Effect of mineral type on the formation of natural gas hydrate
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摘要:
沉积物中天然气水合物的生成受到多种因素的制约，其中沉积物自身的物理化学性质亦不容忽视。基于南海沉积物的矿物组成，选用橄榄石、碳酸盐、长石和石英4种矿物介质对水合物的生成过程进行了实验模拟。结果表明，在低含水率情况下，4种矿物中矿物的亲水性越强，水合物成核时间越长；而在沉积物含水率高的情况下，矿物亲水性的影响减弱，4种矿物中水合物成核时间接近。橄榄石中水合物的生长速率最快，石英中水合物的生长速率最慢。此外，4种矿物中，水合物均呈现由沉积物向上部气相空间生长的特征，这种生长方式使水合物的生长速率呈现出先快后慢再快的趋势。在4种矿物中，同一含水率条件下最终形成的水合物饱和度基本接近，约为12.52%～34.32%。实验结果对于水合物地质勘探以及开采选址具有一定的参考价值。
Abstract:The formation of natural gas hydrates in sediments is constrained by various factors, among which the physical and chemical properties of the sediments should not be overlooked. Based on the mineral composition of sediments in the South China Sea, the formation of natural gas hydrate was simulated experimentally by using four different minerals, olivine, carbonate, feldspar, and quartz. Results show that at low water saturation, the stronger hydrophilicity of the mineral, the longer the hydrate nucleation time; while at high water saturation, the effect of mineral hydrophilicity is weakened, the hydrate nucleation time is similar among the four minerals. The hydrate growth rate of olivine is the fastest, while quartz is the slowest. Additionally, the hydrate in all four minerals showed the characteristic of growing from sediment to the upper gas-phase space, which resulted in a trend of rapid growth followed by slow growth and then rapid growth of hydrates. The final hydrate saturation of the four minerals under same moisture content conditions was similar, ranging 12.52%～34.32%. The experimental results provide a reference for geological exploration and site selection for hydrate mining.
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Keywords:
- natural gas hydrates /
- minerals /
- hydrophilicity /
- initial moisture content /
- nucleation
