Potential of calcite crystallinity in paleoclimate reconstruction of loess in Northern Central Asia
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摘要:
黄土碳酸盐矿物是古气候重建的重要载体,而在中亚干旱区其与气候因子的关系尚不明确,尤其是方解石成因的区分及其结晶度的气候指示潜力有待深入挖掘。本文以中亚北部干旱区表土和黄土为研究对象,利用X射线衍射分析了方解石矿物学特征,以方解石(104)晶面衍射峰的峰形参数比(峰高/峰面积,H/A值)表征结晶度,并运用广义加性模型系统评估了气候因子与方解石结晶度的关系。结果表明,次生方解石的H/A值(4.21±0.62)显著低于混合成因方解石(6.25±0.82),H/A值与年蒸散量呈显著负相关,可作为古蒸散强度的潜在代用指标。分析发现年蒸散量与年均温的非线性交互效应可解释H/A值76%的变异。H/A值在寒冷或温暖的温度背景下(0~2 ℃或6~10.5 ℃)与蒸散量密切相关。而在过渡温度区间(2.5~5.5 ℃或11~12 ℃),H/A值随蒸散量的变化存在阈值效应。研究表明方解石结晶度在中亚古气候重建中具有重要的应用潜力,为解析中亚干旱区第四纪环境演变提供了新的矿物学视角和方法支持。
Abstract:In the Loess Plateau of China, carbonate minerals are important proxies for paleoclimate reconstruction. However, relationships between carbonate mineral characteristics and climatic factors remain poorly constrained in the arid region of the Central Asia, concerning particularly the discrimination between different genesis of calcites and their crystallinity as climatic proxies. This study focuses on the climatic significance of calcite crystallinity in topsoils and loess in the arid region of Central Asia, aiming to assess its potential for paleoclimatic reconstruction. A total of 48 topsoils of loess sediments and 6 samples from two loess profiles deposited since the last glacial periods were collected from northern Xinjiang, China, and southern Kazakhstan. X-ray diffraction (XRD) analysis was performed to analyze the mineralogical characteristics of calcite. The crystallinity was quantified using a peak shape parameter (height/area ratio, H/A value) of the calcite (104) diffraction peak. Generalized Additive Models were employed to systematically evaluate the relationship between various climatic factors and calcite crystallinity of topsoils. Results demonstrate that secondary calcite exhibited significantly lower H/A values (4.21±0.62) compared to mixed-origin calcite (6.25±0.82). The H/A values show a significant negative correlation with annual evapotranspiration, suggesting their potential as a proxy of paleo-evapotranspiration intensity. Except for winter, the separate introduction of precipitation and temperature factors in other seasons did not significantly improve the explanatory power of the model.. However, non-linear interactions between annual evapotranspiration and mean annual temperature accounted for 76% of the variance in H/A values. The H/A values were closely related to the evapotranspiration as a single factor in the cold (0~2°C) or warm (6~10.5°C) thermal regimes; however, there was a threshold effect of the H/A value change with the evapotranspiration in the transitional thermal regimes (2.5~5.5°C or 11~12°C). This research provids critical insights into applying calcite crystallinity for paleoclimate reconstruction in the Central Asia, which deepens understanding of the paleoclimate characteristics and offers a novel mineralogical tool for deciphering Quaternary environmental evolution in arid Central Asia.
