Characteristics of organic carbon isotope and the paleoenvironmental significances of loess in Shengshan Island during the Last Glacial Period
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摘要: 黄土沉积中有机碳同位素组成与古气候关系密切,对研究区域环境演变具有重要意义。本文聚焦我国东海嵊山岛末次冰期黄土地层,在磁化率和元素地球化学指标特征分析基础上,开展有机碳同位素组成特征研究。研究结果表明:嵊山岛黄土沉积剖面有机碳同位素组成波动范围−21.63‰~−27.56‰,平均值为−24.88‰,剖面有机碳同位素组成波动偏正;利用端元法对嵊山岛黄土沉积环境中C3/C4植被相对丰度进行估算,揭示沉积地层记录的植被类型是以C3型植被为主导,C4型植被对沉积地层中有机碳同位素的贡献有限;与南京洞穴石笋、苏禄海海洋沉积以及南极Vostok冰芯氧同位素记录对比,显示末次冰期间冰阶时期嵊山岛黄土沉积中有机碳同位素波动是以C3型植被为主导的植被碳同位素对降水条件改变的响应,降水可能是这一时期黄土沉积中有机碳同位素变化的主要影响因素;在末次冰消期阶段,温度有利于C4植被的发育,导致区域C4型植被丰度有所上升,并对沉积地层中有机碳同位素变动的贡献增加。Abstract: The organic carbon isotope composition in loess deposits is closely related to paleoclimate, which is of great significance to the study of regional environmental evolution. The loess deposit of the Last Glacial Period in Shengshan Island in the East China Sea off the East China was studied. The magnetic susceptibility and element geochemistry were analyzed, based on which the organic carbon isotope composition was scrutinized. Results show that since the Last Glaciation, the organic carbon isotope composition in the loess fluctuated from −21.63‰ to −27.56‰ on average of −24.88‰. In general, the value of organic carbon isotope decreased with the increase in burial depth of the loess. In addition, the relative abundance of C3/C4 vegetation in Shengshan Island was estimated by using the end-member method. It was revealed that the C3 plants dominated in the island since the Last Glacial Period, and C4 plants were very limited in the contribution to the organic carbon isotope in the loess deposit. In comparison with the oxygen isotope data of the cave stalagmites in Nanjing, marine sediments from Sulu Sea, and Antarctic Vostok ice core, the loess was deposited during the interstage of the Last Glaciation, and the fluctuation in organic carbon isotope value was resulted mainly from the responses of local ancient C3 plant-dominated vegetation to the variation of precipitation condition. The precipitation was the main influential factor on the organic carbon isotope variation during the period. In the last deglaciation stage, the paleo-temperature favored C4 plants booming, thus the relative abundance of C4 plants increased, and so did their contribution to the fluctuation of organic carbon isotopes in the loess deposits in the island.
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深海黏土广泛发育于底流活跃、生产力较低的大洋盆地中(图1),水深位于碳酸盐补偿深度(CCD)界面以下,沉积速率十分缓慢,普遍存在生物扰动、沉积后改造和沉积间断,其记录的磁性地层通常存在缺失。深海黏土组成物质中包含丰富的黏土矿物(如蒙脱石和伊利石等)和水成组分(如铁锰微结核、沸石和鱼骨/鱼牙碎屑等),同时还受到风尘、火山和热液输入物质的影响[1-3],通常不含微体和超微化石。因此,发展成熟的生物地层学方法通常不能被有效运用。目前,深海黏土年龄框架的构建存在诸多困难和挑战。