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河口是河流与海洋相互作用最强烈的区域，每年接受全球大河携带的约120亿t入海泥沙[1]，其中超过90%的泥沙以悬浮状态向海运输，在径流-潮汐动力相互作用下在河口输运、扩散及沉降，是地球系统中物质循环的关键环节[2]。大量的陆源物质在河口及其近岸海域快速堆积，形成大型三角洲沉积体[3]。在人类活动加剧和全球气候变化的背景下，河口三角洲作为世界上人口最集中、经济最发达的区域之一，入海泥沙的沉积格局和冲淤演化机理已经受到国内外学者的广泛关注[4-8]，是“海岸带陆地-海洋相互作用”[9]、“未来地球海岸”[10]、“海陆边缘科学计划——从源到汇”[11]等重大国际研究计划的重点科学问题。
黄河是中国第二大河，也是全球海洋最重要的陆源物质供应端源之一。黄河以水少沙多、水沙异源著称，年均向渤海输送沉积物量达1.08×109 t[12]，约占全球河流入海沉积物通量的6%[13]，形成了全球造陆最快的三角洲。自20世纪50年代以来，黄河入海水沙通量显著降低[14-15]，尤其是自2002年以来实施的调水调沙工程，显著改变了黄河的入海径流量、沉积物的通量和组成，入海水沙的时空分配也发生了变化[16]。黄河口的冲淤格局产生快速的响应，现行黄河三角洲2002年起由缓慢蚀退转变为快速造陆[17]。同时，调水调沙期间产生的人造洪峰冲刷下游河床，入海粗颗粒泥沙比例增加；入海泥沙粒径增大、沉降速率增加，导致大量的泥沙在河口地区迅速沉降，水下三角洲坡度变陡[18-20]。
随着现行黄河三角洲陆上和水下部分地形地貌的变化，黄河口近岸海域的潮汐、波浪等海洋动力发生了明显的变化[21-24]，河口潮流切变锋的形成位置、传播方式和强度等也发生了调整[25-27]，对入海泥沙在河口的输运和沉积过程产生了影响，深刻改变了黄河口的沉积格局。此外，黄河口泥沙的快速堆积有利于河口拦门沙的形成，河口拦门沙对黄河入海径流起到阻水和分汊的作用，致使尾闾河道易出汊或摆动，使得河口近岸区域的沉积动力环境更为复杂[28-30]，对黄河口近岸海域的沉积演化也有重要影响。因此，探讨调水调沙工程实施以来的新入海水沙情势下，地形地貌变化对黄河口沉积格局的影响有重要的研究价值，对实现陆海统筹、流域-海洋协调发展具有重要现实意义。
本文应用Delft3D模型系统建立的黄河口近岸海域三维水沙动力模型，基于2002、2008、2014和2019年的水深、岸线数据，设置对照实验，模拟调水调沙期间不同地形地貌边界下黄河现行河口近岸海域的沉积动力环境和入海泥沙沉积格局，探究地形地貌变化对黄河口沉积格局的影响。
1. 区域概况
黄河自1855年铜瓦厢决口改道以来，携带大量泥沙在渤海西南部堆积形成现代黄河三角洲，并在自然和人为因素影响下，发生了多次尾闾河道的改道[31]。1996年黄河在清8断面人工出汊改道入海，后逐渐形成了现行黄河三角洲叶瓣（图1）。黄河尾闾摆动频繁，2006年汛期洪水漫滩向北出汊入海，之后于2008年并汊消亡，2013年向东出汊，形成双槽入海的格局延续至今[32]，分汊河道在径流冲刷下不断下蚀加深，流量不对称性显著降低[30]。
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图 1 黄河三角洲遥感影像及2019年近岸海域定点连续观测站位Figure 1. Remote sensing images of the Huanghe River delta and the deployment of in-situ observation sites off the Huanghe river mouth in 2019黄河口属于弱潮河口，外海潮波进入渤海后受地球自转偏向力和渤海地形的影响，一支向北传入辽东湾，一支向南传入莱州湾[33]，形成两大潮波系统，经渤海湾湾顶反射在黄河神仙沟口五号桩和秦皇岛外海形成M2分潮无潮点[34]。潮流以流向平行海岸的往复流为主，涨潮流东南流向，落潮流西北流向，与等深线平行的往复流与沿河口方向的径流共同作用，将黄河口的悬浮泥沙沿西北和东南方向输移[35]。潮流受到无潮点驻波加强，在神仙沟口M2无潮点附近形成高速流区[36]；受到凸出地形的影响，在清水沟老河口附近形成了另一个高速流区[37]。黄河口位于半封闭的渤海内，受到外海传入波浪的影响较小，波浪类型以风浪为主。黄河三角洲夏季盛行偏南风，冬季多为偏北风，主要大浪为秋季开始寒潮南侵造成的偏北向大浪[38]。余流以风生余流为主，春夏季表层余流以东北向为主，秋冬季表层余流以南向为主。底层余流受风的影响很小，表现为由海向陆的上升补偿流。另外，还有与岸线和浅水地形密切相关的潮致余流[39]和汛期黄河入海导致的径流性余流。
2. 数据与方法
2.1 数据资料
本研究使用的岸线基于Landsat卫星遥感影像，通过ENVI计算NDWI提取水边线得到。渤海模型水深来自于海图资料，黄河口近岸水深数据来源于黄河水利委员会历年的实测水深数据。模型验证使用的水文定点观测资料（流速、流向、悬浮泥沙浓度等）来自于课题组2019年在黄河三角洲近岸海域现场观测数据（M1、M2、A30、B30站，图1），流速使用固定于海底三脚架的声学多普勒剖面仪（TRDI Workhorse 600 kHz型）测得，悬浮泥沙浓度通过采集水样并应用抽滤法获得。
