀变矿物, 在大部分蚀变样品薄片中都可观察到。所见皂石可分为两种:一种偏光镜下无色至浅黄色, 鳞片状或纤维状, 多单独或与沸石共生充填在孔洞中, 或以集合体的形式置换原生矿物(斜长石); 另一种呈橙红色, 胶状或纤维状, 多分散填充在斜长石晶体之间的缝隙及孔洞中(图 4a, 4e, 4h), 或与铁的氧化物/氢氧化物共生出现在方解石岩脉中。化学成分上具有高MgO的特征。
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图 4 蚀变样品薄片显微照片(单偏光镜下)Pl, 斜长石斑晶; Gl, 玄武质玻璃; Sap, 皂石; Cel, 绿鳞石; Zeo, 沸石; Chl, 绿泥石; Bei, 贝德石; Pyr, 黄铁矿; Cal, 方解石; Pal, 橙玄玻璃; Fe-oxy, 铁的氧化物/氢氧化物Figure 4. Microscopic photos of samples (under polarizing microscope)Pl, plagioclase phenocryst; Gl, basaltic glass; Sap, saponite; Cel, celadonite; Zeo, zeolite; Chl, chlorite; Bei, beidellite; Pyr, pyrite; Cal, calcite; Pal, palagonite; Fe-oxy, iron oxide/hydroxide(2) 绿鳞石
偏光镜下呈鲜艳的黄绿色—绿色, 纤维状、鳞片状或叶片状。有多种产出形式: (1)与铁的氧化物/氢氧化物共生填充在细小的矿脉及孔洞中(图 4f); (2)与方解石共生充填在较宽的脉体中(图 4e); (3)与皂石、贝德石共生, 分散填充在斜长石晶体之间的缝隙及孔洞中(图 4g); (4)呈雾状弥漫在透明皂石中。化学成分上具有高TFeO的特征。
(3) 沸石
偏光镜下无色至浅黄色, 纤维状或鳞片状。多以结晶较好的簇状晶体集合体与皂石共生填充在孔洞中, 或呈针状分散在基质中(图 4b, 4f)。化学成分以高Al2O3、低MgO、TFeO为特征。
(4) 绿泥石
偏光镜下浅黄色至浅绿色, 鳞片状或纤维状。多与沸石共生, 作为斜长石的蚀变产物出现在斜长石晶体的裂隙中(图 4b), 或呈细条状集合体出现在方解石脉体的边缘。化学成分以低TFeO为特征, 且MgO > Al2O3。
(5) 贝德石
贝德石是一种贫铁的蒙脱石族矿物。偏光镜下无色, 绒毛状、土状或云雾状。多呈斜长石假晶出现在斜长石斑晶边缘, 说明为斜长石的交代蚀变产物(图 4b), 或出现在绿鳞石填充物的核心部位(图 4g)。化学成分以极低的TFeO和高Al2O3、MgO为特征, 且Al2O3 > MgO。
(6) 橙玄玻璃
偏光镜下橙色—褐色, 无干涉色。橙玄玻璃为火山玻璃的蚀变产物, 多呈胶状出现在基质中或玻璃边缘(图 4d), 或呈纤维状出现在斜长石雏晶周围(图 4c)。化学成分与玻璃相比表现出TiO2、CaO、NaO的升高。
(7) 铁的氧化物/氢氧化物
偏光镜下鲜红色至不透明, 无干涉色, 纤维状或胶状。多出现在脉体或孔洞中(图 4f)。化学成分极度富集TFeO, 含有少量SiO2、Al2O3、MgO。
(8) 黄铁矿
显微镜下不透明, 常呈细小颗粒状散布在基质中(图 4a, 4h)。电子探针波谱显示Fe、S含量极高, 判断为FeS黄铁矿。常与皂石共同出现。
(9) 方解石
偏光镜下透明无色, 板状或叶片状, 多填充在较宽的岩脉中(图 4e)。化学成分主要为CaO, 含有少量TFeO和MgO。
此外, 在薄片中还观察到了少量伊丁石, 呈颗粒状橄榄石假象。在样品中没有见到明显的高温热液蚀变矿物, 如磁黄铁矿、滑石、伊利石等[10, 32], 说明U1365站位的玄武岩没有经历过高温热液蚀变, 为典型的低温热液蚀变玄武岩。
3.2 蚀变类型分类
根据蚀变产物的发育位置和组合特征, 样品中的蚀变现象可总结为3种类型:
(1) 气孔充填
此类蚀变多出现于具有气孔构造的样品中。充填气孔的矿物组合包括:皂石(图 4h)、沸石、沸石+绿鳞石(图 4g)、沸石+皂石、沸石+绿鳞石+褐铁矿。其中, 沸石多出现在气孔中心。
(2) 岩脉充填