20世纪七八十年代,研究者开始在太平洋地区开展深海黏土研究,包括初步的地球化学、矿物组成和岩石磁学分析等[3-4];同时,也进行了多种定年方法的探索和尝试,包括磁性地层、10Be测年、鱼鳞石生物地层、鱼牙87Sr/86Sr定年、恒定Co通量模型等[3,5-8](表1, 图1)。特别是近年来在深海黏土中发现了深海富稀土资源[9-10],再次引起了广泛的研究兴趣;而可靠的年龄框架则是开展相关研究的前提和保障。因此,深海黏土沉积年龄框架的构建就成为要解决的关键科学问题之一。本文对已有的深海黏土定年方法进行了总结,并提出了今后的研究建议。
表 1 部分深海黏土沉积物定年研究总结Table 1. Summary of some pelagic clay dating studies区域和站位 位置 定年方法 年龄范围和或深度 平均沉积速率
/(mm/ka)备注 参考文献 北太平洋
GPC330.33˚N、
157.82˚W鱼鳞石生物地层 上新世—古新世 0.2~0.3 误差约±1~5 Ma [5] 磁性地层 布容极性期
更新世2.2
1.7[7] 鱼牙87Sr/86Sr 用以上两种方法来进行验证 [8] 10Be 0~6 m
6~10 m约1.2
约0.5以1.387 Ma为半衰期重新
进行计算[6] 恒定Co通量模型 晚古新世—中中新世 0.2 显著低于更新世时期的沉积速率 [3] 铱元素异常 异常高值指示K-Pg边界(约65 Ma) [3] 北太平洋
PC0132.5˚N、
141.2˚W鱼牙87Sr/86Sr 0~10.7 m (0~24 Ma) 0.45 误差±1~3 Ma [12] 东赤道太平洋
PC078.8˚N、
135.4˚W鱼牙87Sr/86Sr 0~15 m (0~19 Ma)
0~4 m (深海黏土)
4~16 m (硅质黏土)
0.3
2.0误差<±2 Ma [13] 东赤道太平洋
GC19019.78˚N、
154.97˚W鱼牙87Sr/86Sr 21~32 Ma 2.3 误差约±0.8~3 Ma [14] 西太平洋
WPPC1902-0818.29˚N、
149.84˚E磁性地层 0~6 m (0~2.59 Ma) 2.3 棕黄色深海黏土 [15] 西太平洋
core C20.22˚N、
161.48˚E230Thex
自生10Be/9Be
磁性地层0~3.1 m (0~11.6 Ma)
0~1.2 Ma
1.2~11.6 Ma
1.67
0.125多种测年方法获得的沉积
速率一致[16] 西太平洋
GC1816.90˚N、
162.18˚E自生10Be/9Be
磁性地层
轨道调谐1.8~5.4 m
(11~15.4 Ma)0.1~2.5 [17] 西太平洋
WP4123°N、
158°E鱼牙U-Pb定年 2.2~6.5 Ma 1.4 误差±1~2 Ma [18] 西太平洋
PC1122.98˚N、
154.02˚E187Os/188Os
磁性地层9~12 m 0.43~1.02 假设187Os/188Os识别的E2-E3边界位于磁性地层内某一极性时期 [19-20] 南太平洋
U136522.85˚S、
165.65˚W磁性地层
Co通量模型0~6 m
10~18 m约1
<0.2[21-22] 1. 磁性地层
1.1 磁性地层应用现状
传统意义上的磁性地层根据极性倒转与已建立的标准序列对比来获得对应地层层位的年龄,是深海沉积物最有效的定年方法之一。然而,自然界中存在多种影响磁性地层构建与比对的因素,如成岩蚀变、生物扰动、低沉积速率、沉积间断、粘滞剩磁、剩磁锁定深度等[23-24]。Opdyke和Foster[25]对太平洋20˚N以北的114站深海沉积物进行了古地磁研究,通过磁性地层计算了这些站位布容期内的沉积速率,发现来自更高生产力地区的放射虫软泥和硅藻软泥记录的天然剩磁(NRM)更加稳定,而深海红色黏土的记录则表现为不稳定(主要指天然剩磁方向不稳定)。Kent和Lowrie[26]在此基础上进一步统计和划分出磁性稳定-不稳定转换的沉积物分布区域,其主要位于20˚~40˚N,该区域内的大部分沉积物位于3 mm/ka等沉积速率线以下,而区域外部磁性稳定的沉积物沉积速率基本大于3 mm/ka。类似地,Yamazaki 和 Ioka[27]构建了北太平洋地区5个钻孔部分可识别的磁性地层,确定沉积速率范围为0.35~2.71 m/Ma,其中NP18钻孔下部存在超过4.5 m长的磁性不稳定层位,以致无法获得特征剩磁。北太平洋GPC3孔长岩芯上部(0~4.3 m)和底部(19 m以下)层位可以构建磁性地层,而中间段(深海黏土组分)磁性不稳定[4];南太平洋U1365孔上部6 m可以构建磁性地层,下部沉积物受到明显的次生剩磁影响,无法获得特征剩磁[22];Usui 和Yamazaki[20]通过虚地磁极(VGP)计算构建了南鸟岛附近PC11孔中8.5~13 m层位的磁性地层,而上部VGP变化不明显;Bi等[16]构建了西太平洋深海黏土core C的磁性地层(约3.1 m);菲律宾海盆中的多个岩芯(岩性主要为不含碳酸盐的棕色黏土和细粉砂)可以构建较为完整连续的磁性地层[28];西太平洋5.45 m长的GC18孔岩芯(沸石黏土和硅质软泥)1.8 m以下部分可以构建较为连续的磁性地层,而上部的磁性地层存在多处缺失[17];西太平洋棕黄色黏土WPPC1902-08(约6.4 m)整段可以建立连续的磁性地层[15],而同一纬度以东的西太平洋GC62孔中(约4.9 m长的棕红色深海黏土, 图1)绝大多数层位的天然剩磁交变退磁方向混乱,无法识别出特征剩磁(图2)。众多包含深海黏土沉积物的ODP/IODP钻孔中,也未见成功构建的长序列磁性地层(例如 Site 1218上部约30 m的深海黏土,Site 1220上部约20 m的深海黏土[29])。由此可见,太平洋深海黏土既存在可以恢复磁性地层的沉积序列,又存在天然剩磁记录不稳定的现象(主要是方向不稳定)。这明显阻碍了磁性地层学方法的广泛应用。
1.2 磁性不稳定原因