2.2 模型设置
Delft3D模型系统是由荷兰Deltares开发，集合水动力、波浪、泥沙输运、地貌、水质、生态、粒子追踪7个开源模块的综合性模拟软件，可以实现河口近岸区域不同尺度的冲淤演变过程模拟和机制分析[40-45]。本研究利用已经完成相关设置和验证的Delft3D模型[30]，对不同年份调水调沙期间黄河口的泥沙输运、沉积过程进行数值模拟。
为提高模型分辨率并保证计算效率，使用渤海模型和黄河口近岸模型进行嵌套。渤海模型采用矩形网格，黄河口近岸嵌套模型采用曲线正交网格，垂向上均采用σ坐标系。模型模拟时间自2019年6月2日至2019年8月21日，根据CFL收敛条件最终确定渤海模型计算步长5 min，黄河口近岸嵌套模型0.5 min。
黄河口近岸海域嵌套模型的河流边界设置在北汊和东汊分汊点上游11 km处，使用利津站实测的日均水沙数据驱动（图2）。其中，6月21日至8月8日期间悬浮沉积物组成由利津水文站采集的水样经粒度测试获得。对于缺少实测数据的时间段，分别使用调水调沙前、后沉积物组成实测值的平均值给定。模型中泥沙组分选择非黏性的砂和黏性的粉砂、黏土三种。非黏性组分沙的干密度设置为
1600 kg/m3，黏性组分干密度设置为500 kg/m3，泥沙的静水沉降速率等参数参考前人设置[41-42]并进行微调，按表1进行设置。河口区域会发生海水和淡水的混合，使得泥沙因絮凝发生加速沉降，细颗粒泥沙的絮凝作用明显[46]。在模型中，泥沙最大絮凝盐度设置为18‰，粉砂的絮凝沉降速率设置为0.5 mm/s，黏土的絮凝沉降速率设置为0.22 mm/s。模型初始床面的沉积物层设置为混合层，层厚设置为统一值20 m，底质沉积物组分含量根据前人[47]研究成果数字化得到。对课题组2015年在黄河三角洲近岸海域采集的表层沉积物样品进行粒度测试得到中值粒径[48]，采用窦国仁公式[49]计算初始床面的临界启动应力，结果如图3所示。![]()
图 2 利津水文站实测黄河日均水沙数据（a）和悬浮沉积物组成（b）Figure 2. Daily river runoff and suspended sediment concentration at gauge station Lijin (a) and components of suspended sediment (b)表 1 模型黏性泥沙和非黏性泥沙参数设置Table 1. The physical parameter settings for cohesive and non-cohesive sediment in the model泥沙类型 泥沙类型 中值粒径/μm 沉降速率/
(mm·s−1)侵蚀速率/
(kg·m−2·s−1)非黏性泥沙 砂 85 − 5.0×10−5 黏性泥沙 粉砂 16 0.12 黏土 11 0.03 ![]()
图 3 黄河口近岸海域表层沉积物中值粒径分布（a）和临界起动应力（b）Figure 3. Distribution of median grain size (a) and critical shear stress (b) of surface sediment off the Huanghe River Mouth2.3 模型验证
经过验证，渤海模型的潮位、振幅和迟角模拟效果良好，可以为嵌套模型提供准确的水动力边界条件，黄河口近岸海域模型的水位、流速、流向模拟效果良好，表明模型可以准确刻画研究区水动力过程[30]。利用M1、M2站位连续观测数据对黄河口近岸海域模型的悬浮泥沙浓度进行验证（图4），模拟值与实测值具有较好的一致性；模拟结果计算得到的相关系数和均方根误差（表2）表明，模拟的悬浮泥沙整体上与实际情况相符。对模型水动力和泥沙的验证结果表明，模型可以模拟黄河口近岸海域的水沙动力过程，满足研究地形地貌变化对河口沉积动力格局影响的要求。
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图 4 M1、M2站位悬浮泥沙观测值（红色点）与模拟值对比（实线）Figure 4. Comparison between observed SSC (suspended sediment concentration) (red point) and modeled SSC (solid line) at Stations M1 and M2表 2 M1、M2站位悬浮泥沙浓度验证结果Table 2. The validation on the suspended sediment concentration at Stations M1 and M2站位 分层 相关系数 均方根误差/(kg/m3) M1 表层 0.90 2.66 中层 0.90 1.73 底层 0.67 1.85 M2 表层 0.76 0.12 中层 0.72 0.18 底层 0.71 0.13 2.4 研究方法
