Characteristics of grain size and chemical elements in the Aral Sea sediments and its environmental significance in the arid zone of Central Asia
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摘要:
为揭示近百年来干旱区湖泊沉积的尘暴记录和环境演化历史，本文通过对中亚咸海沉积岩心的粒度和元素（Al、Ca、Fe、K、Na、Sr、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、As、Cd和Pb）及其流域不同类型表层沉积物粒径进行了分析，结合放射性同位素210Pb和137Cs测年，阐述近120年来咸海流域风沙活动、环境变化及其原因。粒度及其参数、主成分分析、频率曲线及端元模型结果表明，众数数值66.9 μm代表了地表风沙侵蚀的粒径阈值。约在1935—1955年，由于区域风的强度和频率增强，以及农业活动导致了沙地活化，尘暴频发，强烈的风沙活动携带的大量粗颗粒（＞24.1 μm）物质在湖区沉积。咸海沉积物的粒度组成特征记录了这一时期的流域沙尘事件。研究结果与监测数据和历史文献记录一致。化学元素沉积记录结果表明，近120年来咸海的环境变化可为4个阶段：（1）1900—1935年，Al、Fe、K、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、As、Cd和Pb含量较高，指示较强的人类活动；（2）1935—1955年，Ca、Sr和As升高，而Al、Fe、K、Na、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、Cd和Pb含量降低，粒径显著增大，表明受到了风沙活动的影响；（3）1955—2000年，Al、Ca、Fe、K、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu和 Pb含量波动明显，总体呈现先升高再降低的趋势，与区域不同强度的工农业活动有关；（4）2000—2019年，自然蒸发作用占主导因素，Sr和Na 含量显著升高。本研究为解析干旱区尘暴记录的粒径表型特征以及化学元素来源与环境演化等提供了有效的方法途径和科学依据。
Abstract:In order to reveal the dust storm record and environmental evolutionary history of lake deposits in the arid zone over the last hundred years, the grain size and chemical elements (Al, Ca, Fe, K, Na, Sr, Ti, Mn, V, Zn, Cr, Co, Ni, Cu, As, Cd, and Pb) of sediments from cores in the Aral Sea of Central Asia, and different types of surface sediments basin wide were analyzed in combination with the 210Pb and 137Cs dating, based on which the sandstorm activities, environmental changes, and their causes in the Aral Sea basin over the last 120 years were explored. Grain size and its parameters, principal component analysis, particle size frequency curve and the end-member model analysis showed that the plurality value of 66.9 μm represented the threshold particle size of surface wind-sand erosion. The environmentally sensitive grain size fractions in the Aral Sea sediments at different times were extracted by the grain size-standard deviation method. Results show that coarse particles (＞24.1 μm) carried by sandstorm controlled the grain size composition due to the enhancement in the intensity and frequency of regional winds due to agricultural activities during 1935～1955, which is consistent with the monitoring data and historical records. Elemental sedimentary records indicate that environmental changes in the Aral Sea over the past 120 years could be divided into four stages: (1) 1900—1935 AD, the concentrations of Al, Fe, K, Ti, Mn, V, Zn, Cr, Co, Ni, Cu, As, Cd and Pb were high, indicating stronger human activities; (2) except for Ca, Sr, and As, the contents of other elements significantly decreased while the grain size significantly increased during 1935—1955 AD, suggesting strong influence of sandstrom activities; (3) 1955—2000 AD, the elemental (Al, Ca, Fe, K, Ti, Mn, V, Zn, Cr, Co, Ni, Cu, and Pb) contents fluctuated significantly, with a general trend of increasing, and then decreasing, due to regional industrial and agricultural activities; (4) 2000—2019 AD, the evaporation effect was the dominant factor, and the Sr and Na contents significantly increased. This study provided useful methodology and scientific reference for analyzing the grain size characteristics of sandstorm records, chemical elements origination, and environmental evolution in arid regions.