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Keywords:
- calcite crystallinity /
- topsoil /
- evapotranspiration /
- loess /
- arid Central Asia
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黄土是研究全球气候变化的三大支柱之一,通过代用指标的解译能够揭示第四纪气候环境演变过程[1]。碳酸盐因其易溶性,在土壤风化和黄土古气候研究中具有重要意义[2-3]。黄土中的碳酸盐保存了形成时的古环境信息[4],其中方解石的形成、分布和含量对气候因子的变化具有敏感的指示作用。大量研究表明,方解石的转变通常受到形成环境和后期水文气候变化的影响,因此具有重要的古环境指示潜力。然而,这些研究主要集中在石笋[5-8]和湖泊碳酸盐沉积[9-10]上,黄土研究则主要关注碳酸盐含量[11-13]以及碳酸盐同位素指标的古环境意义[14-18],而对其晶体矿物学的研究仍较缺乏。
在黄土沉积中,碳酸盐矿物广泛存在,来源主要包括源区碎屑碳酸盐和成壤过程中形成的次生碳酸盐[1, 11, 19],后者是干旱和半干旱地区土壤的重要特征[20]。方解石结晶度是区分原生和次生方解石的重要指标之一[21]。最新研究[22] 发现在黄土高原黄土-古土壤序列中,方解石结晶度表现出冰期较高、间冰期较低的特征,可能指示东亚夏季风强度的变化。然而,在某些阶段,东亚季风区相对湿润,碳酸盐非原位淀积可能干扰古气候信息的解译[23-24]。在中亚干旱地区,由于降水量不足,碳酸盐未能充分淋溶,溶解的碳酸钙通常在土壤层中重新沉淀,形成次生碳酸盐[25]。这一过程中,方解石的结晶情况与环境因子密切相关,可能成为反映气候条件的重要指标,但目前对中亚表土和黄土中方解石结晶度的研究尚属空白,其与气候因子之间的关系亟待深入挖掘。
本文基于中亚北部干旱区表土和黄土样品,采用X射线衍射(XRD)技术进行矿物分析。以方解石(104)晶面衍射峰的峰形参数比(H/A值)代表结晶度,进一步探讨方解石结晶度与气候因子的关系,为干旱区第四纪环境演变研究提供新视角和新方法。
1. 研究区概况和采样
中亚干旱区位于亚欧大陆中心,是全球主要的非地带性干旱区之一[26-27]。该区域地形以盆地和山脉为主(图1a),多期造山和侵蚀过程为土壤碳酸盐矿物提供了丰富的母岩[28]。在天山造山带,岩石风化释放的碳酸盐碎屑被搬运至周围低地[29]。由于该地区强烈的蒸发作用和有限的降水,碳酸钙在土壤中重新沉淀,形成丰富的次生碳酸盐层。此外,区域降水主要由地形抬升引起,山区降水量显著高于低海拔盆地[30]。中亚北部(主要指东、中天山以北)的温带大陆气候与西风带的季节性移动导致了明显的降水差异[31],例如,哈萨克斯坦北部及东部山区主要在夏季降水,而中部和南部的降水则全年分布较均匀或以冬季为主(图1b-c)。这些降水模式的差异为研究不同水热条件下的方解石结晶度变化提供了理想的条件。
为研究中亚黄土方解石结晶度与环境因子的关系,本文在中亚干旱区北部(包括中国北疆和哈萨克斯坦南部)选择了48件发育于黄土序列之上的表土样品。在东部山区,样品采集的海拔范围为638~
2100 m,在西部则以20~30 km的间隔进行采样。根据碳酸盐溶解的4阶段模式理论[23],白云石的溶解速率比方解石慢至少15倍[32],当白云石完全溶解时,土壤中的碎屑碳酸盐已消失,此时土壤样品中的方解石属于次生成因。在伊犁盆地特克斯末次冰期黄土剖面和塔城盆地裕民黄土剖面中筛选出6个不含白云石但有方解石的黄土样品,用以获取研究区次生方解石的结晶度信息。2. 分析方法