深海黏土沉积磁性记录是否稳定与磁性矿物组成和性质密切相关。岩石磁学研究表明,太平洋北部深海沉积物上部磁性稳定通常与高矫顽力磁性矿物含量增加有关[4,27]。太平洋北部地区受风尘影响显著,Doh等[4]发现GPC3孔中硬等温剩磁(HIRM)聚集速率高值可与风尘物质通量增加有很好的对应,而且二者高值区位于沉积物磁性稳定部分。因此,Prince等[7]认为携带稳定剩磁的风尘物质通量增加稀释了磁性不稳定的自生组分,是造成磁性稳定性变化的主要原因。菲律宾海沉积物主要来源于风尘和火山物质输入,可以记录较为完整连续的磁性地层,其平均粒径和沉积速率都大于自生沉积物占主导的深海黏土[28];位于西太平洋同一区域的WPPC1902-08孔和GC62孔,前者的岩石磁学研究表明风尘和火山输入的碎屑物质是稳定剩磁的主要载体[15],而后者受风尘和火山输入影响小,总体表现为磁性不稳定。
在深海环境中,普遍的低温氧化也是沉积物磁性不稳定的重要原因。在磁性不稳定的深海黏土沉积中大部分天然剩磁在很低的交变场下即可被退掉[22,25,30-31](图2a、b),而且磁性矿物粘滞剩磁获得系数高[26,32],在短时间内能够获得明显的粘滞剩磁,表明低矫顽力磁性矿物携带的粘滞剩磁(VRM)占主导。在Kent和Lowrie[26]以及Johnson等[30]的研究中,晶格参数都显示下部磁性不稳定沉积物中的磁性矿物受氧化成岩作用明显。因此,他们认为磁性矿物受到的氧化成岩作用增强,导致原生剩磁丢失。
Yamazaki[31]以及Yamazaki和Katsura[32]进一步发现磁性矿物粒径的变化也可以解释深海黏土磁性稳定性的转变。通过特定方法计算南太平洋P411孔中不同层位磁性矿物粒径的大小,发现下部磁性不稳定区中磁性矿物粒径较上部小,相对频率磁化率也表明下部超顺磁(SP)颗粒含量增加,而粘滞剩磁(VRM)获得实验结果表明下部有较高的粘滞剩磁获得系数,这与前人的实验结果一致:合成的磁铁矿粒径越小,其粘滞剩磁获得能力越强[33]。因此,可以认为深海黏土沉积物中磁性矿物粒径的变化控制了其获得粘滞剩磁(VRM)的能力,进而影响沉积物天然剩磁(NRM)记录的稳定性[32]。赤道太平洋高生产力地区的硅质软泥记录了稳定的剩磁,Yamazaki等[34]应用同样的方法测定了其中磁性矿物的粒径大小,随深度基本不发生变化,平均粒径大小为0.05 µm,大于P411孔中的粒径,表明不同类型的海洋沉积物中磁性矿物粒径大小与磁性记录稳定性也存在密切关系。
此外,通过统计可以发现磁性不稳定的自生深海黏土沉积速率极低(<1 mm/ka),而风尘输入增加区域或者生产力较高区域的深海沉积物中沉积速率增加数倍,通常可以记录稳定的天然剩磁(表1)。在过于缓慢的沉积聚集下,磁性矿物与富氧底流接触时间增加,氧化成岩作用影响会更加显著;另外,沉积间断、生物扰动以及沉积剩磁锁定深度影响在慢速沉积下会给磁性记录造成更大的不确定性。不过仅仅通过极低沉积速率并不足以解释磁性不稳定的原因,例如马里亚纳海沟和北极区域同样存在沉积速率十分缓慢(<1 mm/ka)的情况,但却能记录稳定的天然剩磁[35-37]。
2. 同位素定年
2.1 87Sr/86Sr定年
2.1.1 海水87Sr/86Sr曲线
锶在海水中的滞留时间(约5 Ma)远长于海水的平均混合时间(约1.5 ka),因而一定时间内海水中的锶会完全混合,表现为相同的锶同位素组成[8,38-39]。海水中的锶主要来源于陆地、火山和热液活动的输入以及海洋沉积物的成岩释放[38-41] (图3)。在不同时期受古气候和构造岩浆活动影响,海水锶同位素组成发生演变。因此,海洋沉积物中记录的锶同位素不仅具有古气候和构造事件意义,而且具有定年作用[8,39-42]。
早期研究主要通过碳酸盐沉积物构建海水锶同位素曲线[39,42]。Burke等[39]最早通过786个海洋碳酸盐、蒸发岩和磷酸盐样品,构建了整个显生宙时期的海水87Sr/86Sr变化;DePaolo和Ingram[42]测试了来自不同区域、不同年龄的碳酸盐沉积物中的锶同位素,并绘制了晚白垩纪以来高分辨率锶同位素地层:从晚始新世(约37 Ma)开始87Sr/86Sr随时间缓慢增加,而且锶同位素的时间变率(平均约32×10−6/Ma)允许进行年龄的对应(图4a),证实了海水锶同位素演化曲线具有定年作用。McArthur等[43]统计校正了完整的海水87Sr/86Sr曲线,其中新生代的海水锶同位素数据主要来源于方解石,通过与海水87Sr/86Sr曲线对比可以获得对应年龄(图4a)。
图 4 40 Ma以来的海水87Sr/86Sr参考曲线(a)和PC01、GC1901孔中鱼牙87Sr/86Sr深度变化(b)a中数据来自文献[43],PC01孔的鱼牙87Sr/86Sr数据来自文献[12],WP41孔的鱼牙釉质87Sr/86Sr数据来自文献[18],GC1901孔的鱼牙87Sr/86Sr数据来自文献[14]。Figure 4. The 87Sr/86Sr reference curve of seawate since 40Ma (a) and the 87Sr/86Sr chang with depth of fish teeth in cores PC01 and GC1901 (b)2.1.2 鱼牙/鱼鳞石87Sr/86Sr定年
相比于分布条件受限的有孔虫、放射虫等微体化石,鱼牙广泛地分布于不同年龄、不同类型的海洋沉积物(包括深海黏土)中,而且记录了海水组成的相关信息,含有高浓度的锶(Sr)和稀土元素(REE)[8,44-45],是一种可以替代碳酸盐进行海水锶同位素组成研究的材料。Staudigel等[8]最早检验了不同年龄鱼牙中保存的87Sr/86Sr,与海水锶同位素曲线进行对比,存在部分偏离,作者认为实验误差和地层年龄不确定性是主要原因。Martin和Haley[44]也认为Site 807A站和Site 786A站位中鱼牙记录的锶同位素与海水曲线之间的偏移是由于沉积物年龄不够准确的原因。Ingram等[48]更进一步认为鱼牙化石记录了原始的海水锶同位素组成,比碳酸盐记录更加可靠。在鱼牙87Sr/86Sr测年方法提出并获得检验后,一些学者将其应用到缺乏有效定年方法的深海黏土沉积物中[12-13,49-50] (图4b中展示了Gleason等[12]的鱼牙87Sr/86Sr数据)。这些研究结果表明独立的鱼牙87Sr/86Sr测年结果可以与其他方法得到的年龄进行比较。
2.1.3 成岩作用对生物磷灰石87Sr/86Sr记录的影响