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Keywords:
- grain size /
- elements /
- wind-sand activity /
- environmental changes /
- Aral Sea
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中亚地处欧亚大陆腹地，是水资源和生态系统最脆弱的地区之一，对气候环境变化响应敏感[1-2]。咸海曾是世界第四大湖泊，但近几十年来，由于气候和人类活动影响，咸海水位和面积急剧下降和萎缩，导致区域土壤荒漠化和生物多样性丧失等系列环境问题，被认为是20世纪最严重的水生生态灾难之一[3-5]。因此，恢复近现代咸海环境变化过程及原因对全面认识区域目前面临的生态环境问题和水资源管理具有重要的现实意义。
目前，关于咸海生态环境变化方面的研究已取得较多成果，尤其是在长尺度重建湖泊古环境古气候[1,6]、湖泊水位和盐度变化[7-8]以及咸海盐尘与环境健康[9-10]等，然而对于短尺度近百年来在自然和人类活动背景下，咸海风沙记录及其环境变化的研究存在不足，对不同时段气候是否人为因素占主导仍存在争议[5]，但相关研究对区域水资源利用和可持续发展至关重要。前期研究指出，干旱区湖泊沉积岩心是反映过往风沙活动频次、强度和流域环境变迁的有效载体，成为衡量过去干旱环境与风沙活动强度的重要参考指示器[11-12]。沉积物粒度变化为沉积物搬运媒介的本质、能量水平和搬运的具体模式提供了宝贵的信息档案，例如粒度参数的峰态变化可表征沉积作用模式的变化，通过外来不同方式搬运的粗细颗粒导致湖泊沉积物分选变差，频率曲线呈现不对称或多峰形态，偏态变为负偏或正偏[13-15]；沉积物元素地球化学记录为分析历史时期湖泊水位、区域气候变化和人为因素提供了有效的研究手段[16-17]。本文通过中亚咸海沉积岩心（XH1）的粒度参数和元素组合变化，根据研究区不同类型表层沉积物粒度频率分布曲线，结合统计学和端元模型方法，提取粒径变化的环境敏感组分，解析元素来源及其沉积环境，揭示咸海流域近百年来典型时段较强风沙活动和环境变化历史，为干旱区湖泊沉积的尘暴记录和环境演化提供科学依据。
1. 研究区概况
咸海地处乌斯秋尔特高原东部边缘的图兰洼地，是中新生代时期形成的巨大侵蚀-构造凹陷的最低位置，在图兰板块的构造活动以及风蚀和河流冲刷共同作用下形成。从地质学上来看，咸海第四纪末期才稳定发育；从地球动力学角度来看，咸海流域可以划分为两个不同的区域，45°N以南的地区表现出强烈的构造隆起，速度为5 ～ 12 mm/a，而以北地区几乎没有发生垂直位移[18]。
咸海水量主要由阿姆河和锡尔河两条河流供给，主要补给来自冰川融水和山区降水（图1a）。其中，阿姆河是咸海流域最重要的河流之一，也是中亚水量最多的河流，总径流量约79 km3/a，占咸海径流量的2/3[19]。但由于蒸发作用、河流穿过沙漠过程中河床渗漏以及截流灌溉等原因，进入咸海的流量不足起始流量的一半，尤其是近20年来，干旱时期的阿姆河流入咸海的水量几乎为零[20]。约1960年之前，咸海海拔53 m，面积约
67500 km2，平均深度约16 m，最深达69 m，宽292 km，长424 km，海岸线长4430 km，平均水容量约1079 km3 [21]。然而，随着流域灌溉农业的发展，河流上游的过度用水和截流，导致流入咸海的水量急剧减少。1987年，因湖泊水位下降导致南、北咸海分为两片水域。2003年哈萨克斯坦为保护北咸海修建大坝，阻断了南北咸海的流通。2007年，南咸海进一步分裂为东咸海和西咸海两个部分。2018年南咸海水位约25 m，盐度超过100 g/L，湖泊总面积仅为8321 km2，水域面积与1960s相比，缩小近90% [5]。![]()
图 1 咸海流域地理概况及沉积物样品分布（a）和咸海岩心（XH1）位置分布（b）Figure 1. Geographic overview and distribution of sediment samples of the core (XH1) in the Aral Sea basin咸海流域夏季降水少，蒸发量大，冬季寒冷干燥。1月份的平均气温为0℃～4℃, 7月份的平均气温为28～32℃，沙漠地区的平均气温更高。不同地区的年降水量差异较大，主要在春季和冬季，平原地区年降水量为80～200 mm，山区年降水量较大，其中山麓300～400 mm，山脉的南部和西南侧达600～800 mm[5]。此外，在春末和夏季，流域沙漠低地升温，局部扩展至区域平流，产生大量强烈气旋，风沙活动加剧，尤其在20 世纪40—50年代区域沙尘暴天数增多[1, 22]。
2. 材料与方法
2.1 样品采集
2019年对咸海流域进行考查，采集表层沉积物（包括阿姆河河漫滩、锡尔河河漫滩、农田地及荒漠地等样品若干），利用重力采样器在南咸海15 m深度位置（44.85°N、58.286°E，海拔53 m）采集了长度为31 cm的沉积岩心（XH1，图1）。以1 cm间隔连续分样装于聚乙烯自封袋中，编号后空运回实验室，冷冻干燥后以待备用。
2.2 年代测定