自2002年实施调水调沙工程以来，黄河尾闾河道和河口海岸地区的地貌冲淤格局发生了显著变化[32,50-51]。本研究中采用控制变量法，分别利用2002、2008、2014和2019年实测水深、岸线和河流水沙边界数据构建模型（图5a），对调水调沙期间黄河口动力环境、物质输运和泥沙沉积进行模拟，诊断不同地形地貌条件对黄河口沉积格局的影响。为了研究现行河口垂向上的物质输运和沉积过程，沿现行河口北汊轴线方向设置了断面CQ（图5a），断面CQ水下斜坡及坡度如图5b所示。
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图 5 2002、2008、2014和2019年黄河三角洲岸线（a）和断面CQ水下斜坡坡度变化（b）Figure 5. The shoreline evolution of the Huanghe River delta (a) and slope gradient changes of subaqueous delta (b) along the section CQ in 2002, 2008, 2014, and 20193. 结果
岸线、水深和水下三角洲斜坡的坡度是悬浮泥沙在河口输运、沉积的重要地形边界。为了分析地形地貌变化对黄河口沉积格局的影响，模拟在2002、2008、2014和2019年不同的地形地貌条件下，黄河入海泥沙形成的堆积体在平面、垂向上空间分布的差异。
在4个年份的模拟中，入海泥沙在河口附近沉积形成堆积体的厚度、范围和形态有显著的区别（图6）。2002年，调水调沙期的入海泥沙主要堆积在河口15 m等深线以浅的区域，沉积中心位于5～10 m等深线范围内，最大堆积厚度约6 m；河口右岸堆积体范围明显大于左岸，形成呈北窄南宽的“葫芦型”堆积体（图6a）。2008年，入海泥沙的堆积范围与2002年大致相同，最大堆积厚度约5 m，减少了约1 m；堆积体沿西北-东南向平直分布，长轴大致与5 m等深线走向一致，堆积体整体上呈“扁足状”，堆积体尾部在最南侧发生偏转（图6b）。2014年，随着清8河口向海淤进，入海泥沙沉积的位置向海推进，沉积中心位于10 m等深线附近，堆积体边缘位于15 m等深线上，最大堆积厚度约6 m，呈“水滴状”（图6c）。2019年，入海泥沙在东汊口门附近形成新的沉积中心，同时北汊口门处的沉积中心相应削弱、堆积体厚度减小，两沉积中心均位于5～10 m等深线范围内。在两沉积中心的影响下，入海泥沙在北汊、东汊口门间形成了连续的“弯月状”堆积体，堆积厚度约4～5 m，减小了约1～2 m，边缘位于15 m等深线以浅（图6d）。相较于2002年、2008年和2014年的模拟结果，可以明显观察到2019年的堆积体长轴增长、短轴缩短。同时，观察到河口“马鞍形”分流沙岛不断发育增大，导致北汊河道向北偏转，东汊河道向南偏转。
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图 6 2002、2008、2014及2019年黄河口近岸海域泥沙堆积体Figure 6. Riverine sediment deposition patterns off the Huanghe river mouth in 2002, 2008, 2014, and 2019调水调沙期间黄河入海泥沙主要在现行河口附近发生沉积（图6），在河流输入水沙量相同的前提下，通过统计北汊口门外各深度范围内的泥沙堆积体积和总堆积体积，计算得到各深度范围内泥沙堆积的体积百分比（图7），以此定量分析泥沙堆积体分布范围对河口地形地貌变化的响应。如图7所示，调水调沙期的入海泥沙仅有极少部分沉积于2 m等深线以浅和15 m等深线以深的区域：在4个年份的模拟中，在2 m以浅区域发生沉积的泥沙占比分别为3.6%、1.3%、2.0%和3.1%，15 m以深的区域发生沉积的泥沙占比分别为0.4%、0.1%、1.1%和0.5%，2014年在15 m以深区域发生沉积的入海泥沙量相对较大。2～15 m水深区域是入海悬浮泥沙集中沉积的区域，全部年份均有超过96%的泥沙在该区域堆积（图7）。在4个年份的模拟中，在2～5 m水深区域内发生沉积的泥沙比例分别为22.1%、27.0%、8.8%和11.4%，其中2002年和2008年堆积体积是2014年和2019年的2～3倍；5～10 m水深区域发生沉积的泥沙比例分别为48.6%、60.7%、47.3%、54.1%，是入海泥沙最主要的沉积区域；10～15 m水深区域发生沉积的泥沙比例分别为25.4%、10.9%、40.8%、30.9%，其中2014年体积百分数分别为2002和2008年的1.6倍和3.7倍。