2.1 矿物分析
碳酸盐矿物分析在中国科学院地球环境研究所,使用荷兰帕纳科公司的X’Pert MPD Pro衍射仪进行。将研磨到200目以下的粉末样品压平后置于衍射仪置物台上。测试条件:Cu Kα射线源(波长λ=
1.54056 Å),管压和电流分别为40 kV、40 mA。采用连续扫描模式,扫描范围(2θ)为10°~50°,步长为0.001833°,扫描速度为0.11°/s。利用MID Jade6.0软件进行物相鉴定,通过矿物衍射峰形态特征评估结晶度。通常采用半高宽或积分宽度表征结晶度。然而,当样品中高结晶度组分占比超过40%时,半高宽参数因峰宽与峰高的非线性耦合效应导致灵敏度下降。而峰高(height)与峰面积(area)比值(H/A)同步考量衍射峰形态的尖锐度和展宽特性,可更有效表征方解石结晶度[22]。方解石(104)晶面对应的衍射峰(d=0.3034 nm,对应2θ=29.42°)是其晶体结构中最具特征性的峰,在矿物学研究中被普遍作为分析对象[33-34]。根据XRD定量分析的主峰法原则[35],选择该晶面主要是基于其衍射强度显著高于其他晶面,同时在含有石英、长石等常见矿物的混合样品中表现出独特的峰位特征,不易受到其他矿物衍射峰的干扰。因此,选取方解石(104)晶面对应的衍射峰作为分析对象,通过H/A比值定量化结晶度。H/A值越大表征衍射峰形越尖锐,结晶度越高。具体操作中,采用Pearson-Ⅶ函数对28.5°~32.5°衍射区间进行分峰拟合[36],获得方解石(104)晶面的峰高和峰面积参数。2.2 采样点气象数据的获取与验证
样品点的气温和降水数据来源于再分析数据集,包括高分辨率陆地表面气温和降水的网格化再分析数据集(CHELSA)[37]和NASA全球大气再分析数据集第2版(MERRA2) [38],以及CHELSA温度数据集[37]。CHELSA数据集的分辨率为1 km,而MERRA2数据集在北纬45°的水平空间分辨率大约为56 km × 49 km。地表实际蒸散发数据来源于ETmonitor全球逐日1 km分辨率地表实际蒸散发数据集[39]。分别利用R语言的‘ncdf4’包和‘raster’包将再分析数据提取到表土点的地理坐标位置,并对数据进行单位转换,同时计算季节性和年均统计值。
为评估各再分析数据集在研究区的适用性,本文收集了哈萨克斯坦、中国北疆和俄罗斯阿尔泰地区共23个气象站的观测降水量和气温数据(图1b)。数据来源于国家冰川冻土沙漠科学数据中心[40-41]和中国气象数据网。鉴于哈萨克斯坦观测数据的不连续性,本文选取了1985—1995年的逐月观测数据进行分析。将提取的CHELSA、MERRA2以及这两个数据集的加权平均(以下简称为合成降水量数据)与气象站点和观测数据对比,以线性回归模型的决定系数(R2)和均方根误差(RMSE)作为评价指标。
2.3 数据分析
广义加性模型(GAMs)[42]结合了广义线性模型与可加模型的优势,通过一种特殊的函数(链接函数)来建立因变量的期望值与自变量之间的关系。这种模型特别适合处理因变量和自变量之间存在非线性或非单调关系的数据,能够更灵活地捕捉变量之间的复杂关系,而不仅仅是简单的线性关系。本文采用GAMs系统评估气候因子对表土方解石结晶度(以H/A值表征)的影响。模型构建基于三类结构:单一变量模型(仅包含单个气候因子的效应)、双变量叠加模型(引入两个气候因子的加性效应)及双变量交互模型(表征两变量的非线性交互效应)。基于皮尔森相关系数(|r|>0.7)[43]排除潜在的多重共线性。