样品中的岩脉其宽度不同, 出现的矿物组合也不同。细小的岩脉多为绿鳞石充填, 岩脉中心有少量褐铁矿及橙色皂石沉淀(图 4f)。在较宽的岩脉中, 从中心到边缘多为方解石+绿鳞石+皂石+褐铁矿的组合(图 4e)。
(3) 矿物置换
参与蚀变的原生矿物包括斜长石、橄榄石、玻璃及基质填充物。斜长石多蚀变为贝德石(图 4b, 4f, 4g), 也有少量蚀变为绿鳞石(图 4g)、绿泥石和沸石(图 4b, 4f)。橄榄石多蚀变为伊丁石、绿鳞石和皂石, 少量蚀变为贝德石。火山玻璃沿裂缝或矿物边缘发生了橙玄玻璃化(图 4c, 4d)。样品中未见斜辉石, 可能全部发生了蚀变, 蚀变产物为分散在斜长石晶体之间的皂石或绿鳞石。
4. 讨论
4.1 蚀变作用的影响因素
近40年来, 通过对大洋钻探计划(DSDP/ODP/IODP)获取的蚀变玄武岩样品的地球化学研究, 使得我们对洋底玄武岩蚀变过程的认识有了显著进展。这些研究揭示了, 随着反应时间的推移, 大洋玄武岩的蚀变环境会从以海水为主导的氧化环境转变为以岩石为主导的还原环境[5, 13, 14, 33]。由于绿鳞石和铁的氧化物/氢氧化物中富集Fe3+, 并且通常在破裂带附近共生, 因此被认为是氧化环境的标志性矿物[13]。皂石在氧化环境和还原环境中都会生成, 而在还原环境中通常与富Fe2+的次生硫化物, 如黄铁矿共生, 因此皂石与次生黄铁矿的矿物组合被认为是还原环境的标志性矿物[6, 13, 33]。受到水岩比影响的蚀变环境氧化还原状态是蚀变矿物形成的主要控制因素[5, 13, 14], 而蚀变过程中的水岩比则受控于岩石本身的结构特征, 如渗透率和孔隙度以及外部因素, 如沉积物盖层和锰结壳的形成[1, 15, 34]。
我们对U1365站位蚀变玄武岩的蚀变特征进行了观察和统计(表 3)。其中, 蚀变程度根据薄片中蚀变产物的总含量进行判断, 蚀变产物总含量越高则代表蚀变程度越高。
表 3 U1365站位玄武岩蚀变特征Table 3. Basalts alteration characteristics at Site U1365薄片编号 位置 蚀变程度 脉体比例% 主要蚀变产物 最小水岩比（（W/R)imim) Sap Cel Zeo Bei Pal Fe-oxy Py K Li Rb Ba P1 上部 中 30 20 5 2 2 无 有 P2 上部 轻 5 10 有 有 0.24 -32.58 32.67 601.18 P3 下边界 重 10 15 5 有 无 1.81 160.61 89.10 1269.34 P4 下边界 重 20 2 2 10 5 50 无 无 12.41 14.32 185.28 16375.49 P5 上边界 重 30 2 2 1 2 50 无 无 14.29 94.17 54.79 53103.80 P6 中部 中 <1 10 10 1 2 无 无 1.08 115.28 278.10 2832.03 P7 下边界 中 10 1 5 20 无 无 P8 中部 中 <1 10 10 有 无 P9 下部 轻 <1 5 有 Zhang和Smith[1]的文章中提供了U1365站位玄武岩的主量及微量元素含量数据, 其中有15组来自同一块岩石的新鲜样品和蚀变样品。我们利用这些样品组的K、Li、Rb、Ba含量数据估算了岩石蚀变所需的最小水岩比。计算方法如下:
设定洋底低温蚀变的水/岩反应体系为封闭体系, 则根据质量平衡假设, 得出W/R关系式[35]如下:
$$ {W_0}c_{{\rm{Wi}}}^0 + {R_0}c_{{\rm{Ri}}}^0 = {W_{\rm{a}}}\mathit{c}_{{\rm{Wi}}}^{\rm{a}} + {{\rm{R}}_{\rm{a}}}c_{{\rm{Ri}}}^{\rm{a}} $$ 假定反应前后岩石和流体的质量都未发生变化, 即:
$$ {W_0} = {W_a},{R_0} = {R_a} $$ 则有:
$$ {\left( {W/R} \right)_{\rm{i}}} = \left( {c_{{\rm{Ri}}}^{\rm{a}} - c_{{\rm{Ri}}}^0} \right)/\left( {c_{{\rm{Wi}}}^0 - \mathit{c}_{{\rm{Wi}}}^{\rm{a}}} \right) $$ 其中, W为参与反应的海水流体的质量; R为参与反应的岩石的质量; W0, Wa分别为反应前、后岩石的质量; R0, Ra分别为反应前、后海水流体的质量; cWi0, cWia分别为反应前、后元素i在海水流体中的浓度; cRi0, cRia分别为反应前、后元素i在岩石中的浓度; (W/R) i为用元素i的浓度求出的“表观”流体/岩石比率。