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图 7 黄河口近岸海域不同深度范围内泥沙堆积体积百分比Figure 7. The volume percentage of riverine sediment accumulation at different water depth off the Huanghe river mouth除了在平面上存在明显的空间差异，河口断面CQ的模拟结果显示，随着河口水下三角洲斜坡坡度的增加（图5b），入海泥沙堆积体的位置、厚度和形态，以及堆积体向海推进的距离，在垂向上也存在着明显的差异（图8）。调水调沙期间河口水下斜坡沉积地层具有明显的斜层理，并在受水动力的侵蚀、破坏下，在沉积体顶部形成了不整合的薄层堆积体（图8）。2002年，河口水下斜坡向海推进最远距离约4 km，最大淤积厚度约5.6 m（图8a）；2008年，河口水下斜坡向海推进的最远距离约2.4 km，最大淤积厚度约6 m（图8b）；这两个年份入海泥沙堆积在12 m以浅的区域，堆积体向海延伸至距河口8～10 km处尖灭（图8a-b）。随着水下斜坡坡度的增加，水下斜坡向海推进距离和堆积厚度均减小。2014年，河口水下斜坡向海最远推进距离约1.3 km，最大沉积厚度约为5 m（图8c）；2019年，河口水下斜坡向海推进最远距离约0.8 km，最大沉积厚度约为5 m（图8d），这两个年份入海泥沙堆积在15 m以浅的区域，堆积体向海延伸至距河口6～8 km处尖灭（图8c-d）。随着黄河东汊河道分流作用增强，北汊口门处的沉积中心削弱（图6），2019年水下斜坡最大推进距离相比于2014年减小了约0.3 km。
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图 8 2002、2008、2014和2019年CQ断面的泥沙堆积体Figure 8. Riverine sediment deposition buildup at section CQ in 2002, 2008, 2014, and 20194. 讨论
4.1 河口物质输运变化对入海泥沙沉积格局的影响
余流是影响河口物质输运的重要因素，黄河三角洲近岸海域的余流以风生余流、潮致余流以及调水调沙期间入海径流引起的余流为主，包括入海径流射流效应引起的扩散流和淡水斜压效应引起的斜压流[52]。黄河口三角洲是弱潮河控型三角洲，调水调沙期间黄河口近岸海域的风速通常很小（2～4 m/s），大风天气频率很低，径流和潮汐是塑造河口地形及控制泥沙运移的主要动力[42,53] ，因此模型中没有考虑风和波浪[53-54] 。本文重点研究了径流与潮汐相互作用下河口附近海域余流场的变化时，河口泥沙输运与泥沙堆积体的关系。
径流引起的余流主要发生在河口近岸海域，是汛期的重要余流类型[55-57]。调水调沙期间，黄河在大约20天中输送了全年14%～50%的径流[16]。受入海径流的驱动，河口附近表层余流方向由陆向海，底层余流方向由海向陆[52]。河流冲淡水在口门附近向两河口侧输运，一支北上受渤海中部海域环流挤压向东偏转[55]，另一支在科氏力作用下发生偏转[58-59]，向南进入莱州湾，引起莱州湾盐度降低。
在黄河口近岸海域，径流引起的余流主要受控于汛期的入海径流，而潮致余流主要受控于地形地貌的变化[60-61]。随着地形地貌的变化，在潮汐动力环境变化和径流的共同作用下，黄河口调水调沙期间的物质输运格局变化显著，最终控制了入海泥沙的沉积格局。根据模拟结果，按照下式计算单宽泥沙通量F，得到泥沙单宽余通量变化分布（图9），以研究地形地貌变化条件下入海泥沙输运格局的响应：
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图 9 黄河口近岸海域表层泥沙单宽余通量变化黑色箭头指示泥沙的输运方向。Figure 9. Variation in the net transport rate of riverine sediment in surface layer off the Huanghe river mouthBlack arrows indicate the direction of sediment transport.$$ F=\frac{1}{T}{\int }_{0}^{T}\overline{V}(x,y,z,t)\cdot C(x,y,z,t)\mathrm{d}t $$ (1) 式中，$ T $为选择的计算潮周期，选择的时间为7月15—31日（调沙期），$ \overline{V}(x,y,z,t) $表示点$ (x,y,z) $在$ t $时刻的矢量速度，$ C(x,y,z,t) $表示$ t $时刻的泥沙浓度。