210Pb作为一种天然的放射性核素，已被普遍应用于标定过去150—200年的时间标记。137Cs是一种人工放射性核素，如1954年和1963年的核武器试验导致其在沉积物中含量显著上升。运用高纯锗探测器(ORTEC HPGe GWL)测定两者的比活度，分析误差＜10%。
2.3 粒度测定
取0.2 g 左右样品于50 mL 烧杯中，加入 10 mL 10%双氧水，静置反应24 h，倒去上清液，加入10 mL 10%盐酸，无明显气泡后用去离子水反复清洗3遍，加入10 mL 5%的六偏磷酸钠溶液超声波振荡15 min，将待测样品采用马尔文激光粒度仪（MS3000）上机测试。测量范围0.01～
3500 μm，分析误差＜2%。2.4 化学元素测定
取0.12 g烘干样品过200目筛于消化罐中，加入0.5 mL 盐酸、4.0 mL 硝酸和3.0 mL 氢氟酸，180℃微波硝化系统中反应15 min，加0.5 mL高氯酸，蒸干后加1:3的硝酸溶液5 mL，加热溶解残渣，冷却定容至25 mL，Al、Ca、Fe、K、Na采用电感耦合等离子体-发射光谱仪（ICP-AES，iCAP6000）上机测试，其他元素运用电感耦合等离子体-发射质谱仪（ICP-MS，iCAPQ）上机测试。试剂空白与样品分析同时进行，分析误差＜5%。
2.5 数据分析
咸海流域和岩心采样位点分布图采用ArcGIS 10.2 软件绘制。岩心垂直剖面数据运用origin 2024b、CorelDRAWX8等软件绘制。粒度数据还采用SPSS 22.0 软件进行主成分分析。约束层次聚类方法（CONISS）是沉积岩心具有邻接约束的统计方法，进而将相似性层位聚为一类并划分不同的时段[23]，咸海沉积岩心元素数据通过Tillia软件的CONISS方法进行沉积环境的划分。粒径-标准偏差分布曲线用于提取沉积物中的环境敏感组分（如组分C1、C2、C3等），其原理是基于每个粒级提供的含量标准差变化，确定敏感组分的数量及其分布区间。此曲线展示了各个粒径区间内，不同样品粒度含量的差异性特征，当某一粒径范围内标准偏差值较高时，不同样品在该粒径范围内的粒度含量呈现出较大的差异性；反之，较低的标准偏差值则表明在该粒径范围内，粒度含量的差异相对较小，进而揭示一系列样品中粒度变化具有明显差异的粒度组分数量和分布区间[11,13]。此外，本文基于R中EMMAgeo软件包运用粒度端元分析模型，对上述敏感组分（尤其是粗颗粒组分）进一步解释和验证。当端元数为2、3和4时，平均复相关系数（R2）分别为0.90、0.91和0.93，且大部分粒级拟合程度大于0.8，依据端元尽量少的原则，本文选取2个端元（EM1和EM2）对咸海沉积岩心的粒度数据进行拟合[23-24]。研究区Tedjen气象站1936—1995年数据引自文献Orlovsky等[24]。
3. 结果
3.1 咸海沉积岩心年代序列的建立
咸海沉积岩心的210Pbex和137Cs强度随深度的垂直分布变化见图2a。210Pbex强度从表层243 Bq/kg 开始下降，到深度31 cm 处强度为18.1 Bq/kg。根据210Pbex与深度的函数关系，计算得到约35 cm处210Pbex数值接近0，即为衰变的终点。利用210Pbex计年有多种方法，其中恒定补给速率（CRS）模式通常用于当210Pbex输入通量保持恒定，而沉积物堆积速率随时间变化而变化[25-26]。由于咸海沉积物受风沙作用和人为影响较大，不同时期沉积速率可能存在显著变化，因此咸海沉积岩心年代框架应用CRS模式计算获得。
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图 2 咸海沉积岩心210Pbex、137Cs的垂直分布(a)以及年代和深度模型(b)Figure 2. The activities of 210Pbex and 137Cs versus depth (a) and the age-depth models (b) in the sediment core of the Aral Sea137Cs强度在深度22 cm处开始出现数值，大小为3.66，说明此处年代为1954 AD；在深度18 cm处出现第一个峰值，可确定年代为1963 AD。137Cs时间标记进一步验证了210Pb的年代结果[27]。咸海整个沉积岩心深度与年代的对应关系见图2b，咸海沉积岩心9 cm处年代约为2000 AD，26 cm处约为1935 AD，整个岩心平均沉积速率为0.32 cm/a，平均沉积通量为0.080 g/cm2·a。
3.2 粒度垂直变化特征
咸海沉积岩心中粒径主要是粉砂（4～63 μm）和黏土（＜4 μm），含量分别为53.38%和38.34%，砂（＞63 μm）含量约为8.28%（图3）。约1900年以来，黏土和细粉砂变化趋势基本一致，而与粗粉砂变化趋势相反。深度26～23 cm（对应约1935—1955年），粒径波动明显，颗粒显著增大，尤其是砂组分含量占33.52%，中值粒径（Md）平均值达44.25 μm，参数分选系数明显变大（最大值达2.41），分选差，偏态值（平均值为0.56）位于0.3到1.0之间，为极正偏态，峰态（平均值为1.2）呈现尖峰态；顶层9 cm（约2000年以来）粗粒径含量稍有上升，Md和分选系数增加，其他时段粒径及参数波动不显著。
