PROGRESS IN MEASURING SEA SURFACE SALINITY BY USING AIRBORNE MICROWAVE REMOTE SENSING SYSTEM
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摘要: 盐度是海水的基本特征之一。在开敞海和海岸带进行长期的盐度测量具有重要的意义。利用航空微波技术观测海水盐度的研究始于20世纪60年代末,经过20多年的不断探索,近10年来这一技术研究有了较大的进展。将被动式微波辐射计装在小型飞机上对海水表层盐度进行观测,可以获得同步、快速和大面积的海水表层盐度。目前,已有多种微波辐射计在不同国家和地区的河口海湾和海洋得到使用,如ESTAR、SLFMR、STARRS、PALS和PLMR。使用航空遥感辐射计对海水进行观测,目前,校正后的盐度当分辨率为1 km2时数据准确度和精度都可以达到1 psu。利用最新研发的双偏光微波航空遥感技术有望使校正后的盐度数值精度和准确度控制在1 psu以内。Abstract: Salinity is a fundamental property of seawater. It plays an important role in measuring the sea surface salinity in the open ocean and coastal zone. At present, salinity is routinely measured by traditional methods of collection of water with bottles and analyses done with a laboratory salinometer, or by direct in situ CTD measurements, and by airborne microwave remote sensing system.
The study of airborne microwave remote sensing technology began in 1960s, and great progress has been made in the past 10 years. The passive L-band microwave radiometer is mounted underneath the fuselage of an airplane and used to measure the sea water surface salinity and therefore the surface salinity can be obtained rapidly and synchronically in a large area. At present there are various microwave radiometers applied in different countries and areas such as ESTAR,SLFMR,STARRS,PALS, and PLMR. The accuracy and precision of surface salinity data obtained by the airborne microwave radiometers can reach 1~1.5 psu in a resolution of 1 km2. It is expected that the accuracy and precision of the new microwave radiometer PLMR will be within 1 psu. -
天然气水合物是由气体分子与水分子在低温、高压条件下形成的一种白色类冰状固体物质，是一种重要的潜在洁净能源，全球资源量达2.1×1015 m3，具有巨大的能源潜力[1-3]。