所有分析在R 4.3.2环境中完成,基于‘mgcv’ 包[44]实现GAM建模。模型显著性通过平滑项P值(<0.05)及F检验与仅含截距项模型的比较判定。通过调整决定系数(R2)表征其对H/A值变异的解释程度,预测精度则采用均方根误差(RMSE)进行量化评估。在模型选择过程中,应用赤池信息准则(AIC)综合权衡模型复杂度与拟合优度。AIC平衡模型构建中的偏差和方差,其值越小表示模型拟合效果越好[45]。为解析气候因子的作用机制,本研究通过效应图展示单变量对H/A值的非线性影响,模型的形状被表达为有效自由度(edf),如果平滑项被简化为线性关系,则edf等于1。在双变量交互效应模型中,鉴于不同温度区间内H/A值对蒸散量的效应不同。为解构温度-蒸散量双变量对H/A值的协同效应,将连续型年均温度按0.5℃步长进行等距分箱,并绘制不同温度区间内H/A值随蒸散量变化的曲线簇,直观比较不同温度区间内的蒸散量效应。
3. 结果
3.1 再分析降水量和温度数据在研究区可靠性验证
3.1.1 降水量数据
气象观测站点与再分析降水数据的线性回归模型结果(图2)表明,在年降水量方面,合成两套数据集的结果与观测值的模型拟合最佳,R2高达0.98,RMSE为23.5 mm(图2a-c),表明合成数据在研究区的多年平均降水量模拟效果优异。因此,合成降水量数据能够有效代表表土样点的多年平均降水量。在夏季降水量模拟方面,MERRA2数据集的表现最佳(图2d-f),能够较好地反映样点的夏季降水情况。合成夏季降水量的R2和RMSE与MERRA2数据集表现接近,但具有更高的水平分辨率,因此,采用合成夏季降水量数据代表样点的夏季降水量。CHELSA数据集在冬季降水量模拟与观测值的拟合效果最佳(图2g-i),适用于代表样点的冬季降水量。
3.1.2 气温数据
气象观测站点与 CHELSA 再分析温度数据的线性模型结果(图3)显示,年平均温度和夏季温度的拟合效果良好(图3a-b),表明 CHELSA 在研究区的年均温和夏季气温模拟效果优异。然而,冬季气温的拟合较差(图3c)。因此,虽然本文直接采用了基于各表土点提取的 CHELSA 年均温、夏季和冬季温度数据,但在涉及冬季温度的讨论中会更加谨慎。
3.2 X射线衍射图谱分析
XRD分析表明样品中的方解石特征峰位与标准粉末衍射卡(PDF No. 05-0586)高度吻合,且相对强度与标准谱图一致(图4)。特克斯黄土剖面样品以石英、方解石、石膏、半水石膏、钠长石及微斜长石为主(图4a)。裕民黄土剖面样品矿物组成与表土一致,主要包含石英、方解石、白云母、钠长石、微斜长石和透闪石(图4b-e)。值得注意的是,除4个表土样品中未检出白云石之外,其他表土样品中均含白云石(图4c)。由于方解石的溶解速率至少是白云石的15倍[46],白云石完全溶解通常指示土壤中碎屑碳酸盐的彻底消失[23]。因此,上述4个未检测到白云石的样品暗示了其方解石为次生沉淀成因。据此,将无白云石的4个样品归类为表土Ⅱ,其余44个含白云石样品定义为表土Ⅰ。
3.3 H/A值在不同样品中的分布
不同样品的统计结果(图5)表明,表土Ⅰ的H/A值为4.61~8.10,平均值为6.25±0.82,表土Ⅱ的H/A值为4.56~5.01,平均值为4.78±0.24。黄土剖面样品的H/A值为3.30~4.51,平均值为3.84±0.46,结晶度最低。研究区含次生方解石样品(包括黄土剖面和表土Ⅰ)的H/A值为3.30~5.01,平均值为4.21±0.62,明显低于表土Ⅰ的样品。夏雨区与冬雨区的H/A值分别为6.13±0.73和6.17±0.63,没有呈现显著差异。这可能暗示研究区内方解石结晶度对降水季节性的响应较弱,其变化更可能受控于其他因素。
3.4 单预测变量广义加性模型