伴随着利用鱼牙、牙形石和动物骨骼作为古海水信息重建研究载体发展的同时,也有许多研究结果发现,生物磷灰石在埋藏过程中受到了不同程度的成岩作用,其保存的同位素并不是最初的海水信号[40,51-55]。Nelson等[55]总结了生物磷灰石埋藏后吸收次生锶的4种机制:①成岩过程中自生相吸收次生Sr;②磷酸盐成岩重结晶固定次生Sr;③次生Sr替代磷酸盐中的Ca;④次生Sr吸附在羟基磷灰石晶体表面或晶体缺陷中。
不同类型的生物磷灰石具有不同的结构,抵抗成岩变化的能力亦有差异。例如,Nelson等[55]研究表明陆地生物骨骼比海洋生物骨骼更加致密,可以有效抵抗埋藏后锶同位素蚀变;Holmden等[52]的研究则认为,大多数生物磷灰石易受沉积后影响,表现为更高的87Sr/86Sr(受陆生来源影响),而牙形石牙冠致密的结构可以有效保护内部,使其受成岩作用影响相对较小,具有保存海水87Sr/86Sr的潜力。值得注意的是,这些早期研究也同时指出保存结果较好的材料可能具有类似于釉质的致密结构,可以使生物磷灰石抵抗离子交换和流体渗透,保存有效的同位素信息[52,55]。类似地,Matton等[54]认为釉质的保护使鱼牙比鱼骨骼的记录更可靠;Bosio等[56]认为釉质保护的鲨鱼牙齿可以进行锶同位素地层应用;Li等[18]应用鱼牙釉质87Sr/86Sr年龄验证鱼牙釉质U-Pb年龄,二者一致(同McArthur等[43]的参考曲线对比,总体在约5×10−5范围内一致,图4a)。最近Wang等[14]通过高分辨率的鱼牙锶同位素原位测试,发现牙质中的部分区域可以保存未受成岩影响的87Sr/86Sr,利用这部分鱼牙87Sr/86Sr进行锶同位素地层应用可以获得有效的沉积年龄(图4a、b)。
孔隙水充满了海洋沉积物中的埋藏间隙,构成了最重要的成岩环境。早期成岩过程会明显影响鱼牙化石中保存的锶同位素组成[14,53]。Martin和Scher[53]通过详细的孔隙水、有孔虫和鱼牙锶同位素数据对比,发现鱼牙记录的87Sr/86Sr会明显偏向孔隙水记录的锶同位素信号,表明鱼牙在埋藏和成岩过程中不断与周围孔隙水环境进行锶交换。这些偏离造成的通过鱼牙锶化学地层确定沉积物年龄的误差在0~5 Ma以内。因此,基于该方法获得的年龄精确性并不高。进一步的分析表明,孔隙水中的锶同位素组成变化主要是由于较老的碳酸盐成岩蚀变释放锶同位素,最终使得鱼牙记录的锶同位素偏老[53]。虽然深海黏土沉积环境中不存在碳酸盐成岩变化影响孔隙水同位素组成的现象,陆源碎屑、火山物质等组分在成岩过程中亦会向孔隙水释放大量的锶,进而影响鱼牙保存的锶同位素信息。Wang等[14]研究表明鱼牙中的锶同位素组成存在非常大的差异,明显受到孔隙水成岩环境的影响(图4b中显示了未经筛选的鱼牙87Sr/86Sr测试结果,来自同一层位的鱼牙锶同位素组成存在很大的差异),因此有必要通过高分辨率的原位测试来识别鱼牙中未受到明显成岩作用影响的区域。
2.2 U系定年
2.2.1 鱼牙U-Pb定年
(1)化石直接U系测年
随着同位素测试技术的不断发展,对化石材料进行高分辨率的同位素组成和含量测试已成为可能,这也为利用化石直接测年奠定了基础。Sano研究团队利用高分辨率离子微探针技术对鲨鱼牙齿、牙形石和恐龙牙齿这些古老的化石进行U系定年研究发现,U或者Th元素在几百微米的范围内表现了与Pb元素不同的化学分馏,并在随后的地质历史过程中衰变产生放射性206Pb或208Pb,使得U系定年龄结果与沉积序列年龄比较一致[57-60]。Fassett等[61]利用激光剥蚀原位U-Pb分析对恐龙骨头化石进行直接测年,多个筛选点位获得的U-Pb平均年龄与地层年龄一致,表明这种直接测年方法的可行性。Rochín-Bañaga等[62]比较了化石软体组织(磷酸化的贝壳模具)、鲨鱼牙齿和外来磷酸盐碎屑U-Pb年龄结果发现,化石贝壳模具中的6条扫描线产生了较为一致的U-Pb年龄,而多个鲨鱼牙齿和磷酸盐碎屑的U-Pb年龄表现不一致且存在较大的年龄误差。在这些成功应用的基础之上,Li等[18]对深海沉积物中保存的鱼牙进行了U-Pb定年尝试,分别在赤道太平洋Site 1218孔中和西太平洋富稀土沉积物WP41孔中挑选保存完整的鱼牙(图5a),并使用背散射电子成像选择鱼牙釉质部分进行U-Pb同位素定年应用,最终获得的年龄结果存在上百万年的误差(图5b、c);不过Site1218孔中的鱼牙釉质U-Pb年龄与古地磁年龄和底栖有孔虫年龄一致(图5d),而WP41孔中的鱼牙釉质U-Pb年龄则与鱼牙釉质锶同位素年龄大概一致(图4a)。因此,鱼牙釉质U-Pb定年对于缺少定年手段的深海黏土来说是一种值得尝试的新方法。
图 5 鱼牙釉质U-Pb定年结果a:保存完整的鱼牙化石照片,b:WP41孔鱼牙釉质U-Pb定年结果,c:Site 1218孔中的鱼牙釉质U-Pb定年结果,d:Site 1218孔中的鱼牙U-Pb年龄同古地磁年龄和有孔虫年龄之间的对比。a,b, c, d均改绘自文献[18]。Figure 5. Dating results of fish teeth enamela: Photo of well-preserved fish teeth fossil, b: U-Pb dating results of fish teeth enamel in WP41, c: U-Pb dating results of fish teeth enamel in Site 1218, d: comparison of U-Pb ages between fish teeth in Site 1218 and paleomagnetic / foraminiferal ages.a,b, c, and d are redrawn from [18].(2)成岩作用对化石U-Pb定年的影响