式中, cRi0, cRia分别采用新鲜样品和蚀变样品的全岩数据, cRi0采用标准海水成分, 数据来自文献[36]。由于无法测得反应后海水流体中的元素浓度, 假设cWia=0, 即海水中的所有元素i全部贡献到岩石中, 得到蚀变反应所需的最小水岩比(W/R) imin。在真实情况下, 反应后的cWia一定大于0, 因此cWia=0时的(W/R) imin仅为理论最小值。本文最小水岩比计算公式为:
$$ {\left( {W/R} \right)_{{\rm{imim}}}} = \left( {c_{{\rm{Ri}}}^{\rm{a}} - c_{{\rm{Ri}}}^0} \right)/c_{{\rm{Wi}}}^0 $$ 计算结果显示在图 2中。
统计结果表明, 对于同一个站位的样品, 其蚀变程度主要受控于两个因素: (1)在岩石单元中的位置:位于岩石单元边界的样品均表现出中度-重度蚀变(P3、P4、P5), 而岩石单元内部的岩石则呈现轻度-中度蚀变。(2)脉体比例:对于处在岩石单元中相似位置的样品, 样品中岩脉比例较高的样品更容易遭受蚀变(P1蚀变程度高于P2, P4蚀变程度高于P7)。从表 3中还可以看出, 在岩石单元的边界部位更容易发育脉体(P1、P5), 可能是由于层状熔岩的边界更容易产生破裂。计算所得的最小水岩比结果表明, 最小水岩比较高的岩石多出现在岩石单元边界的部位(图 2灰色横条所示)。
在蚀变矿物组合上, 轻度蚀变的样品中的蚀变矿物多以皂石为主, 并伴生有次生黄铁矿, 中度蚀变的样品中出现了皂石+绿鳞石的组合, 而在中度-重度蚀变的样品中多为橙玄玻璃+沸石。这说明蚀变程度与蚀变环境也存在着一定的相关性。
根据以上现象可以推断, 在高水岩比的环境中, 蚀变环境多为氧化环境, 岩石更容易遭受重度蚀变, 所形成的蚀变矿物以绿鳞石为主。而在岩石单元内部, 原岩相对致密, 海水在岩石中的扩散大大减弱, 造成了低水岩比的还原环境, 原岩蚀变程度较轻, 且蚀变矿物多为皂石+黄铁矿或皂石+绿鳞石的过渡组合。而橙玄玻璃在重度蚀变样品中的出现, 除了受控于边界部位的高水岩比之外, 还可能与岩浆边界淬冷产生了更多的玻璃质岩石有关。
蚀变环境的氧化态除了受控于水岩比以外, 还会受到水岩反应的影响[33, 37]。在U1365站位蚀变样品中, 被充填的岩脉附近通常会出现不连续的矿物带, 并且从脉体中心向两侧呈现铁的氢氧化物-绿鳞石-皂石+黄铁矿的矿物层序。这表明, 在海水与岩石发生反应的过程中, 海水流体中的氧含量逐渐被蚀变矿物抽取, 因此所形成的矿物也从氧化产物向还原产物过渡。
4.2 蚀变产物对玄武岩成分变化的影响
海底岩石的蚀变源自于海水在岩石中的循环和扩散, 蚀变产物的生成本质上是由于海水与岩石之间发生了化学交换[3, 38]。蚀变玄武岩中的大部分主量元素(如K、Al、Na、Ca)和许多微量元素(如Sr、Ba、LREE)会经历大幅度的重新分布[7]。通常, 主量元素含量的变化与蚀变产物组合会表现出一定程度的相关性[15]。蚀变产物的电子探针微区分析有助于评估不同产物对蚀变玄武岩成分变化的贡献。
玄武岩中的主量元素含量会受到岩浆演化程度的影响。因此, 为了更好地体现主量元素在蚀变过程中的改变, 需要使用蚀变稳定元素进行标准化, 以去除结晶分异作用的影响。研究表明, Ti在低温蚀变作用中能够保持稳定[7]。Zhang和Smith[1]的文章里提供的U1365站位玄武岩主微量数据中, 有15组来自同一块岩石的新鲜样品和蚀变样品。将这些蚀变样品与同组新鲜样品的TiO2进行对比(图 5), 结果表明TiO2在蚀变过程中变化极小。在此基础上, 为了评估蚀变过程中主量元素的变化程度, 使用以下公式对这15组样品对中的蚀变样品进行富集因子计算:
$$ {R_{\rm{x}}}{\rm{ = }}\left( {{A_{\rm{x}}}{\rm{/}}{\mathit{A}_{{\rm{Ti}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}}}} \right)/\left( {{F_{\rm{x}}}{\rm{/}}{\mathit{F}_{{\rm{Ti}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}}}} \right) $$ 式中, Rx为元素x的富集因子, Ax为元素x在蚀变玄武岩中的氧化物的含量, ATiO2为蚀变玄武岩中TiO2的含量, Fx为元素x在新鲜玄武岩中的氧化物的含量, FTiO2为新鲜玄武岩中TiO2的含量。
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在图 6中, 展示了蚀变玄武岩的主量元素富集因子, 即主量元素在低温热液蚀变过程中的富集或亏损情况。可见, 在蚀变玄武岩中, K2O明显富集, 指示了大量来自海水的K的加入。而MnO、MgO、CaO、Na2O变化不大或略有亏损, SiO2及Al2O3变化极小。TFe2O3整体有亏损也有富集, 而FeO明显亏损, Fe2O3明显富集, 说明样品在蚀变过程中发生了Fe2+氧化为Fe3+的化学反应, 以及Fe的淋滤和重新分配[39]。
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图 6 蚀变样品全岩主量元素富集因子图(Rx为元素x的富集因子。A4、A12、A5、A9、A11 代表本文岩石薄片对应的蚀变全岩样品, 灰线代表其他蚀变样品)Figure 6. Major element enrichment factor of altered samples(Rxrepresents the enrichment factor of element X.A4, A12, A5, A9, A11 represent the altered samples which are corresponding to rock sections respectively.Grey lines represent other altered samples)这15组样品中, 有5件蚀变样品对应了本文用于电子探针分析的岩石薄片(P2、P3、P4、P5、P6)。图 6显示, 蚀变最轻的P2对应的全岩样品A4的主量元素除了TFe2O3、Fe2O3和K2O略有升高之外, 其他元素变化极小。中度蚀变的P6对应的全岩样品A12的K2O明显富集, TFe2O3、Fe2O3和CaO略有升高。薄片中显示重度蚀变的P3、P4、P5分别对应的三件全岩样品A5、A9、A11的主量元素变化极大, Fe2O3、K2O强烈富集, FeO严重亏损, 并伴随着MnO、MgO、CaO、Na2O的亏损, TFe2O3变化不大。这说明岩石化学成分的变化会受到蚀变程度的影响。蚀变程度越高, 全岩化学成分的变化越强烈。而在三件重度蚀变的样品中, 蚀变矿物组合为皂石+绿鳞石的P3所对应的全岩样品A5的化学变化最小, 蚀变产物组合为橙玄玻璃+沸石的P4、P5所对应样品的全岩样品A9、A11化学变化最大。这表明, 蚀变矿物组合的不同也会导致全岩化学成分变化程度的不同。
将不同蚀变产物的微区主量元素含量除以对应蚀变样品的全岩TiO2含量, 与蚀变玄武岩的全岩主量元素除以TiO2进行了对比(图 7)。由于电子探针探测无法区分FeO和Fe2O3, 因此只能将微区分析数据和全岩分析数据的TFe2O3进行对比。从图中可知, 蚀变过程中全岩的主量元素变化主要表现为K2O的升高, 以及CaO、Na2O的降低, TFe2O3和MgO的变化不明显。其中, 铁的氧化物/氢氧化物及绿鳞石可能导致全岩TFe2O3的升高, 沸石、贝德石则可能降低全岩TFe2O3 (图 7a)。由于铁的氧化物/氢氧化物及绿鳞石多出现在氧化环境中, 推断其中所含的Fe应为Fe3+居多。K2O的升高主要受控于绿鳞石和沸石, 贝德石及绿泥石也有少量贡献(图 7b)。除方解石以外, 几乎所有蚀变矿物都具有使蚀变玄武岩亏损CaO、Na2O的趋势, 方解石则会提高蚀变玄武岩中的CaO含量(图 7c)。橙玄玻璃与新鲜玄武岩相比, TFe2O3、MgO和K2O的变化不大, 但具有略低的Na2O和CaO。蚀变产物主要为橙玄玻璃的样品(P4、P5)所对应的全岩Fe2O3强烈富集, 指示了橙玄玻璃也产出于氧化环境, 其所含Fe也应以Fe3+为主。