单因子模型结果(表1)表明12个气候要素在P<0.05水平上显著影响H/A值变异,包括年蒸散量、季节蒸散量、年降水量、春夏和冬季降水量、年均温度和夏秋季节温度。其中年蒸散量、春季蒸散量和降水量与H/A值呈线性关系(图6a-b,f),其余变量则表现出非线性耦合特征。
表 1 H/A值与单影响因素的 GAMs 模型结果Table 1. Results of single-factor Generalized Additive Models (GAMs) for H/A values模型因子 有效自由度 参考自由度 P 方差解释率/% 调整决定系数R2 年蒸散量 1.00 1.00 < 0.0001 ***59.54 0.59 春季蒸散量 1.00 1.00 < 0.0001 ***43.21 0.42 夏季蒸散量 1.66 2.08 < 0.0001 ***52.54 0.51 秋季蒸散量 2.04 2.57 < 0.0001 ***57.62 0.56 冬季蒸散量 1.97 2.48 0.0061 **24.17 0.21 年降水量 1.00 1.00 0.0037 **16.93 0.15 春季降水量 2.06 2.56 0.0473 *17.21 0.13 夏季降水量 2.92 3.64 0.0003 ***38.85 0.35 秋季降水量 1.40 1.71 0.8082 2.08 −0.01 冬季降水量 2.39 2.92 0.0128 *24.03 0.20 年均温度 3.01 3.74 0.0268 *23.42 0.18 春季温度 5.43 6.54 0.0679 28.21 0.19 夏季温度 1.58 1.82 < 0.0001 ***29.70 0.27 秋季温度 5.85 6.99 0.0458 *31.22 0.21 冬季温度 3.74 4.66 0.4091 13.34 0.06 注:“*”、“**”和“***”分别表示在0.05、0.01和0.001水平下变量是显著的。 蒸散量相关因子(年/春/夏/秋季)均与H/A值呈显著负相关(图6a-d),但冬季蒸散量表现出差异性响应,数据比较分散(图6e)。年蒸散量具有最高的解释效力,其单因子模型即可解释H/A值59%的变异。因此,蒸散量对H/A值差异有显著的影响。降水因子的响应模式呈现季节分异:年降水量与H/A值负相关,春季降水呈“U型”响应(图6g),冬季降水则表现为倒“U型”关系(图6i)。当夏季降水低于60 mm时H/A值保持稳定,超过此阈值后呈现下降趋势。夏秋季温度参数与H/A值呈现复杂的非线性响应,表明温度对其影响需通过灵活的非线性模型捕捉,可能反映阈值或分段效应(图6j-l)。
3.5 双预测变量广义加性模型
年蒸散量作为核心驱动因子被作为基础模型。通过皮尔森相关性分析(|r|>0.7),剔除与其存在显著共线性的季节蒸散量(春季和夏季蒸散量)和夏季降水量等参数[43],以控制多元共线性(VIF<3.0)。温度变量的筛选显示,年均温与各季节温度参数存在强耦合关系(r=0.85~0.95,图7),鉴于年均温能综合表征热力背景,将其作为温度维度的唯一变量。最终保留冬季蒸散量、年降水量、春季降水量、秋季降水量、冬季降水量和年均温度与年蒸散量构建双变量模型。
表2列出了模型效果明显提升的双变量模型(ΔR2≥1,ΔAIC≥2)。降水因子的引入对模型解释力提升有限,暗示其调控路径可能已被年蒸散量整合。年蒸散量与冬季蒸散量的加性模型(模型2)优于基础模型,暗示寒冷季节的蒸散过程对H/A值具有独立调控作用。年均温度与年蒸散量的交互作用(模型3)表现出最高的解释能力,其调整R2提升至0.76,RMSE降低34%。同时,该模型的AIC值减少18%,显示出最优的模型性能。