活体生物的骨骼和牙齿中含有少量的U[63],在生物死后埋藏的成岩环境下,生物的骨骼和牙齿会受到显著的结构和化学改造,并不断与周围环境进行元素交换吸收,最后变成富含REE、U和Pb等微量元素的化石[64-67](图3)。在理想情况下,早期成岩作用完成后(化石化过程完成),化石本身可以视作一个封闭体系,U-Pb放射性年龄可以获得较好的结果,比如Sano和Terada[57]研究的鲨鱼牙齿、Rochín-Bañaga等[62]研究的化石贝壳模具。然而多数研究表明化石骨头和牙齿在埋藏环境中并非是一个封闭体系,存在后期成岩作用(后化石化蚀变)造成复杂的、多阶段的U系元素的重新分布[64,66-70]。在这种情况下U系定年难以获得准确的年龄结果,例如Greene等[64]研究的部分化石牙齿、Rochín-Bañaga和Davis[70]研究的鲨鱼牙齿釉质以及牙形石。考古学研究领域的学者们提出过不同的模型来重建U系同位素的变化历史[68,71],以此为基础进行化石骨头和牙齿的年龄估算[69]。通过激光剥蚀等离子质谱仪可以获得高分辨率的元素浓度分布剖面以及同位素原位测试[72-73],这有助于了解化石在埋藏成岩环境下微量元素(REE、U等)的吸收和淋失过程,由此识别受扰动相对较小(单一的吸收历史)的化石材料或部分化石区域,提供有意义的U-Pb年龄[64,66,70,72]。Greene等[64]提出了通过钇(Y)元素浓度变化判断受蚀变扰动较小的区域,可以获得相对可靠的U-Pb年龄;Rochín-Bañaga和Davis[70]的研究识别了鲨鱼牙齿釉质中较低的U和Pb浓度,以及部分牙形石较高的Th/U和过量206Pb的现象,表明这些化石存在成岩蚀变,不能直接获得可靠的U系定年结果。Li等[18]认为鱼牙釉质致密的结构可以保护其不受成岩作用影响,构成相对封闭的环境,对这部分区域进行U-Pb定年可以获得可靠的年龄。因此,在直接U系测年应用时,尤其需要关注生物磷灰石化石的系统不封闭行为,通过已有的研究方法对保存较好的区域进行识别,以期获得相对准确的年龄。
2.2.2 230Thex测年
230Th是由234U衰变产生的长寿命放射性核素(半衰期为75 380 a)[74]。在海洋中,溶解态234U产生的230Th易通过与颗粒相结合的方式沉降到沉积物中[19,74-75],这部分非沉积物中234U衰变产生的230Th称为过量230Th(230Thex)。恒定通量模型中假定海底230Thex通量保持不变,因次沉积物中因衰变减少的230Thex活度可以用来计算沉积物的年龄[75-76],这一方法适合用于不含碳酸盐的深海沉积物定年[16,75-78]。挪威海由于较低的温度,海洋沉积物中没有或者只有少量保存的有孔虫,Scholten等[75-76]应用230Thex恒定通量模型计算沉积物年龄,可以与δ18O同位素地层进行联系对比。Yang等[79]使用230Thex 方法计算了帕科海山(Pako Guyot)附近多个沉积站位上部的线性沉积速率(0.12~2.50 mm/ka),并以此为基础计算有机碳聚集通量;Yi等[80]应用230Thex 方法推算了采薇海山附近MABC–11箱式岩芯上部(5~22 cm)的沉积速率约为0.63 mm/ka,利用该沉积速率外推的年龄与磁性地层松山/布容界限(M/B, 约781 ka)指示的年龄接近;Zhou等[78]应用230Thex恒定通量模型计算了东南太平洋深海黏土表层沉积物(约40 cm)的平均沉积速率为0.8 mm/ka,与表1中统计的沉积速率范围较为一致;Bi等[16]应用230Thex计算了西太平洋深海黏土沉积物core C上部约70 cm的平均沉积速率,与10Be和古地磁计算的一致。不过230Thex测年计算的年龄上限为450 ka[81],对于沉积速率非常慢的深海黏土沉积,能够应用的沉积物深度小于1 m,因此需要半衰期更长的放射性核素来满足更长年龄的测定,例如10Be(见2.3),26Al[74]。
2.3 10Be测年
10Be是在宇宙射线照射下产生的具有放射性的同位素,其主要在大气中生成,被颗粒吸附后沉降到陆地和海洋中(图3),少量的10Be也会原位产生[47,82-83]。10Be主要以溶解态存在,海水中沉积物颗粒(包括碎屑和生物来源)通过“清扫”吸收海水中的10Be,在10Be被捕获沉降过程中,会经历侵蚀、重新运输到不同载体中,经多次再沉积最终被海底沉积物截留,成为10Be储库[47]。假设进入海底沉积物中的10Be通量恒定,埋藏状态下沉积物中的10Be会因为放射性衰变减少,剩余10Be含量是一个关于时间的函数,由此可以进行沉积物年龄计算[47,84]。
早期对海洋沉积物的10Be测年应用获得了一定的成功。例如,Tanaka 等[85]以及Tanaka和Inoue[84]的研究发现沉积物中10Be年龄都与古地磁年龄一致;而Mangini等[6]通过10Be深度剖面变化计算的北太平洋GPC3孔中沉积物年龄,与古地磁年龄一致,而与鱼鳞石地层年龄存在差异(图6a)。Bourles等[86]通过淋滤实验测试了多个海洋沉积物不同沉积相中的10Be和9Be含量,结果表明各开放大洋表层沉积物中自生来源的10Be/9Be在最小的误差范围内保持一致,而且使用9Be归一化可以有效减少颗粒化学性质和粒径对10Be吸收效率的影响。因此,应用自生沉积物10Be/9Be测年可以有效提高准确性[86]。Bourles等[86]进一步对中赤道太平洋RC12-65孔中的自生沉积物进行了10Be/9Be定年应用,以古地磁年龄为参考计算10Be的半衰期为1.31 Ma,与现在研究获得的半衰期(约1.39 Ma[81])十分接近。Lebatard等[82]对流域盆地内沉积物进行了自生10Be/9Be定年应用,与生物年代学估计年龄一致;Yi等[37]应用自生10Be/9Be测年与磁性地层相结合的方法获得了马里亚纳海沟沉积物的年龄,两种独立方法得出的年龄一致,提高了重建年龄的可靠性。Bi等[16]同样通过结合230Thex、自生10Be/9Be与磁性地层3种测年方法对西太平洋深海黏土进行年龄重建,3种方法获得的沉积速率一致(其中230Thex方法只能测到上部约0.7 m长的沉积物,年龄约0.47 Ma)。自生10Be/9Be测年方法在慢速深海沉积物中的成功应用,说明该方法能够提供有效的年龄约束,有望得到广泛应用。