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图 7 蚀变产物与玄武岩全岩主量元素比值对比图(a) TFe2O3/TiO2-MgO/TiO2; (b) Na2O/TiO2-K2O/TiO2; (c) CaO/TiO2-Na2O/TiO2。红色箭头代表从新鲜玄武岩到蚀变玄武岩的主量元素比值变化。全岩数据来自Zhang和Smith, 2014[1]Figure 7. Comparison of major elements of alteration products with bulk rocks(a) TFe2O3/TiO2-MgO/TiO2; (b) Na2O/TiO2-K2O/TiO2; (c) CaO/TiO2-Na2O/TiO2.Red arrows represent the variations in major element ratios from fresh samples to altered samples.Data of bulk rocks are from Zhang & Smith, 2014[1]综上所述, 可以用蚀变产物组合来解释玄武岩蚀变过程的化学变化: (1)对于边界部位蚀变最严重的P4、P5样品, 虽然在火山玻璃橙玄化的过程中TFe2O3变化不大, 但与新鲜海水接触的氧化环境将大量的Fe2+氧化为Fe3+, 引起了FeO的强烈亏损和Fe2O3的强烈富集。在火山玻璃橙玄化, 以及原始矿物蚀变为沸石的过程中, MgO、CaO被淋滤, 导致蚀变全岩MgO的亏损[34]。虽然这两件样品中次生碳酸盐脉体的含量较高, 可以吸收被淋滤出的CaO, 但由于全岩样品在进行前处理时去除了大部分脉体[1], 因此蚀变全岩的CaO含量表现为亏损。同时沸石的形成又吸收了大量来自海水的K+, 因此导致蚀变全岩K2O的强烈富集。(2) P3薄片对应的蚀变样品同样由于靠近岩石单元边界, 氧化性海水将Fe2+氧化为Fe3+, 所生成的Fe3+被绿鳞石吸收, 导致了蚀变全岩FeO的亏损和Fe2O3的富集。同时绿鳞石的形成吸收了海水中的K+, 导致了K2O的富集。(3) P6和P2薄片显示中度-轻度蚀变, 最显著的化学变化体现为全岩K2O的富集, 其中P6蚀变产物主要为皂石及绿鳞石, P2薄片蚀变产物主要为皂石。由于绿鳞石富集K2O的能力更强, 因此P6对应全岩样品的K2O比P2更显著。
4.3 U1365站位蚀变过程
根据U1365站位蚀变玄武岩中的蚀变产物组合、蚀变类型, 以及蚀变产物之间的穿插关系, 可将蚀变作用划分为以下几个阶段:
(1) 玄武质玻璃橙玄化
当枕状熔岩流与海水接触, 边界的淬冷作用形成了玄武质玻璃薄层及大量裂隙。新鲜的含氧海水与玻璃发生橙玄反应, 大量的Fe2+氧化为Fe3+, 并伴随着Mn、Mg、Ca、Na、Al从岩石中淋滤并迁移至附近的裂隙流体中。与此同时, 结晶较差的微晶基质蚀变为沸石, 吸收了大量来自海水的K+, 大幅提高全岩的K2O含量[34, 40]。
(2) 氧化蚀变产物的形成
冷却的含氧海水通过裂隙在岩石中循环, 形成高水岩比的氧化蚀变环境。结晶质玄武岩开始发生氧化反应, 原生铁镁矿物及基质被大量的绿鳞石及少量贝德石、绿泥石置换, 并在脉体及气孔内壁结晶生成次生绿鳞石和铁的氧化物/氢氧化物沉淀。此时, 来自海水的K+和从玻璃蚀变中淋滤的Fe3+被固定下来[41], 原生矿物(如斜长石)的分解导致原岩中CaO的进一步流失[1]。
(3) 还原蚀变产物的形成
由于之前的氧化反应消耗了海水中大量的氧, 以及沉积物盖层和矿物沉淀对裂隙的堵塞, 在远离岩石单元边界和脉体的位置逐渐形成了缺氧的还原环境。原生铁镁矿物和基质, 以及部分已经形成的氧化蚀变矿物被皂石置换, 部分气孔被皂石充填, 并在矿物颗粒之间形成少量次生黄铁矿沉淀。此时, 由于缺少与外界环境的交换通道, 全岩的化学成分基本保持平衡, 只有少量的K2O和FeO被皂石和黄铁矿固定下来[37]。
(4) 裂隙的封闭
随着海水与岩石的不断反应, 海水成分被改变, 裂隙流体中的CaO不断积累, 在蚀变后期形成了方解石沉淀和少量次生黄铁矿[42]。这些方解石填充了裂隙的剩余空间, 最终形成碳酸盐岩脉。另外, 一些十分细小的脉体在氧化蚀变阶段就会被绿鳞石和铁的氢氧化物封闭。