现行河口表层存在单宽泥沙余通量大于1 kg·m−1·s−1的区域，代表泥沙输运高值区域，区域形态近似椭圆形，最大悬浮泥沙输运量约为20～32 kg·m−1·s−1（图9）。在河口轴线方向上，表层入海泥沙的单宽余通量由陆向海快速减小，到15 m等深线附近减小至0.001 kg·m−1·s−1；平面上，受河口附近余流的影响，表层悬浮泥沙在河口以北以西北向输运，在河口以南以东南向输运（图9）。随着调水调沙以来黄河入海悬浮泥沙浓度的降低，在4个年份的模拟中，河口泥沙扩散方式均以羽状流为主[20]。在现行河口底层，余流以补偿流性质的上升流为主[52]，入海泥沙受到由海向陆余流的顶托，底层悬浮泥沙输运量很小。入海泥沙在河口表层以羽状流形式输运易受到潮流切变锋的阻隔与捕集[26,62-63]，而在河口底层余流以补偿流性质的上升流为主[52]，泥沙在余流的顶托下输运量很小，导致黄河水沙向深水区扩散的范围有限。2002年、2008年时泥沙输运高值区域（单宽泥沙余通量＞1 kg·m−1·s−1的近“椭圆形”区域）的外海边缘大致位于10 m等深线处（图9a-b），泥沙输运低值区域（单宽泥沙余通量＞0.001 kg·m−1·s−1的近“椭圆形”区域）的外海边缘大致位于15 m等深线处。而随着现行河口向海淤进，现行河口表层的泥沙更容易向深水区输运并沉积，2014年、2019年时泥沙通量高值区域的外海边缘已经移动至10 m等深线以深的区域，泥沙输运低值区域的外海边缘已经超出15 m等深线（图9c-d）。
对模拟结果中泥沙输运高值区域、泥沙输运低值区域和入海泥沙堆积体的长短轴长度进行统计（图10），以阐明河口物质输运与沉积格局的关系。统计结果表明，泥沙输运高值和低值区域的长轴整体上均呈增大趋势（图10a-b），而短轴持续减小。表明随着河口的淤进和水深岸线的变化，河口表层悬浮泥沙沿等深线向河口两侧的输运增强，而沿河口轴线方向的输运相对减弱。2019年，随着东汊河道的发育，分流分沙能力增强，东汊口门附近的单宽泥沙通量由2014年的0.2 kg·m−1·s−1增加到2019年的1.0 kg·m−1·s−1。汊道流量不对称性显著降低，北汊口门附近入海泥沙量减小，导致2019年泥沙输运高值和低值区域的长、短轴长同步减小（图10）。
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图 10 泥沙输运高值区域（＞1 kg·m−1·s−1）(a)、泥沙输运低值区域（＞0.001 kg·m−1·s−1) (b)和泥沙堆积体(c)的长、短轴变化Figure 10. Changes of major and minor axes of area with F＞1 kg·m−1·s−1 (a), F＞0.001 kg·m−1·s−1 (b), and riverine sediment deposition accumulation (c)入海泥沙的沉积过程受控于河口泥沙的输运过程，随着泥沙在河口横向输运的增强和纵向的输运减弱（图10a-b），河口泥沙堆积体的长轴呈增大趋势，短轴出现持续的减小（图10c）。与2002年相比，2019年时河口泥沙堆积体的横向长度增加约30%，纵向长度减少约27%，河口泥沙输运和沉积的变化呈现较好的一致性（图10）。在河口泥沙输运格局变化的影响下，河口泥沙堆积体的范围、厚度和形态对河口泥沙输运格局的变化产生了明显的响应。2002年，由于现行河口地形的挑流作用，入海泥沙在河口以北向西北输运，在河口以南向东南输运，在河口发生转向，最终形成了“U”型包围河口的“葫芦形”堆积体（图6a）。2008年，随着2006—2008年河口附近相继发生的出汊、并汊归股，河口向北偏转，入海沉积物可被搬运的距离增大，导致河口堆积体范围扩大，堆积厚度减小了约1 m，长轴长度减小（图6b）。同时，由于三角洲叶瓣东侧向海淤积凸出造陆，现行河口附近岸线变得平直，入海泥沙在河口附近形成了西北-东南向的平直分布的“扁足状”堆积体，堆积体尾部在潮流作用下向南发生偏转（图6b）。2014年时，随着现行河口向海淤进，河口至15 m等深线的距离缩短，水下三角洲斜坡坡度增大；且东汊河道分流分沙微弱，北汊是黄河水沙入海的主要通道[30]，入海泥沙更容易扩散到深水区。