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图 3 咸海沉积岩心粒度及其参数的垂直变化特征Figure 3. Changes of grain size in the sediment core of the Aral Sea3.3 化学元素含量变化特征
咸海沉积岩心中元素含量的统计学分析见表1。整个岩心中，Al、Ca、Fe、K、Na和Sr、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、As、Cd、Pb元素平均值分别为42.52、125.96、24.7、14.7、20.78 mg/g和
1191.93 、2155.45 、527.58、116.82、64.71、62.71、62.33、10.78、34.79、26.99、12.47、0.66、12.75 mg/kg。元素Sr的变异系数（CV）最大，数值为32.10，As、Cd 和V也有相对高的变异系数，数值均超过25.0，而Ca的CV值最小，仅为6.22。表 1 咸海岩心沉积物元素含量统计学分析Table 1. Statistical analysis of the elemental contents in the core sediments of the Aral Sea元素 最小值 最大值 平均值 CV 元素 最小值 最大值 平均值 CV Al 28.64 56.21 42.52 19.71 Zn 41.74 85.47 64.71 18.79 Ca 113.93 145.50 125.96 6.22 Cr 37.28 85.82 62.33 23.57 Fe 16.74 33.51 24.71 19.73 Co 6.89 14.56 10.78 23.04 K 11.18 17.49 14.70 12.89 Ni 20.89 47.27 34.79 23.78 Na 13.99 32.28 20.78 22.98 Cu 15.95 37.61 26.99 18.69 Sr 750.95 2218.50 1191.93 32.10 As 7.22 18.70 12.47 27.63 Ti 1393.22 2753.34 2155.45 17.57 Cd 0.40 1.00 0.66 25.01 Mn 396.72 608.25 527.58 11.10 Pb 9.11 15.40 12.75 13.02 V 57.17 166.46 116.82 25.47 注： Al、Ca、Fe、K、Na的单位为mg/g，其他元素为mg/kg。 咸海沉积岩心化学元素深度-年代的垂直变化特征见图4，依据CONISS聚类分析结果，近120年来咸海的沉积环境主要划分为4个阶段：（I）约1900—1935年，岩心深度为31～26 cm，化学元素Al、Fe、K和V、Ti、Cr、Zn、Co、Ni、Cu、As、Cd、Pb的含量较高，平均值分别为52.61、30.88、16.38 mg/g和155.56、
2561.57 、79.86、79.96、13.36、43.8、30.73、14.54、0.79、14.48 mg/kg。（II）约1935—1955年（对应深度26～23 cm），大部分元素（除元素Ca、Sr、As外）平均含量降至最低，Al、Fe、K、Na和V、Ti、Cr、Zn、Co、Ni、Cu、Pb的平均值分别为31.99、17.61、12.88、15.05 mg/g和75.28、1965.28 、40.75、47.42、7.70、24.53、20.9、11.92 mg/kg，分别是整个岩心平均含量的0.75、0.71、0.87、0.72、0.8、0.64、0.91、0.65、0.73、0.71、0.70、0.77、0.93倍，Al、Fe、K、Na、V、Ti、Cr、Zn、Co、Ni、Cu和Pb含量与粒径大小呈显著反比关系。（III）约1955 —2000年，岩心深度为27～9 cm，Na和 Sr逐渐上升，Al、Ca、Fe、K、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu和 Pb含量波动明显，总体呈现先升高再降低的趋势。（IV）约2000—2019年，岩心深度9～0 cm，Sr、Na和Ca含量显著升高，平均值分别为1.64、25.97和131.53 mg/g，而其他化学元素含量进一步下降。![]()
图 4 咸海沉积岩心化学元素含量的垂直变化Figure 4. Variations of element contents in core sediments of the Aral Sea4. 讨论
4.1 咸海粒度记录与风沙活动
为揭示咸海沉积记录粒度的主要影响因素，以咸海沉积物粒度频率分布的粒径含量为变量，利用SPSS 22.0进行主成分分析，获得2个因子F1和F2，两者可解释总体粒度频率变化特征的96.2%，其中F1和F2分别占83.6%和12.6%。表2列出的主成分载荷数据揭示了咸海岩心在不同深度上粒径分布与主要因子间的相关性程度。正值与负值分别表示正相关与负相关，绝对值愈大，意味着该因子对岩心粒径的作用更为显著。在沉积岩心深度26～23 cm处（约1935—1955年），粒径分布与因子F2的相关性平均高达91.5%，而在其他深度层位，主要与因子F1密切相关，其平均相关系数达97.6%。这一显著差异表明约1935—1955年咸海沉积岩心受到了不同的外营力作用。