5. 结论
通过对IODP U1365站位玄武岩的蚀变特征研究发现, 大洋玄武岩的低温蚀变并不是一个持续不变的过程, 而是受到了蚀变环境、蚀变程度、矿物组合等因素的影响。其蚀变特征如下:
(1) U1365站位玄武岩的主要蚀变产物包括皂石、绿鳞石、贝德石、沸石、绿泥石、橙玄玻璃、黄铁矿、方解石, 以及铁的氧化物/氢氧化物, 为典型的低温热液蚀变玄武岩。
(2) 越靠近岩石单元边界的部位, 蚀变程度越高, 全岩化学成分的改变也越强烈。从岩石单元边界或裂隙边缘到岩石内部, 蚀变矿物呈现铁的氢氧化物-绿鳞石-皂石+黄铁矿的带状分布, 指示了从氧化环境向还原环境转变的过程。计算所得最小水岩比较高的蚀变样品多位于岩石单元边界附近。蚀变环境的变化取决于反应发生时的氧化态, 而水岩比和蚀变反应对海水中氧的消耗是控制氧化态的主要因素。
(3) 玄武岩在蚀变过程中的化学变化主要体现为FeO的亏损, 以及Fe2O3和K2O的强烈富集。其主量元素的变化主要受控于蚀变产物组合的改变。其中, K2O的富集主要受控于绿鳞石和沸石, Fe3+则主要赋存在铁的氧化物/氢氧化物、橙玄玻璃和绿鳞石中。
(4) U1365站位玄武岩的低温蚀变过程可划分为4个阶段:玄武质玻璃橙玄化、氧化蚀变矿物(绿鳞石+铁的氢氧化物)的形成、还原蚀变矿物(皂石)的形成、裂隙的封闭。在每个蚀变阶段, 由于蚀变产物组合的不同, 全岩化学成分都会发生不同的变化。
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图 2 U1365站位E孔钻井剖面图
岩心剖面图改编自文献[30, 31]; P代指薄片样品编号, A代指全岩样品编号; 最小水岩比由4.1部分中的公式计算所得; mbsf:海底以下深度(米)
Figure 2. Well log section of Hole E, Site U1365
Core section is modified based on references[30, 31]; P refers to numbers of thin sections, A refers to numbers of bulk rock samples; minimum rock-water ratios are calculated by the formula in part 4.1;mbsf:meters below sea floor
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图 4 蚀变样品薄片显微照片(单偏光镜下)
Pl, 斜长石斑晶; Gl, 玄武质玻璃; Sap, 皂石; Cel, 绿鳞石; Zeo, 沸石; Chl, 绿泥石; Bei, 贝德石; Pyr, 黄铁矿; Cal, 方解石; Pal, 橙玄玻璃; Fe-oxy, 铁的氧化物/氢氧化物
Figure 4. Microscopic photos of samples (under polarizing microscope)
Pl, plagioclase phenocryst; Gl, basaltic glass; Sap, saponite; Cel, celadonite; Zeo, zeolite; Chl, chlorite; Bei, beidellite; Pyr, pyrite; Cal, calcite; Pal, palagonite; Fe-oxy, iron oxide/hydroxide
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图 6 蚀变样品全岩主量元素富集因子图
(Rx为元素x的富集因子。A4、A12、A5、A9、A11 代表本文岩石薄片对应的蚀变全岩样品, 灰线代表其他蚀变样品)
Figure 6. Major element enrichment factor of altered samples
(Rxrepresents the enrichment factor of element X.A4, A12, A5, A9, A11 represent the altered samples which are corresponding to rock sections respectively.Grey lines represent other altered samples)