迄今已发现的天然气水合物中，气体组分主要以甲烷(CH4)为主，同时还含有微量的乙烷、丙烷等重烃类气体和非烃气体(CO2和N2)等。气源是形成天然气水合物的关键因素，没有充足的气源就不可能形成天然气水合物。而天然气水合物的生成、运移和聚集都跟烃类气体的成因和来源有关，不同气源的烃类气体将影响水合物的成矿过程及其分布特征[4-7]。由于天然气水合物极易分解，且主要赋存于泥岩、粉砂岩裂隙以及砂岩孔隙中，样品的获取难度大。而钻孔岩心游离气样品的钻取相对容易，样品可覆盖整个钻井深度，较为系统全面，有利于对复杂产出环境下水合物气体成因的判识。
受温度、压力、孔隙水特征和气体等多种因素的影响，天然气水合物的形成是一个动态变化的过程，当压力降低或温度升高时，水合物将分解释放出游离气，在水合物稳定带内可出现水合物、游离气和溶解气共存的现象[8]。气体向上运移形成水合物的过程中，由于气体分子的摩尔质量、运移速度、在水中的溶解度以及合成水合物速度的不同，造成同源气体在不同带内气体组分分异[9]，这对判断水合物及表层烃类气体成因造成影响。因此，需要进一步探讨利用顶空气法释放钻孔岩心中的游离气，对其开展地球化学特征研究以探讨烃类气体成因并揭示水合物或潜在水合物成因类型的可行性。
全球自然界中已发现的天然气水合物均是由有机成因的烃类气体组成，有机成因气体又可细分成微生物气、热解气及其它们之间的混合气[10-12]。水合物中甲烷主要有两种来源：一种是水合物稳定带内有机碳原地转化形成的生物成因甲烷；另一种是水合物稳定带之下游离气带或深部热解气向上扩散运移的天然气。
目前主要发现的高饱和度天然气水合物都是包括生物成因在内的混合成因气体。利用烃类气体的C1/(C2+C3)比值和碳氢同位素值来判别气体成因类型[13]，这一方法在天然气水合物的气源判识中得到广泛运用。全球天然气水合物的烃类气体及其碳同位素的分析数据显示，绝大多数的海底天然气水合物为微生物气，只有少数属于热解气或混合气，而冻土区天然气水合物几乎均以热解气为主[6, 9-12, 14-18]。无论是浅层沉积物中的有机质细菌降解作用下产生的生物成因气，还是深部热解成因气，都对天然气水合物成藏有着不可低估的贡献[19, 20]，大多都经过穿透沉积盖层的裂隙垂向运移。
天然气水合物主要分布于大陆边缘的海底沉积物和大陆永久冻土带中。中国是世界上少数几个同时在海域和陆域冻土区取得天然气水合物找矿突破的国家。2007年首次在南海神狐海域钻获到天然气水合物实物样品，2008年在祁连山冻土区钻获到天然气水合物实物样品。本文将对从南海神狐海域水合物赋存层及非水合物层位采集的气体样品和祁连山冻土区水合物钻孔不同层位采集、收集的数据进行分类讨论，对比各层位气体成因类型，揭示岩心游离气对水合物成因类型判识的指示意义。
1. 地质背景及样品情况
1.1 地质背景
神狐天然气水合物钻探区位于珠江口盆地珠二坳陷白云凹陷中南部，处在陆架到陆坡的过渡位置。白云凹陷北接番禺低隆起，南至南部隆起带，西连云开低凸起，东邻东沙隆起，总体上为东西走向，面积约25 500 km2，水深200~2 000 m，与珠江口盆地一起经历了整个南海北部大致相同的形成演化历程。钻探区更新世的平均沉积速率为4~8 cm/ka，上新世的平均沉积速率为2~6 cm/ka，区内流体活动比较强烈，热流值达74.0~78.0 mW/m，地温梯度为45~67.7 ℃/km。沉积物以粉砂和黏土质粉砂为主，孔隙度为40%~60%，水合物赋存区不同时期沉积物有机碳含量大体为0.39%~1.8%[21-24]。
祁连山冻土区位于青藏高原北部，多年冻土面积约10×104 km2，构造上一般划分为北祁连构造带、中祁连陆块和南祁连构造带等三大构造单元。自震旦纪以来，祁连山先后经历了大陆裂谷阶段、洋底扩张及沟弧盆体系阶段、造山阶段等演化阶段，形成了现今的地质构造格局[25]。祁连山冻土区不仅发育多个侏罗纪小型含煤盆地，赋存有厚至巨厚煤层，储量可观，而且是一潜在的油气盆地，存在4套质量良好的烃源岩[26, 27]，基本上处于成熟—高成熟阶段，储层发育，存在有利的生储盖组合，具有良好的气源条件，有利于形成天然气水合物。