表 2 双预测变量广义加性模型Table 2. Two-predictor generalized additive models模型 组合及组合模式 调整R2 RMSE AIC 增加项/交互项P值 模型1 年蒸散量 0.59 0.56 86.129 模型2 年蒸散量—冬季蒸散量,可加 0.70 0.44 77.804 0.037* 模型3 年蒸散量—年均温度,交互 0.76 0.37 70.531 <2×10−16 *** 4. 讨论
4.1 H/A值在中亚北部黄土中的指示意义
H/A值作为表征矿物结晶度的重要参数[22],展现出显著的成因指示意义。研究区次生方解石的H/A值(4.21±0.62)明显低于典型表土环境(6.25±0.82)。在这些典型表土中,方解石和白云石并存,指示了淋溶作用并不彻底[13]。混合实验证据表明,H/A值的变化主要受控于不同成因方解石组分的比例变化[22]。中亚黄土中的碳酸盐矿物按成因可分为原生和次生碳酸盐矿物 [1-2]。原生碳酸盐矿物是从黄土源区搬运而来的碎屑碳酸盐,主要指原生方解石和白云石;次生碳酸盐矿物则是沉积后在黄土风化成壤过程中形成的,主要是次生方解石[19]。鉴于方解石是半干旱-干旱区黄土成壤作用的关键指示矿物[46],且在中亚干旱地区,由于降水量不足碳酸盐未能充分淋溶,溶解的碳酸盐通常在土壤层中重新沉淀,形成次生碳酸盐[25],H/A值的波动可有效指示成壤过程中碎屑来源与次生成因碳酸盐的相对比例变化。方解石结晶度的降低可能源于成壤过程中的杂质混入[47],或与生物成因碳酸盐(通常具有较低结晶度[48])的富集相关[49-50]。因此,H/A值的降低可定量表征次生方解石的富集程度,该参数可反映成壤碳酸盐的动态变化。
4.2 H/A值在中亚北部的气候指示意义
降水量与温度数据集在研究区表现出良好的性能。夏季气温和多年平均气温数据与实际观测值表现出优异的拟合性能,R2分别达到0.95和0.99,同时RMSE分别低至0.72 ℃和0.49 ℃。夏季降水数据同样显示出良好的拟合效果(R2=0.84,RMSE=22.64 mm),表明该数据集能够有效表征研究区的降水特征。ETMonitor数据集与地面实测数据对比验证分析表明,该数据集在干旱区的估算精度具有显著优势,逐日蒸散量验证RMSE控制在1 mm/d以内[39]。总之,本文构建的气象要素数据集(气温、降水及蒸散量)在精度控制方面满足研究需求,为后续分析提供了可靠的数据基础。
广义加性模型在解析环境因子对地理要素分布的影响效应方面具有独特优势和广泛应用[43, 51-53]。该模型通过非参数平滑函数揭示自变量与因变量间的复杂响应关系[42, 54],其可视化效应图直观展示了自变量变化时因变量的变化趋势。年蒸散量作为关键预测因子表现出显著的解释力,其单因子模型可解释H/A值59%的变异(调整R2=0.59,RMSE=0.56)。该参数的平滑项自由度为1(图6a),印证了蒸散量与H/A值间存在显著的线性响应关系。ETMonitor数据集通过融合植被蒸腾、土壤蒸发、冠层截留蒸发、水面蒸发及冰雪升华等多组分过程,构建了基于多源数据同化的区域蒸散量估算体系[39]。小区域实际蒸散量可能由不同气象因素主导,包括降水量、气温、风速、太阳辐射[55]和植被[57]等。在中亚干旱区,蒸散过程主要是由水分和能量决定,地表土壤的湿度和温度状况会对小区域的蒸散量产生显著影响[55]。大量研究表明,中亚干旱区北部土地的水分可利用性越高,蒸散量越大[55-57],而蒸散量在贫水地区则呈现温度驱动特征[58]。因此,低蒸散量表征的水热限制条件[59]显著抑制了化学风化进程,导致土壤碳酸盐矿物以原生碎屑为主,进而产生高H/A值。H/A值随着年蒸散量的增加而降低,这是由于在干旱区蒸发作用主导碳酸钙的沉淀[24, 60-61],蒸散量增加暗示的水热条件的优化一方面增强化学风化作用,使土壤溶液Ca²+浓度提升;另一方面,同时增加的高温促进蒸发,促进次生碳酸盐形成,共同导致H/A值降低。综上所述,黄土方解石(104)晶面峰的H/A值在中亚干旱区北部展现出作为古蒸散强度代用指标的潜力,为干旱区古环境重建提供了新的示踪方法。