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图 7 蚀变产物与玄武岩全岩主量元素比值对比图
(a) TFe2O3/TiO2-MgO/TiO2; (b) Na2O/TiO2-K2O/TiO2; (c) CaO/TiO2-Na2O/TiO2。红色箭头代表从新鲜玄武岩到蚀变玄武岩的主量元素比值变化。全岩数据来自Zhang和Smith, 2014[1]
Figure 7. Comparison of major elements of alteration products with bulk rocks
(a) TFe2O3/TiO2-MgO/TiO2; (b) Na2O/TiO2-K2O/TiO2; (c) CaO/TiO2-Na2O/TiO2.Red arrows represent the variations in major element ratios from fresh samples to altered samples.Data of bulk rocks are from Zhang & Smith, 2014[1]
表 1 U1365站位蚀变玄武岩样品
Table 1 Sample list of altered basalts from Site U1365
序号 样品ID 顶深/mbsf 底深/mbsf 薄片编号 对应蚀变全岩样品 1 329-U1365E-3R-3-W 33/37 83.54 83.58 P1 2 329-U1365E-4R-1-W 24/25 85.74 85.75 P2 A4 3 329-U1365E-4R-2-W 137/142 88.24 88.29 P3 A5 4 329-U1365E-7R-3-W 2/4 102.37 102.39 P4 A9 5 329-U1365E-8R-1-W 41/47 105.41 105.465 P5 A11 6 329-U1365E-8R-2-W 117/119 107.07 107.11 P6 A12 7 329-U1365E-8R-4-W 8/10 108.62 108.64 P7 8 329-U1365E-11R-2-W 89/93 117.96 118 P8 9 329-U1365E-12R-3-W 128/132 123.59 123.63 P9 
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表 2 蚀变产物主量元素的电子探针分析数据
Table 2 Electron probe microanalysisi data of major elements of alteration products
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表 3 U1365站位玄武岩蚀变特征
Table 3 Basalts alteration characteristics at Site U1365
薄片编号 位置 蚀变程度 脉体比例% 主要蚀变产物 最小水岩比（（W/R)imim) Sap Cel Zeo Bei Pal Fe-oxy Py K Li Rb Ba P1 上部 中 30 20 5 2 2 无 有 P2 上部 轻 5 10 有 有 0.24 -32.58 32.67 601.18 P3 下边界 重 10 15 5 有 无 1.81 160.61 89.10 1269.34 P4 下边界 重 20 2 2 10 5 50 无 无 12.41 14.32 185.28 16375.49 P5 上边界 重 30 2 2 1 2 50 无 无 14.29 94.17 54.79 53103.80 P6 中部 中 <1 10 10 1 2 无 无 1.08 115.28 278.10 2832.03 P7 下边界 中 10 1 5 20 无 无 P8 中部 中 <1 10 10 有 无 P9 下部 轻 <1 5 有
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