我国海域和陆域均采集到水合物样品，这为我国水合物成矿气源研究提供了良好的研究平台和充实的研究材料[6, 15, 18, 21]。与国际上冻土区水合物以热解气为主，而海域水合物成矿气体以微生物气为主的研究结果一致，我国的海域与陆域冻土区水合物的气体成因也不相同。天然气水合物不管在海域沉积物中还是在陆域冻土区环境形成、聚集和成藏，都有着自身的成藏系统。虽然海域、陆域天然气水合物成矿区的地层沉积时代、构造成因、断裂体系类型、水的来源等方面都有着各自的特殊性，但成矿气源条件却是不同环境下天然气水合物找矿突破的关键。
1.2 样品情况
1.2.1 南海神狐海域水合物样品
2007年，我国在神狐海域内组织实施了首个水合物钻探航次，完成钻探站位8个，初步圈定水合物分布面积15 km2[21-24]。取心孔5个，其中在3个站位(SH2、SH3、SH7)取得天然气水合物实物样品，含天然气水合物沉积层位于海底之下153~225 m，厚度为10~25 m，最高天然气水合物饱和度分别为25%、44%和48%。水合物气中甲烷含量为99.89%~99.91%，C1/C2+范围为911~1 094，δ13C1值范围为-60.9‰~-56.7‰[21-24, 28-30]，水合物的气体来源是微生物成因气，或是以CO2还原作用形成的甲烷占主导的混合成因气，深部热成因气贡献较少[21-24, 28-30]。但2015年广州海洋地质调查局组织的另一个水合物钻探航次钻孔站位的烃类组分测定揭示了较高含量的乙烷和丙烷，证实了II型水合物在南海北部的存在，即该航次的水合物气源主要是热成因气[21]。
船上科学家为我们在含水合物层及其邻近层位采集了4个气体样品，按照水合物赋存层及非水合物层位进行分类，其中SH2B-12R样品为采自于SH2B站位海底以下197~198 m区间的含水合物层位，系保压取心样品，水合物饱和度约为27.1%；SH3B-13P为采自于SH3B站位海底以下190~191 m层段的含水合物层位，也为保压取心样品，水合物饱和度约为27.1%；另外两个则是非水合物层段样品，采自SH3B站位海底以下123~124 m和SH5C站位海底以下114~115 m处，样品信息见表 1。
表 1 南海神狐钻探区甲烷同位素及其烃类气体组分Table 1. Methane isotope and C1/(C2+C3)value of samples from Shenhu area, South China Sea样品类型 样品编号 采样
深度/mδ13C1
/‰，PDBδD/‰，
VSMOWC1/
(C2+C3)水合物气 SH2B-12R 197~198 -56.7 -199 912 SH3B-13P 190~191 -60.9 -191 1 094 岩心游离气 SH3B-7P 123~124 -62.2 -225 1 374 SH5C-11R 114~115 -54.1 -180 2 447 1.2.2 陆域祁连山冻土区水合物样品
2008年起，中国地质调查局先后在陆域祁连山冻土区部署了一系列科研井和试采井。钻探区内大部分钻孔钻获天然气水合物样品，其他钻孔虽未钻遇天然气水合物，但观察到与天然气水合物相关的异常标志，经推测也可能存在天然气水合物。钻探结果表明该区天然气水合物分布较为复杂[31]。在单井中纵向分布不具有连续性，主要以“裂隙型”存在于中侏罗统江仓组的粉砂岩、泥岩和油页岩中，而在细砂岩中多见于一些与水合物有关的异常，如冒泡强烈、热红外异常等。天然气水合物中的气体组分较为复杂，以轻烃为主，还有较高重烃成分，甚至有少量的CO2。气体为有机成因，且以热解成因为主[6, 14, 15]。