图 6 北太平洋GPC3孔年龄综合a:古地磁年龄、10Be年龄、鱼鳞石生物地层、Co模型年龄及K—E年龄点汇总,各年龄数据来源见表1;b:古地磁年龄与10Be年龄比较。Figure 6. Integrated age in core GPC3 in the North Pacifica: Paleomagnetic age, 10Be age, ichthyolith biostratigraphy, Co model age, and K-E age. Data sources are shown in Table1; b: comparison between paleomagnetic ages and 10Be ages.但是10Be测年也存在一些问题。例如,10Be 测年的上限小于15 Ma [86],在具有较长沉积历史的深海黏土中的应用范围有限;10Be生产总量受到宇宙射线强度和地磁场强度控制[82,84,87],不同纬度地区10Be生产量也存在较大差异[84];气候变化、生物活动和洋流等因素[84,87]会改变海底沉积物中的10Be浓度或通量。此外,火山碎屑物质输入对10Be含量的稀释[88]、地球化学事件造成的沉积间断[89]、成岩作用对自生沉积物吸收和释放10Be的影响,都会使沉积物中的10Be浓度剖面变得不规则,影响其测年效果。
2.4 187Os/188Os定年
锇(Os)在海水中的滞留时间(103~104 a)稍长于海水混合时间[90]。现今各开放大洋中海水187Os/188Os大体一致,但存在区域差异[46]。海水中的锇主要来源于河流、风尘、宇宙尘埃以及火山热液活动的输入(图3)。因此,造山运动、陨石撞击和火山爆发等环境事件会对海水187Os/188Os变化产生重要影响[46]。目前学者们已经通过水成铁锰结壳、富有机质泥岩、深海黏土以及多种深海软泥等沉积组分重建了晚白垩纪以来较高分辨率的海水187Os/188Os记录[90-91]。类似于海水锶同位素演化曲线的定年应用,Fu等[92]结合多种信息,通过锇同位素地层建立了中太平洋富钴铁锰结壳MP5D17的整个年龄(>70 Ma)以及多段沉积速率,表明锇同位素地层在海洋自生沉积物中的长年龄范围应用优势。鉴于锇同位素在深海结壳定年中的有效应用,同样是沉积速率缓慢,沉积时间跨度大的深海黏土中也能尝试使用锇同位素地层来获得沉积年龄。Nozaki等[93]和Ohta等[94]通过对海水187Os/188Os参考曲线进行比较拟合,分别获得了西太平洋深海黏土沉积物PC11孔和PC05孔中的沉积年龄,但是由于参考曲线在约10~30 Ma间的187Os/188Os变化较小(约0.7~0.8,见Nozaki 等[93]和Ohta等[94]中的海水187Os/188Os参考曲线),在没有其他年龄约束条件下,同该段低变化率曲线的拟合具有很大的不确定性和主观性。此外,PC11孔(约8~13 m)和PC05孔(约1.3~4.3 m)中的187Os/188Os低值全部被划分到始新世—渐新世(E2—E3)边界附近(持续时间约1 Ma),导致产生了一个相比于沉积物上部不太合理的高沉积速率段;而且Usui和Yamazaki[20]对PC11孔下部(约4.2 m长)构建的磁性地层认为其沉积时间大于2.9~6.9 Ma,同样表明下部较长沉积部分187Os/188Os低值的不合理性,作者认为铁锰氢氧化物组分的成岩变化造成了187Os/188Os低值均一化。Peucker-Ehrenbrink和Ravizza[91]认为沉积物中提取的187Os/188Os并不能总是反映海水187Os/188Os变化,即使是同时期沉积物中的187Os/188Os也存在区域差异,甚至是较大的偏差,因此不能够保证在每个特定时期能够获得唯一的187Os/188Os,直接的 187Os/188Os地层应用是存在困难的。然而,在新生代历史中已经识别了多个187Os/188Os低值偏移,最显著的是E2-E3边界偏移(约34 Ma)和白垩纪—古近纪(K—E)边界偏移(约66 Ma)。这种明显的低值偏移即使在低分辨率的沉积物中也是具有地层标识作用的[90-91]。因此,对于缓慢沉积的深海黏土沉积物,通过识别187Os/188Os低值可以提供特定的年龄控制点。
3. 鱼鳞石生物地层
鱼鳞石是微小的鱼类遗骸,包括鱼牙、鳞屑和鱼骨碎片等,其主要组成成分为磷酸钙,相较于钙质化石更能抵抗溶解蚀变[95-96]。在深海环境中,鱼鳞石缓慢长期地沉积,通常被作为古海水信息重建研究的载体,也被证明可以作为有用的生物地层标志物[95]。鱼鳞石生物地层通过鱼鳞石特定的形状划分类型和子类型,与同层位的其他生物地层标志物(主要是超微化石区和放射虫化石区)建立联系,从而划分出不同鱼鳞石类型所属的地质时代范围[95,97]。Doyle等[97]初步发展了鱼鳞石编码识别系统,利用这种识别系统可以对沉积物中的鱼鳞石类型进行识别统计,进而确定所属层位对应的地质时代。在这个基础上,学者们不断丰富补充鱼鳞石类型,完善其在地层学方面的应用,鱼鳞石生物地层得到了逐步发展[5,98-101]。深海黏土序列中含有大量的鱼鳞石,而且几乎是唯一保存下来的化石,是仅存的生物地层手段。Edgerton 等[99]在DSDP钻孔中多个不含钙质化石的沉积层位进行了鱼鳞石生物地层研究,同其他化石区具有很好的对应关系;Doyle和Riedel[5]对北太平洋GPC3深海黏土进行了鱼鳞石生物地层研究,为其他研究提供了年龄参考(图6a)。但是由于每种鱼鳞石类型存在的时期跨度为多个地质时代(世),因此所获得的地层年龄非常宽泛,通常是几个亚世(subepoch)的年龄范围。对于早期的深海黏土定年研究是一种值得尝试的方法,后续发展的定年方法虽然也存在上百万年的误差,但是明显优于鱼鳞石生物地层,因此这种方法目前只适合于较老地层或对其他方法获得的年龄进行粗略的验证[94]。
4. 其他方法
4.1 恒定Co通量模型