降水因子的引入并未显著提升模型解释力,这可能源于年蒸散量作为综合水热指标已整合了降水的调控效应[39, 59, 62],从而削弱了降水量的独立贡献度。然而,年蒸散量与冬季蒸散量的加性模型(模型1)较基础模型的解释力显著提升(ΔR2=0.11),表明寒冷季节的蒸散过程对H/A值具有独立调控作用。具体而言,冬季蒸散量与H/A值大致呈正相关(图6e),即冬季蒸散量越大,表土中次生碳酸盐比例越小。在ETMonitor数据集中,冬季蒸散量主要为冰雪升华组分[39]。一方面升华需要吸收潜热,可能降低地表温度。另一方面,升华导致积雪量减少,不利于化学风化的进行,导致土壤中的次生碳酸盐比例小。当年蒸散量与年均温以交互项形式引入时,模型展现出最优的性能(调整R2=0.76,RMSE=0.37),表明H/A值76%的变异源于蒸散发与温度的耦合效应。H/A值随蒸散量与温度协同增加呈系统性降低趋势:高值区集中分布于高温-高蒸散环境;而低值区则对应寒冷-低蒸散组合区(图8)。高蒸散量代表高的水分可利用性[55-57],在这种背景下,高温一方面有利于化学风化的进行,另一方面通过加速蒸发促进次生碳酸盐的形成,导致H/A值降低。反之,低蒸散量代表低的水分可利用性,这种状况不利于化学风化的进行。同时,低温抑制蒸发,不利于次生碳酸盐的形成[24, 60-61],因此H/A值在低温-低蒸散的背景下最高。
值得注意的是,在不同温度区间内,方解石结晶度对年蒸散量变化的响应不同(图8)。在0.5~2 ℃以及6~10.5 ℃,方解石结晶度随着年蒸散量的增加而减小。然而,在2.5~5.5 ℃,当年蒸散量超过400 mm时,方解石结晶度随着蒸散量的增加没有明显变化。类似地,在11~12 ℃,当年蒸散量低于350 mm时,方解石结晶度并未随着蒸散量的增加发生明显变化。寒冷的气候(年均温0.5~2 ℃)下,微弱的淋溶作用使钙质优先通过蒸发-结晶过程在表层富集。在亚低温背景(年均温2.5~5.5 ℃)下,当年蒸散量超过一定阈值(约400 mm)时,H/A值对蒸散量变化的敏感性降低,意味着随着蒸散量的增加,土壤中成壤碳酸盐的含量并没有增加,暗示了次生碳酸盐的生成-淋失过程达到动态平衡。干旱区降水量和蒸散量通常是耦合的[39],蒸散量增加意味着水分补给增加,强降雨可能导致快速径流[63]。同时,低温条件既不足以维持强蒸发,又允许一定强度的淋溶作用,从而抵消次生碳酸盐的净积累。在温暖条件(年均温6~10.5 ℃)下,蒸发主导机制重新建立,促使次生碳酸盐在表层富集。在超高温(年均温11~12 ℃)背景下,H/A值在低蒸散量区域不响应蒸散量的变化,这是由于低蒸散量背景下水分限制,同时过高的温度使土壤干燥,严重制约化学风化。只有当蒸散量达到一定阈值(350 mm),才有足够的水分保证化学风化的进行,使次生碳酸盐的生成由蒸散发主导,进而改变H/A值。综上所述,H/A值在寒冷或温暖的温度背景下(0.5~2℃或6~11℃)主要受蒸散量单因素控制,而在过渡温度区间(2.5~5℃或11~12℃),H/A值随蒸散量的变化存在阈值效应。需要指出的是,草本植被覆盖下黄土表土微生物量可达84.55 mg/kg[64]。微生物活动通过分泌有机成分可促进较大晶粒的方解石晶体形成[65],这可能是影响表土样品中方解石结晶度的因素之一。