因此，2014年时10～15 m水深区域沉积的泥沙体积百分比达到40.8%，分别为2002和2008年的1.6倍和3.7倍，15～20 m水深沉积的泥沙体积百分比分别为2002和2008年的2.7倍和11.0倍。泥沙通量大于0.001 kg·m−1·s−1的区域明显超出15 m等深线（图9c），泥沙堆积体堆积范围扩大，边缘大致位于15 m等深线上，整体呈“水滴状”（图6c）。2019年时，汊道流量不对称性显著降低，现行河口北汊和东汊口门附近均形成了泥沙通量高值区（图9d）和沉积中心（图6d），随着河口往复流流速增强，两口门间形成了连续的“弯月状”堆积体。堆积体厚度约4 m，平行于岸线呈直线分布，长轴方向明显增长，短轴方向明显缩短（图6d）。由于北汊的行水能力相对减弱，泥沙扩散范围减小，北汊口门外10～20 m水深范围内沉积的泥沙体积百分比较2014年降低了约10%。
4.2 河口水下斜坡变化对入海泥沙沉积格局的影响
前人通过陆上三角洲和水下三角洲两个部分对河口三角洲的地形地貌变化进行了研究，其中水下三角洲的冲淤对三角洲地貌演化和海洋动力作用响应更加敏感[64-68]。随着河口不断向海淤进，在模拟的4个年份中，断面CQ水下斜坡坡度存在显著差异。2002、2008年河口水下斜坡的坡度较缓，分别为约1.2‰、1.0‰，容沙空间充足，水下斜坡为“宽缓”型；2014、2019年河口水下斜坡的坡度较陡，分别为约1.3‰、1.4‰，容沙空间较小，水下斜坡为“窄陡”型（图5）。不同类型水下斜坡的河口环流和高速流场的空间分布存在差异，进而显著影响了入海泥沙在河口的沉积格局。
当河口盐淡水产生纵向盐度梯度与河口纵向坡降相互作用，上层水体被驱动向海，而底层水体向陆便产生了河口环流[69]，其在盐度、悬沙和营养盐等物质输运过程中起到非常重要的作用[70]。根据模拟结果绘制了4个年份的河口轴线余流、平均悬浮泥沙浓度和盐度分布图（图11）。在现行河口附近，表层余流方向由陆向海，底层余流方向由海向陆，在一定水深处发育垂向环流。在不同类型水下斜坡的影响下，河口环流作用深度存在差异。在2002年、2008年“宽缓”型的水下斜坡影响下，河口垂向环流作用于8～10 m深度水域，距离口门约4～6 km（图11a, b）。而在2014年、2019年“窄陡”型的水下斜坡影响下，河口垂向环流作用于10～12 m深度水域，距离口门约2～4 km（图11c-d）。河口环流导致水体的层化结构增强，加快了泥沙沉降，阻隔泥沙向深水区输运，从而控制泥沙的沉积格局[71]。以2002年和2008年为例，2002年垂向环流陆侧的平均悬浮泥沙浓度约为2.0 kg/m3，海侧的平均悬浮泥沙浓度约为0.5 kg/m3，垂向环流阻隔了75%的悬浮泥沙；2008年垂向环流陆侧的平均悬浮泥沙浓度约为3.6 kg/m3，海侧的平均悬浮泥沙浓度约为1.2 kg/m3，垂向环流阻隔了67%的悬浮泥沙（图11a-b）。
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图 11 河口CQ断面的余流、盐度和平均悬浮泥沙浓度黑色和绿色箭头使用不同比例尺表示余流大小，红色箭头示意河口环流的方向。Figure 11. Residual current, salinity, and suspended sediment concentration at section CQThe black and green arrows indicate the value of the residual flow on different scales,the red arrows indicate the direction of the estuarine circulation.研究表明，口门地貌形态改变会影响河口近岸海域的潮流场分布[72]。本研究在不同的水下斜坡类型条件下的模拟显示，在河口轴线方向上，高速流场的空间分布存在差异，反映了河口不同的水动力环境。2002、2008年“宽缓”型的河口水下斜坡水深坡度小，高速流场距口门远，在涨急时刻距离河口超过2 km，落急时刻距离河口超过4 km，最大涨急流速可达约0.8 m/s（图12），表明河口附近水动力较弱。而2014、2019年“窄陡”型的河口水下斜坡水深、坡度较大，高速流场紧邻口门，涨急时刻距河口2 km以内，落急时刻分别距河口约2 km、3.5 km，最大涨急流速可达约1.0 m/s（图12），表明河口附近水动力较强。