海水中钴(Co)的主要来源包括河流、热液、风尘和火山物质输入,以及微粒陨石和陆架沉积物的溶解释放[21](图3)。海水环境中颗粒通过“清扫”吸收Co,并通过沉降进入到沉积物中(主要与含锰氧化物发生共同沉降)[21]。在远离大陆、生产力低的深海黏土沉积体系中,自生Co占主导(自生黏土矿物和水成组分吸收的Co),而且其通量被认为保持相对恒定[21,102]。Krishnaswami [102]构建的恒定Co通量模型表明,沉积速率是沉积物Co含量变化的主导因素,二者之间呈现反相关关系。通过估计的恒定Co通量值,该方法可以对每个取样层位进行瞬时沉积速率计算,相比于其他只能提供有限年龄点的方法,可以更加详细地描绘沉积物的沉积速率变化[103]。Zhou 和 Kyte [103]使用恒定Co通量模型和少数的鱼鳞石生物地层年龄构建了南太平洋Site 596的沉积年龄,并以此为基础进行南太平洋深海黏土沉积历史分析;Kyte等[3]通过结合恒定Co通量模型和其他年龄信息(上部5 m的古地磁年龄和K—E边界年龄点)计算了北太平洋GPC3孔中的整段沉积物年龄,作者认为该年龄相比于鱼鳞石生物地层更加合理(图6a)。Dunlea等[21] 在南太平洋深海黏土序列中(包括Sites U1365、U1366、U1369 和 U1370)应用改善的Co基础年龄模型,并认为Co基础年龄模型可以有效测定远离陆地的深海黏土年龄。但是自生Co通量并不是恒定不变的,其在时间和空间上都存在差异[21],对于长时间尺度的沉积年龄估算需要考虑钻孔位置随板块运动发生变化,不同的位置具有不同的沉积环境[2],Co通量大小也会随之发生改变。例如历史上靠近赤道高生产力地区或者大陆边缘区域,由于额外的生物Co通量或者海水柱中的Co含量增加,引起Co通量增加[21]。因此,对于这些沉积段需要额外的年龄约束来估算调整Co通量的变化,才能通过模型计算获得准确的沉积年龄信息。
4.2 地层对比
地层对比是一种常用的建立深海不同钻孔沉积层位之间年龄关系的方法,通过合适的物理化学参数(如沉积物密度、磁化率、含水率、颜色反射率、元素含量等)、生物地层以及化学地层等手段确立多个同时间沉积控制点/沉积段,进而转化为目标钻孔的沉积年龄信息。ODP钻孔中常见使用沉积物密度、磁化率、颜色反射率等基本参数对同一位置获得的多个岩芯进行地层对比,从而拼接成一根“完整的岩芯沉积物”[29]。岩石磁学参数对环境变化敏感,具有潜在的地层对比作用[104],Doh等[4]在研究北太平洋的GPC3岩芯中发现多种磁学参数随深度的变化较为一致,认为这些参数在同区域的沉积物间反映了气候环境变化。例如,计算的硬等温剩磁(HIRM)聚集速率与风尘物质通量存在较好的相关性,因此认为HIRM参数反映了风尘通量的变化,在该区域环境中可以利用HIRM对比不同孔位记录的变冷事件引起的风尘通量高值。S比值(S ratio)可以有效反映北太平洋深海沉积物中风尘物质含量的变化,其周期性变化可以与冰期-间冰期循环变化相对应[27]。Yamazaki[105]利用S ratio对比并划分了北太平洋NGC69、NGC65两个岩芯(硅质软泥)的冰期-间冰期循环,与δ18O曲线划分的冰期-间冰期相对应获得了多个年龄点,沉积物中存在的放射虫年龄和布容/松山极性倒转年龄支持这种年龄框架。
广泛发育于大洋盆地中的深海黏土,通常具有较为均一的岩性,在缺乏其他有效定年手段的岩芯中,利用地层对比来获得年龄信息,是一种比较常用且有效的方法。东太平洋PC01孔和PC07孔缺乏年龄信息,为了验证两个钻孔中通过鱼牙87Sr/86Sr获得年龄是否准确,Gleason等[12-13]通过对比其密度、水含量、磁化率和岩性,将附近钻孔年龄转化到这两个岩芯中;Shimono和Yamazaki[22]通过磁化率和总稀土(∑REY)含量变化将Hole 596的Co通量模型年龄转化为Site U1365的年龄,基于年龄的磁化率变化,∑REY含量变化以及Co通量变化在两个钻孔中都能表现出较好的一致性。Tanaka等[106]将南鸟岛富稀土沉积物划分为5类化学地层单元以及富稀土地层单元,而且这5类化学地层单元在沉积物中具有良好的沉积顺序,表明这些化学地层单元在该区域内具有潜在的地层对比作用。Yamazaki等[107]利用西太平洋PC06钻孔与相邻的PC05 钻孔中划分的化学地层单元进行地层对比,将两个钻孔中出现的两次富稀土单元层进行对应,获得了有用的年龄信息。
5. 综合定年应用
5.1 北太平洋GPC3孔不同年龄结果比较
北太平洋GPC3孔属于典型的深海黏土沉积物,早期研究中学者们运用了多种定年方法(表1,图6),这些不同年龄结果之间的比较可以反映每种定年方法的优缺点和可靠性。
GPC3孔上部受到风尘输入增加的影响,沉积速率明显增加,磁性地层记录了约2.6 Ma以来的沉积历史,其平均沉积速率约为1~2 mm/ka。根据Mangini等[6]的10Be数据,使用Yi等[37]的公式重新计算GPC3孔约11 Ma以来的沉积年龄,同磁性地层年龄基本一致(图6a、b),因此这两种定年方法比较可靠。沉积物下部由于风尘物质输入减少,其沉积速率变慢,10Be年龄表明从约5~6 Ma开始,平均沉积速率减少到约0.5 mm/ka,而鱼鳞石生物地层和恒定Co通量模型表明约10 Ma以后其平均沉积速率更低,约为0.2~0.3 mm/ka,在这一段10Be年龄也与鱼鳞石生物地层和恒定Co通量模型年龄相差越来越大(图6a),一方面10Be年龄变得相对分散,其误差可能变大;另一方面鱼鳞石生物地层指示的年龄十分宽泛,再加上较大的取样间隔(约1 m),理论上来说图6a中方框所示的每一个位置都有可能表明其年龄,因此在长达几十万年的极慢速沉积下,发展不完善的鱼鳞石生物地层可能表示的是一个包含多个沉积间断的被过度平滑的年龄,不过这些都需要其他年龄数据来对较老层位的深海黏土年龄进行验证,例如鱼牙87Sr/86Sr年龄、鱼牙U-Pb年龄等。
5.2 西太平洋core C孔和GC18孔综合定年案例
西太平洋core C孔中使用了230Thex、自生10Be/9Be、磁性地层3种定年方法相结合。230Thex方法获得了表层约0.7 m的平均沉积速率,自生10Be/9Be获得了4个相对表层的沉积年龄,磁性地层获得了7个绝对年龄点,结合这些年龄信息Bi等[16]构建了core C孔的年龄模型,沉积物上部约1.6 m平均沉积速率为1.58 mm/ka,下部沉积物沉积速率显著降低至0.13 mm/ka,所有年龄点都表明较为一致的沉积速率(图7a),相比于单一的定年方法,提高了所构建年龄模型的可靠性。