在陆域祁连山冻土区采集的数据包括：DK-2孔50~500 m深度间岩心游离气，多数样品集中在水合物层段；DK-5孔100~500 m深度间、DK-6孔100~300 m深度间岩心游离气。收集的样品数据包括：DK-1孔130~170 m深度间经排水集气法收集的气体及泥浆气；DK-2孔140~380 m深度间的水合物气；DK-3孔142 m和395 m深度处的水合物气；DK-8孔100~200 m深度间的水合物气。
按照水合物赋存层、水合物异常层与其他层位，对样品进行分类对比分析。天然气水合物赋存层样品共15个，其中水合物样品(含疑似水合物样品)13个，岩心游离气样品2个；水合物异常层样品共20个，其中水合物样品(含疑似水合物样品)6个，岩心游离气样品14个；其他层位样品共45个，其中水合物样品(含疑似水合物样品)7个，岩心游离气样品38个。6口天然气水合物钻探试验井中含天然气水合物层(包括水合物异常层)分布、储集层岩性特征以及样品信息见表 2。
表 2 祁连山冻土区天然气水合物分布及样品采集信息Table 2. Gas hydrate distribution in Qilian Mountain permafrost and samples information孔号 层位 深度/m 水合物层位 储集层主要岩性 水合物样品数 岩心游离气样品数 DK-1 Ⅰ1 133.5~135.5 裂隙、孔隙型水合物层 细砂岩 1 Ⅰ2 142.9~147.7 裂隙型水合物层 粉砂岩 1 Ⅰ3 165.3~165.5 裂隙型水合物层 粉砂岩 1 Ⅰ4 169.0~170.5 水合物异常层 粉砂岩 DK-2 其他层 1 4 Ⅱ1 144.4~152.0 裂隙、孔隙型水合物层 中砂岩，细砂岩 2 1 Ⅱ2 152.3~156.6 裂隙型水合物层 油页岩 Ⅱ3 235.0~291.3 裂隙型水合物层 油页岩，泥岩 8 1 其他层 3 3 Ⅱ4 377.3~387.5 水合物异常层 油页岩，中砂岩 1 1 其他层 2 DK-3 Ⅲ1 133.0~156.0 裂隙型水合物层 泥岩，油页岩 1 Ⅲ2 225.1~240.0 裂隙型水合物层 泥岩，油页岩 Ⅲ3 367.7~396.0 水合物异常层 细砂岩，粉砂岩 1 DK-5 Ⅴ1 111.5~124.5 水合物异常层 泥岩，油页岩 其他层 13 Ⅴ2 231.56~234.46 水合物异常层 粉砂岩 1 其他层 2 Ⅴ3 274.0~310.0 水合物异常层 泥岩，粉砂岩，细砂岩 1 其他层 10 DK-6 其他层 4 Ⅵ1 133.81~213.4 水合物异常层 泥岩，油页岩，粉砂岩 10 Ⅵ2 245.8~280.0 水合物异常层 粉砂岩，油页岩 1 DK-8 其他层 1 Ⅷ1 147.8~155.93 水合物异常层 细砂岩 1 其他层 1 Ⅷ2 171.56~175.01 裂隙型水合物层 泥岩，油页岩 其他层 1 Ⅷ3 226.26~236.46 裂隙型水合物层 泥岩，油页岩 Ⅷ4 265.94~291.24 裂隙、孔隙型水合物层 泥岩，油页岩，泥质粉砂岩 2 Ⅷ5 301.84~304.28 水合物异常层 泥质粉砂岩 2. 结果和讨论
2.1 南海神狐海域岩心游离气对水合物气体成因的指示
2.1.1 气体组分特征
测试结果显示，2个水合物样品的烃类气体以甲烷为主，甲烷含量高达99.89%和99.91%，此外还含少量的乙烷和丙烷，其R值(即C1/(C2+C3)，下同)比值较高，达911.7和1 094。2个岩心游离气也具有类似特征，其甲烷含量分别达99.92%和99.96%，其R值相应为1 373.5和2 447。水合物气和岩心游离气均呈现出微生物气的特征，它们在气体组分特征上表现出一致性(表 1)。
2.1.2 同位素特征
甲烷碳氢同位素测定结果表明，水合物气的δ13C1值为-56.7‰和-60.9‰(PDB标准，下同)，δD值为-199‰和-180‰(VSMOW标准，下同)。岩心游离气的δ13C1值为-62.2‰和-54.1‰，δD值为-225‰和-191‰，水合物气和岩心游离气也均呈现出微生物气的特征(图 1)。将甲烷的碳、氢同位素值进行投图，分析结果显示，无论是水合物还是岩心游离气均位于CO2还原型微生物气区或其边缘，显示其应是CO2还原型甲烷(图 2)，成矿气源为微生物气或以微生物气为主的混合气，深部热解气参与甚少。它们在气体成因类型上表现出一致性(图 1、图 2)。