此外,在冰期-间冰期旋回中,显著的温度波动[66-67]可能导致低温阶段H/A值序列无法完全归因于蒸散量变化,因此该指标在长时间尺度连续重建中需结合其他代用指标进行验证。此外,研究采用的气候数据时序覆盖较短,尽管能有效表征当前气候背景下的水热关系,但在中亚干旱区百年尺度气候震荡的背景下[68],本文提出的气候参数临界值应视为动态参考框架。
5. 结论
基于X射线衍射方法分析了中亚北部表土和黄土碳酸盐矿物学特征,揭示方解石(104)晶面衍射峰高度和面积的比值(H/A值)具有显著成因分异特征:次生方解石的H/A值(4.21±0.62)显著低于混合成因方解石(6.25±0.82)。H/A值与年蒸散量呈显著负相关(R²=0.59),在中亚干旱区北部具有作为古蒸散强度代用指标的潜力。降水和温度因子的单独引入并未显著提升模型的解释力。广义加性模型解析表明年蒸散量与年均温的非线性交互效应可解释H/A值76%的变异,H/A值在寒冷或温暖的温度背景下(0.5~2℃或6~10.5℃)与蒸散量呈显著负相关,而在过渡温度区间(2.5~5℃或11~12℃),H/A值随蒸散量的变化存在阈值效应。本文为解析中亚干旱区第四纪环境演变提供了新的矿物学视角和方法支撑,但仍需要对更多的样品进行验证及更深入的矿物地球化学工作。
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表 1 H/A值与单影响因素的 GAMs 模型结果
Table 1 Results of single-factor Generalized Additive Models (GAMs) for H/A values
模型因子 有效自由度 参考自由度 P 方差解释率/% 调整决定系数R2 年蒸散量 1.00 1.00 < 0.0001 ***59.54 0.59 春季蒸散量 1.00 1.00 < 0.0001 ***43.21 0.42 夏季蒸散量 1.66 2.08 < 0.0001 ***52.54 0.51 秋季蒸散量 2.04 2.57 < 0.0001 ***57.62 0.56 冬季蒸散量 1.97 2.48 0.0061 **24.17 0.21 年降水量 1.00 1.00 0.0037 **16.93 0.15 春季降水量 2.06 2.56 0.0473 *17.21 0.13 夏季降水量 2.92 3.64 0.0003 ***38.85 0.35 秋季降水量 1.40 1.71 0.8082 2.08 −0.01 冬季降水量 2.39 2.92 0.0128 *24.03 0.20 年均温度 3.01 3.74 0.0268 *23.42 0.18 春季温度 5.43 6.54 0.0679 28.21 0.19 夏季温度 1.58 1.82 < 0.0001 ***29.70 0.27 秋季温度 5.85 6.99 0.0458 *31.22 0.21 冬季温度 3.74 4.66 0.4091 13.34 0.06 注:“*”、“**”和“***”分别表示在0.05、0.01和0.001水平下变量是显著的。 表 2 双预测变量广义加性模型
Table 2 Two-predictor generalized additive models
模型 组合及组合模式 调整R2 RMSE AIC 增加项/交互项P值 模型1 年蒸散量 0.59 0.56 86.129 模型2 年蒸散量—冬季蒸散量,可加 0.70 0.44 77.804 0.037* 模型3 年蒸散量—年均温度,交互 0.76 0.37 70.531 <2×10−16 *** -
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