图 7 西太平洋core C孔和GC18孔年龄模型综合a: 西太平洋core C孔年龄模型图,改绘自文献[16];b: 西太平洋GC18孔11~15.5 Ma年龄模型和沉积速率图;c: GC18孔50点平滑的Ba元素含量随深度变化图;d: 11~16 Ma的轨道偏心率变化图(蓝线)和经调谐后的GC18孔Ba元素随年龄变化图(红线)。图b、c、d均改绘自文献[17]。Figure 7. Integrated age model in cores C and GC18 in the Western Pacifica: Age model plot of core C in the Western Pacific, redrawn from [16]; b: 11~15.5 Ma age model and sedimentation rate plot of GC18 in Western Pacific; c: plot of 50 point smoothed Ba element content in GC18 varies with depth; d: plot of orbital eccentricity variation during 11~16 Ma (blue line) and plot of smoothed Ba element changes with age (red line). b, c, d are redrawn from [17].西太平洋GC18孔中综合运用了自生10Be/9Be、磁性地层和轨道调谐定年方法。沉积物下部1.8~5.35 m可以通过磁性地层构建初步的年龄框架,Wang等[17]进一步发现这段沉积物中的Ba元素含量可以与轨道偏心率变化(11~15.3 Ma)进行很好的对应(图7c、d),因此可以使用轨道调谐来完善年龄模型,调谐年龄点与古地磁年龄点一致(图7b)。这种基于Ba元素进行轨道调谐的方法不仅可以提高和验证年龄模型的可靠性,同时也显著改善了年龄模型的分辨率,在深海黏土年龄重建中具有重要的借鉴意义。
6. 结语
迄今为止,针对深海黏土沉积的多种定年方法可以获得独立的年龄约束,但是都存在其局限性。磁性地层方法的主要困难在于沉积物是否能够记录稳定的特征剩磁;以鱼牙为载体进行的87Sr/86Sr和U-Pb定年方法需要注意成岩作用对锶同位素记录以及U和Pb元素迁移的影响,虽然最新研究表明鱼牙化石中存在受成岩影响较小的区域,提高了两种方法的可用性与可靠性,不过仍需注意其获得的年龄都存在百万年级别的误差;10Be测年与Co通量模型都易受到沉积环境变化或环境事件引起输入通量的显著改变,影响两种测年方法的使用基础;230Thex测年范围过短,不能满足长岩芯深海黏土测年的需要;鱼鳞石生物地层的发展没有其他化石生物地层方法(如放射虫、微体化石和超微化石等)成熟完善,单一地使用该方法获得的年龄不确定性非常大。目前看来,通过单一的定年方法难以构建完整可靠的深海黏土年龄框架。因此,综合运用多种定年方法,评估分析获得的多种定年结果,使其在可接受的误差范围保持一致,是今后一段时间深海黏土定年的优选方案。
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图 3 嵊山岛黄土沉积中C4植被相对丰度估算
a: 参考全球植物碳同位素组成[28],b: 参考哈尔滨黄土所选端元[44-45],c: 参考黄土高原黄土所选端元[26],d: 嵊山岛黄土有机碳同位素分布,e: 中国东部C3/C4植被丰度变化[38]。
Figure 3. The calculated relative abundance of C4 plants in the Shengshan Island loess
a: The endmember value considering global plant carbon isotope composition[28], b: the endmember value considering Harbin loess deposit[44-45], c: the endmember value considering the Loess Plateau loess deposit[26], d: profile of organic carbon isotope in Shengshan Island, e: variations of C3 and C4 abundance in the eastern China[38].
图 5 嵊山岛黄土沉积剖面有机碳同位素、铷锶比、磁化率、C4植被丰度变化
a: 嵊山岛黄土沉积有机碳同位素组成, b: 嵊山岛黄土沉积铷锶比, c: 嵊山岛黄土沉积磁化率, d: 嵊山岛黄土沉积C4植被丰度, e: 南京葫芦洞石笋中氧同位素记录[62],f: Sulu Sea 氧同位素记录[63] , g: Vostok冰芯记录相对温度变化[64]。
Figure 5. Profiles of δ13C, Rb/Sr, magnetic susceptibility (χ), and relative C4 vegetation abundance in the Shengshan Island loess
a: δ13C composition, b: Rb/Sr, c: magnetic susceptibility (χ) , d: the abundance of C4 vegetation, e: oxygen-isotope (δ18O) records of the stalagmites in Hulu Cave, Nanjing[62], f: oxygen-isotope (δ18O) records in Sulu Sea[63], g: relative temperature changes shown in the Antarctic Vostok ice cores [64].
表 1 嵊山岛黄土剖面光释光年代测定结果
Table 1 OSL (optically stimulated luminescence) dating results of the loess in Shengshan Island
深度/cm U/(μg/g) Th/(μg/g) K/% 实测含水量/% 环境剂量率/(Gy/ka) 等效剂量/Gy 年龄/ka 10 2.83 14.3 1.49 14.45 3.05 1.2±0.3 0.4±0.1 100 2.98 15.1 1.69 11.86 3.34 117±4 35.03±3 150 2.94 14.4 1.56 8.18 3.23 137±8 42.41±4 250 2.93 14.3 1.62 16.49 3.00 152±5 51.67±4 -
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