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图 1 神狐海域水合物气和岩心游离气δ13C1与C1/(C2+C3)投点图Figure 1. C1/(C2+C3) vs. δ13C1 Plot for samples from Shenhu area, South China Sea![]()
图 2 神狐海域水合物气和岩心游离气甲烷碳和氢同位素值投点图Figure 2. δDCH4 vs. δ13CCH4 Plot for samples from Shenhu area, South China Sea2.1.3 变化趋势及原因分析
SH3站位水合物分布在海底以下190~201 m，厚度约为11 m，水合物呈分散状富集在似海底反射层(BSR)之上稳定带下部泥质粉砂中。SH3B-7P和SH3B-13P为采自于SH3站位的样品。随着埋深增加，C1/(C2+C3)值下降，意味着甲烷占比减少，甲烷碳同位素变重。SH3站位两个不同深度两种类型(水合物气和岩心游离气)样品的气体组分特征类似，气体成因类型类似，但随着深度增加而增加，水合物气的甲烷含量小于岩心游离气的甲烷含量，水合物气干燥系数小于岩心游离气的，甲烷碳同位素随埋深变重，水合物气的碳同位素高于岩心游离气，揭示水合物气由下而上运移。这与前人的研究结果吻合[29]，即神狐钻探区天然气水合物的成矿气源来自于海底之下24~1 699 m，主生气带约为416~1 165 m。气源层内形成的CO2还原型微生物气通过断层(特别是层间断层)、滑塌构造、小型底辟构造及区域砂层、沉积界面等通道，侧向或垂向短距离运移到水合物稳定区间，在合适的温压及地质构造条件下形成天然气水合物。
近年来的实验分析和数值模拟结果显示，在烃类气体的运移过程中，其化学组分和碳同位素可能会发生变化。不同碳数的烃类气体由于分子体积和质量存在差异，导致各自的扩散能力不同，引起气体组分发生“分异”，使得C1/C2+值随着运移距离的增加而增加，常称之为“干燥作用”[32]。也就是说，极高的C1/C2+值不仅是产甲烷菌活动的结果，也有可能指示了烃类气体在长距离搬运过程中发生了干燥作用[33, 34]。此外，烃类气体与水结合形成水合物的能力由甲烷、乙烷、丙烷、异丁烷依次增加。由于不同烃类气体与水合物结合的条件不同，导致水合物形成过程中气体组分发生分异，水合物中甲烷含量减少、湿气含量增大，而游离气中气体变化相反，因此，同一气源气体在不同带内表现出不同的气体组分特征。
另一方面，由于重的碳同位素13C比轻的碳同位素 12C更容易被岩石矿物、有机质吸附，而12C-12C键又比12C-13C键更容易断裂，因此长距离的运移过程有可能导致12C的增加，出现δ13C1值偏负的表征，即发生“分馏作用”，且这种效应与运移机制和介质有关。烃类气体运移过程中发生同位素分馏效应的实例在一些油气田中已经得到了验证。如荷兰格罗宁根气田、美国俄怀明州Antelope Creek钻井、科罗拉多州Fecleral钻井、美国路易斯安那州Lena气田和孟加拉国Bengal前缘带含气区，甲烷碳同位素负偏与垂向运移存在明显的关联[35-40]。
2.2 祁连山冻土区岩心游离气对水合物气体成因的指示
2.2.1 气体组分特征
测试和收集的数据显示，水合物气和游离气气体组分特征基本一致，甲烷相对含量高，除甲烷外，还含有较高的乙烷、丙烷等组分。各烃类气体含量平均值表现为CH4>C2H6>C3H8> n C4H10 > i C4H10> n C5H12>iC5H12 >C3H6 >C2H4。R值普遍偏小，绝大多数小于100，显示出湿气的特征。即祁连山冻土区钻获的天然气水合物属于Ⅱ型水合物，烃类气体并非简单地由原地有机质转化而成，而是深部烃类气体沿断裂系统向上形成的[6, 41]。