表 2 主成分分析因子载荷矩阵Table 2. Matrix of principal component load深度/cm 因子 深度/cm 因子 深度/cm 因子 F1 F2 F1 F2 F1 F2 1 0.981 0.185 12 0.954 0.296 23 -0.125 0.909 2 0.996 0.029 13 0.984 0.177 24 -0.261 0.92 3 0.988 0.084 14 0.989 0.122 25 -0.254 0.934 4 0.987 0.111 15 0.962 0.253 26 -0.184 0.896 5 0.979 0.123 16 0.977 0.164 27 0.99 -0.04 6 0.977 0.133 17 0.95 0.283 28 0.959 -0.086 7 0.939 0.179 18 0.986 0.071 29 0.986 -0.087 8 0.951 0.067 19 0.952 0.267 30 0.991 -0.082 9 0.986 0.074 20 0.988 0.026 31 0.948 0.013 10 0.991 0.107 21 0.991 0.053 11 0.985 0.128 22 0.993 0.06 为进一步分析主成分分析中两个因子的环境意义，沉积岩心的粒度频率曲线变化特征是判断历史时期沉积作用的重要方法之一，咸海不同深度层位主要表现出双峰和三峰的特征，并以前者双峰曲线类型为主（XH1-10），众数分别为0.77和5.21 μm（图5a）。通过与区域河流沉积物对比分析发现，岩心双峰的分布曲线特征与阿姆河和锡尔河基本一致，可能主要受河流作用的影响（因子F1，图5a）。在深度26～23 cm呈现出三峰（XH1-23），除表现出前面类似的双峰特征外，还呈现粒径更大的第三个峰，众数数值为66.9 μm，表明还受到其他外营力的作用。农田地沉积物粒度曲线呈现三峰（较均匀平缓），众数分别为0.77 、5.92 和62.8 μm，而现代荒漠沉积物偏粗，最高峰以众数值62.8 μm为特征，与上述XH1-23粗颗粒第三峰相似（图5a）。由湖泊岩心不同深度沉积物的粒径、分选系数、偏态和峰态等参数（图3）及频率曲线变化可知，层位XH1-23和 XH1-10的沉积物源区可能发生了变化。强明瑞等[28-29] 指出柴达木盆地的苏干湖沉积岩心中粒径＞63 μm可以指示较强的风成活动。在澳大利亚卡彭塔利亚湾[30]以及塔克拉玛干南缘[31]等地区，沉积物中粒径＞60 μm均表明较强的风成活动。马龙等[32]和Wang 等[11]分别通过中国西北地区柴窝堡湖和陈普海子沉积物中粒度组分和主成分分析，认为分别以57 μm和42.75 μm为众数的粒径主要来源于地表的风沙侵蚀。因此，层位XH1-23粗粒径（众数66.9 μm）主要受风沙活动的影响（因子F2）。此外，约1900—1975年，由于中亚上空西伯利亚高压系统强度增加导致研究区风的强度和频率增强[5]。因此，1935—1955年咸海沉积岩心粒径显著增大主要是由较强的风沙活动导致的。
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图 5 咸海沉积岩心与区域典型表层沉积物粒度频率分布曲线（a）、粒径-标准偏差分布曲线（b）和端元模型组分（EM1和EM2）的粒度频率曲线（c）Figure 5. Grain-size distribution curves in the sediment core of the Aral Sea and regional typical surface sediments (a), the standard deviation distribution curve of lake sediment (b), and the end-member model components (EM1 and EM2) (c)依据粒径-标准偏差分布曲线中较高峰值分别出现在 0.76、4.58 和 66.9 μm，界线分别在1.28 和 24.1 μm （图5b），据此，可将粒度组分划为3个组分：C1（＜1.28 μm）、C2（1.28～24.1 μm）和 C3（＞24.1 μm），其含量分别占15.7%、63.3%和21.0%。3个组分的含量和平均粒径的垂直变化见图6，同样在约1935—1955年，3个组分发生显著变化，组分C1和C2含量显著减小，组分C3增大，C3平均粒径基本与中值粒径（Md）变化一致，在P＜0.01水平上显著正相关，说明该阶段组分C3是敏感组分。C3粗颗粒与EM2（众数72.4 μm）呈显著正相关（R=0.98，P＜0.01），说明粒径-标准偏差法与端元分析法提取的敏感粒级（EM2）基本相同（图5c），依据上述沉积物粒度频率曲线和众数特征可知，沉积物粗颗粒可能主要受风沙活动（因子F2）的影响。马龙等[32]和Wang 等[11]分别指出柴窝堡湖和陈普海子粒径在20～209 μm和14.1～224.35 μm的敏感组分可代表区域风成活动，与研究结果相近。通过对咸海流域Tedjen气象站1936—1995年数据监测，20世纪40—50年代研究区沙尘暴天数显著增多，年沙尘暴天数最大达88天，1935—1955年期间每年平均约56天[22]（图6），分析结果与气象站监测数据较为一致。此外，前苏联成立后不久，实施扩大灌溉增加棉花产量的计划（通常被称为“白色黄金”）[33]。在加大咸海流域农业生产、大面积荒地开垦的同时，咸海流域沙地进一步活化，风沙活动进一步导致粒径＞24.1 μm颗粒进入咸海，并参与沉降，分析结果与历史记录也较为一致。
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图 6 咸海沉积岩心3个组分和平均粒径及EM2含量的垂直变化Figure 6. The variation of C1 ～ C3, EM2 content and mean grain size vs. depth in the sediment core of the Aral Sea4.2 咸海化学元素记录与环境变化
为分析咸海沉积中化学元素的主要来源及其指示的环境意义，将元素浓度数据进行标准化处理后，进行相关性分析和主成分分析。根据咸海沉积物中化学元素的垂直变化特征（图4），选择元素Al、Fe、Ti、Sr、Na、Zn、Cr、Ni、Cu、As、Cd和Pb进行相关性矩阵和主成分分析，结果表明，元素Al、Fe、Ti、Zn、Cr、Ni和Pb 呈显著正相关（P＜0.001），它们的相关系数R值均大于0.84（图7a），表明这些元素的沉积环境或者来源相似。元素Sr和Na在P＜0.05水平上呈正相关，相关系数R为0.66。此外，金属元素Cd与Cu、As及Pb之间均表现出正相关性（P＜0.001），R 值分别为0.70、0.74及0.74，但As与Cu、Pb无明显相关性（图7a）。
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图 7 咸海沉积物元素之间的相关性矩阵（a）和主成分分析（b）Figure 7. Correlation matrix (a) and principal component analysis (b) among elements in the Aral Sea sediments湖泊沉积物中元素的序列变化可指示历史时期流域自然环境与人类活动的相互作用，区域工农业活动较强时，沉积物中金属元素含量显著富集[34]。主成分分析表明，第1组分（PC1）以Al、Cr、Cu、Fe、K、Ni、Pb、Ti和Zn为主，占总方差的61.27%（图7b）。研究证实，Al和Ti是化学稳定的元素，主要来源于自然地壳物质[35]。同时，工业排放、采矿作业和区域化石燃料燃烧也会导致沉积物中 Cu、Ni、Pb和Zn等金属的富集[36-37]。第2组分（PC2）包括Na和Sr，占总方差的18.60%。水中Sr、Na的盐类溶解度较高，浓度达到一定程度后析出，在封闭湖泊的自然高温条件下，蒸发可导致湖水中Na和Sr等元素显著富集，随后沉积并保存在沉积物中[38-39]。第3组分（PC3）对As和Cd的因子负荷较高，对Cu和Pb的因子负荷中等，占总方差的12.30%。前苏联在集约化农业的背景下，化肥和农药被密集和过度使用，当前农业仍然是中亚咸海流域的经济支柱，在塔吉克斯坦、吉尔吉斯斯坦、乌兹别克斯坦和哈萨克斯坦的国内生产总值中分别占23.3%、20.8%、18.5%和5.2%[40]。在原料获取和农业生产过程中，一些金属元素（如As、Cd和Cu等）会被带入化肥和农药中，过度使用会将这些金属释放到环境中，特别是在农业区的沉积物中[41-42]。
约1900—1935年，咸海沉积物来源于工农业的金属元素含量较高，表明此时段咸海流域已存在较强的人类活动[25]。早在20世纪之前，咸海平原就有农业种植记录，特别是咸海盆地的棉花种植，到第一次世界大战（1914年）开始时，俄罗斯已经成为世界上最大的棉花生产国[21,33]。1935—1955年期间，受风沙活动影响导致大部分元素（除Ca和Sr）含量降低。之后由于前苏联为加大农业生产，阿姆河流域水利工程全面展开，如1956年开始修建卡拉库姆运河，1962年修建阿姆—布哈拉运河等[20]，咸海流域的耕地面积显著扩大，有数据显示，1960年后咸海的衰退与苏联在盆地内灌溉和原棉生产的急剧增加相对应，从1960年到1988年，棉花种植面积从190万公顷增加到310万公顷，棉花产量从略低于430万t增加到870万t[43]。主要来自农业活动的元素As、Cd以及Cu等含量在约1970年明显增加，与灌溉或耕地面积时间上的差异可能与流域大坝运行导致这些元素滞留有关。此外， 1955年后流域的石油、天然气开采等工业活动导致Fe、Zn、Cu和Pb等元素含量开始显著上升。1991年前苏联解体后，工农业生产活动降低[44]，使得沉积岩心中的元素（As、Cu、Cd、Pb、Fe和Zn等）含量下降（图8）。约2000—2019年，虽然区域人类活动和工农业产值增强，但作为主要补给源的阿姆河补给很少甚至断流，外源污染物很少被携带入湖[45]，咸海可能受自然蒸发作用更显著，并占主导地位，咸海水位和面积进一步下降，岩心中Na、Sr等元素富集，而其他元素含量显著降低（图4和图8）。