2.2.2 同位素特征
水合物赋存层样品中的δ13C1平均为-49.3‰。R 值普遍小于100，平均为63，显示出明显的热解气特征。几乎所有样品落在热解气特征区域及其边缘(图 3)。水合物异常层样品中的δ13C1平均为-43.2‰。R值普遍小于100，平均为3.7，显示出明显的热解气特征。部分样品落在热解气特征区域，大部分样品落在混合气特征区域。其他层样品中的δ13C1平均为-42.9‰。R 值在2~611之间，平均为118，半数样品落在热解气特征区域，半数样品落在混合气特征区域。
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图 3 祁连山冻土区不同层位水合物气和岩心游离气成因类型Figure 3. Genetic-types of gases from Qilian Mountain permafrost从水合物赋存层、水合物异常层以及其他层位中的水合物气及游离气烃类气体成因类型图可以看出，在水合物赋存层、异常层以及其他层位中，水合物气和游离气显示的气体成因都非常吻合。可见，岩心游离气成因类型能很好地指示水合物气成因类型。
2.2.3 变化趋势及原因分析
将测得的甲烷占比(R值)数据与相应的埋深进行对比作图(图 4)，由浅至深地反映甲烷占比随深度的变化趋势并对此进行分析。
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图 4 陆域祁连山冻土区水合物钻孔R值随深度变化Figure 4. R value vs. depth plot for samples from Qilian Mountain permafrostDK-1、DK-3和DK-8孔由于样品数少，且均位于水合物赋存层，变化趋势不明显。DK-2孔深645 m，水合物储层区间为144~388 m，遇4层天然气水合物，DK-5孔深414 m，虽未钻获到天然气水合物样品，但存在3层与天然气水合物有关的异常层，DK-6孔深387 m，虽未钻遇到天然气水合物样品，但发现2层与天然气水合物有关的异常层，从图 4中可以看出3个钻孔整体的变化趋势是：随着埋深增加，R值上升，意味着甲烷占比增加。与神狐海域SH3站位的趋势相反，这是由于在同等的温度压力条件下，乙烷、丙烷、丁烷、二氧化碳等比甲烷更易于形成水合物。水合物气中甲烷含量降低，而乙烷、丙烷、丁烷、二氧化碳等含量增大，游离气中各组分的变化趋势刚好相反。在自然地质条件下，形成由水合物稳定带上部溶解气带、水合物稳定带及下部游离气带(或常规气藏)甲烷含量呈中—低—高特点。因此，在DK-2、DK-5和DK-6三个钻孔中，水合物稳定带下部游离气带中的甲烷占比高于水合物稳定带中的甲烷占比。
3. 结论
气体成因类型及其来源研究，对于天然气水合物的形成机理、控矿因素、资源评价乃至以后的开发利用至关重要。通过对我国南海神狐海域和祁连山冻土区水合物钻孔不同赋存状态的气体组分特征和同位素特征进行研究，本文取得以下认识：
(1) 海域和陆域水合物气和岩心游离气均显示出基本一致的气体组分特征和基本一致的同位素特征，揭示的气体成因类型也吻合。神狐海域水合物为I型水合物，是由CO2还原型微生物气运移到水合物稳定带内形成。祁连山冻土区水合物为Ⅱ型水合物，由深部热解气沿断裂系统向上运移至水合物稳定带内形成。
(2) 在同一钻孔中，不同赋存层内的气体组分特征并不完全一样。在海域水合物钻孔中，随着埋深增加，甲烷占比减少。甲烷碳同位素变重。水合物气中的甲烷相对含量较岩心游离气中的小，水合物气中的甲烷碳同位素较岩心游离气中的高，揭示水合物气由下而上运移。在陆域水合物钻孔中，随着埋深增加，水合物稳定带下部游离气带中的甲烷占比高于水合物稳定带中的甲烷占比，是因不同烃类气体形成水合物的条件不同所引起的。
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