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图 8 咸海沉积岩心粒度端元EM2、元素（As、Cu、Cd、Pb、Fe、Zn、Na和Sr）和区域自然人文数据对比分析Figure 8. Comparative analysis of sedimentary records (EM2, elements As, Cu, Cd, Pb, Fe, Zn, Na, and Sr) against natural and human data of the Aral Sea Basin在自然条件和不同强度与方式的人类活动背景下，咸海作为中亚平原湖泊，与山地湖泊的伊塞克湖相比[25]，两个湖泊近120年来演化过程呈现显著的时空差异，在1930 年之前，咸海元素含量较高，受人类活动影响，而伊塞克湖元素含量较低，主要由自然过程驱动；在1930—2000 年期间，咸海沉积物中元素先下降后上升，主要受工农业活动的影响，而伊塞克湖金属元素含量和通量开始逐渐上升；公元 2000 年后，咸海沉积物中金属元素浓度显著下降，但由于自然蒸发作用，Na和Sr的浓度上升，而伊塞克湖As、P 及总有机碳含量受到农业活动的影响而显著增加。
5. 结论
（1）咸海沉积岩心粒径以粉砂为主，占53.38%，其中细粉砂（4～16 μm）占据最大比例（约33.13%），黏土次之，而砂含量仅占8.28%。近120年来，黏土与细粉砂变化趋势基本一致，而与粗粉砂变化趋势相反。
（2）1935—1955年，咸海沉积物以粗颗粒为主，粒径＞24.1 μm，粒度众数值为66.9 μm，表明受较强风沙活动影响。
（3）咸海的沉积环境可为4个时段： 1900—1935年，Al、Fe、K、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、As、Cd和Pb含量较高，存在较强的人类活动； 1935—1955年，Al、Fe、K、Na、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu、Cd和Pb含量与粒径大小成反比，风沙沉积导致元素含量降低； 1955—2000年，Al、Ca、Fe、K、Ti、Mn、V、Zn、Cr、Co、Ni、Cu和 Pb含量波动明显，与区域不同强度的工农业活动有关， 2000—2019年，以自然蒸发作用为主，Sr、Na富集，其他元素含量下降。
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图 1 咸海流域地理概况及沉积物样品分布（a）和咸海岩心（XH1）位置分布（b）
Figure 1. Geographic overview and distribution of sediment samples of the core (XH1) in the Aral Sea basin
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图 2 咸海沉积岩心210Pbex、137Cs的垂直分布(a)以及年代和深度模型(b)
Figure 2. The activities of 210Pbex and 137Cs versus depth (a) and the age-depth models (b) in the sediment core of the Aral Sea
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图 3 咸海沉积岩心粒度及其参数的垂直变化特征
Figure 3. Changes of grain size in the sediment core of the Aral Sea
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图 4 咸海沉积岩心化学元素含量的垂直变化
Figure 4. Variations of element contents in core sediments of the Aral Sea
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图 5 咸海沉积岩心与区域典型表层沉积物粒度频率分布曲线（a）、粒径-标准偏差分布曲线（b）和端元模型组分（EM1和EM2）的粒度频率曲线（c）
Figure 5. Grain-size distribution curves in the sediment core of the Aral Sea and regional typical surface sediments (a), the standard deviation distribution curve of lake sediment (b), and the end-member model components (EM1 and EM2) (c)
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图 6 咸海沉积岩心3个组分和平均粒径及EM2含量的垂直变化
Figure 6. The variation of C1 ～ C3, EM2 content and mean grain size vs. depth in the sediment core of the Aral Sea
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图 7 咸海沉积物元素之间的相关性矩阵（a）和主成分分析（b）
Figure 7. Correlation matrix (a) and principal component analysis (b) among elements in the Aral Sea sediments
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图 8 咸海沉积岩心粒度端元EM2、元素（As、Cu、Cd、Pb、Fe、Zn、Na和Sr）和区域自然人文数据对比分析
年均尘暴天数来自Orlovsky 等[22]，咸海水位来自Yang等[5]，入湖流量来自刘爽等[44]，盐度来自吴敬禄等[2]，流域灌溉面积来自[21]，工农业产值来自刘爽等[44]。
Figure 8. Comparative analysis of sedimentary records (EM2, elements As, Cu, Cd, Pb, Fe, Zn, Na, and Sr) against natural and human data of the Aral Sea Basin
Including average annual number of dust storm days [22], Aral Sea level[5], lake flow[44], salinity[2], irrigated area[21], and industrial and agricultural output[44].
表 1 咸海岩心沉积物元素含量统计学分析
Table 1 Statistical analysis of the elemental contents in the core sediments of the Aral Sea
元素 最小值 最大值 平均值 CV 元素 最小值 最大值 平均值 CV Al 28.64 56.21 42.52 19.71 Zn 41.74 85.47 64.71 18.79 Ca 113.93 145.50 125.96 6.22 Cr 37.28 85.82 62.33 23.57 Fe 16.74 33.51 24.71 19.73 Co 6.89 14.56 10.78 23.04 K 11.18 17.49 14.70 12.89 Ni 20.89 47.27 34.79 23.78 Na 13.99 32.28 20.78 22.98 Cu 15.95 37.61 26.99 18.69 Sr 750.95 2218.50 1191.93 32.10 As 7.22 18.70 12.47 27.63 Ti 1393.22 2753.34 2155.45 17.57 Cd 0.40 1.00 0.66 25.01 Mn 396.72 608.25 527.58 11.10 Pb 9.11 15.40 12.75 13.02 V 57.17 166.46 116.82 25.47 注： Al、Ca、Fe、K、Na的单位为mg/g，其他元素为mg/kg。 
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表 2 主成分分析因子载荷矩阵
Table 2 Matrix of principal component load
深度/cm 因子 深度/cm 因子 深度/cm 因子 F1 F2 F1 F2 F1 F2 1 0.981 0.185 12 0.954 0.296 23 -0.125 0.909 2 0.996 0.029 13 0.984 0.177 24 -0.261 0.92 3 0.988 0.084 14 0.989 0.122 25 -0.254 0.934 4 0.987 0.111 15 0.962 0.253 26 -0.184 0.896 5 0.979 0.123 16 0.977 0.164 27 0.99 -0.04 6 0.977 0.133 17 0.95 0.283 28 0.959 -0.086 7 0.939 0.179 18 0.986 0.071 29 0.986 -0.087 8 0.951 0.067 19 0.952 0.267 30 0.991 -0.082 9 0.986 0.074 20 0.988 0.026 31 0.948 0.013 10 0.991 0.107 21 0.991 0.053 11 0.985 0.128 22 0.993 0.06
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