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图 12 2002、2008、2014和2019年断面CQ(a)涨急和(b)落急流速分布Figure 12. The maximum flood current velocity (a) and maximum ebb current velocity (b) distributions along section CQ in 2002, 2008, 2014, and 2019高速流场与河口环流两个沉积动力要素在河口有较好的协同性。“宽缓”型的河口水下斜坡的坡度小、水深小，高速流场距离口门远，近岸浅水缓坡区域的水动力较弱（图12），河口环流向陆移动、作用水深小（图11），其对泥沙的捕获、阻隔作用有利于入海泥沙在河口附近的浅水区域发生沉积，有利于河口向海推进。在“宽缓”型水下斜坡的影响下，2002年和2008年在2～5 m水深区域发生沉积的泥沙占比可达22.1%和27%（图7）。“窄陡”型的河口水下斜坡坡度陡、水深大，高速流场靠近口门，近岸水动力较强（图12）；随着斜坡坡度增加，河口环流向海移动，作用水深大（图11），有利于泥沙向深水区扩散、沉积，并在较强的往复流作用下平行于岸线发生横向输运，减缓了河口向海推进速度，有利于流路的稳定。在“窄陡”型水下斜坡的影响下，2014年和2019年同区域发生沉积的泥沙百分比分别为8.8%和11.4%（图7），仅为2002年和2008年在2～5 m水深区域沉积泥沙的50%左右。
5. 结论
本文基于Delft3D模型系统建立的黄河口近岸海域的三维水沙数值模型，对2002、2008、2014和2019年地形地貌变化条件下，调水调沙期间黄河口的物质输运和沉积过程进行模拟，主要结论如下：
（1）黄河调水调沙期间的入海泥沙仅极少部分在2 m以浅和15 m以深区域发生沉积，96%以上的泥沙沉积于2～15 m水深区域，其中5～10 m水深区域是发生沉积的最主要区域。随着现行河口向海淤进，河口近岸区域地形地貌变化明显，入海泥沙发生沉积的区域向深水区移动。在不同的地形边界下，入海泥沙形成堆积体的堆积范围、厚度和形态存在显著差异，表明地形地貌影响了入海泥沙的沉积格局。
（2）随着地形地貌的变化，调水调沙期间黄河口的物质输送格局亦发生显著改变，最终控制了入海泥沙的沉积格局。在潮致余流和入海径流引起的扩散流、斜压流的共同作用下，调水调沙期间黄河口近岸海域泥沙的横向输运增强、纵向输运减弱，导致入海泥沙堆积体横向长度增加约30%，纵向长度减少约27%，堆积体的堆积范围、厚度和形态明显改变。此外，随着分汊河道的发育，流量不对称系数减小，东汊、北汊口门附近均形成了泥沙输运和沉积中心，两口门间形成了连续的“弯月状”沉积体。
（3）2002、2008年河口水下斜坡的坡度小、水深浅、容沙空间小，属于“宽缓”型水下斜坡，河口水动力较弱，垂向环流靠近口门，泥沙易在近岸缓坡上堆积，有利于河口沙嘴向海推进；随着河口地形地貌的变化，2014、2019年河口水下斜坡的坡度大、水深深、容沙空间大，属于“窄陡”型水下斜坡，近岸区域水动力强，垂向环流向海移动，泥沙不易在近岸缓坡发生沉积。随着河口往复流增强，泥沙发生横向输运和堆积，有利于流路的稳定。
致谢：感谢中国海洋大学海洋高等研究院海洋大数据中心提供的数据计算、存储服务和董玉杰提供的专业技术支持。
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图 3 4种矿物中水合物在不同含水率下成核时间对比
Figure 3. Comparison of nucleation time of hydrates in four minerals at different moisture contents
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图 10 85%初始含水率条件下水合物形成过程中体系温度、压力与水合物饱和度变化
Figure 10. Changes in system temperature, pressure, and hydrate saturation during hydrate formation under the condition of 85% initial moisture content
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图 4 4种矿物中水合物在不同含水率下生长时间对比
Figure 4. Comparison of the growth time of hydrates in four minerals at different moisture contents
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图 5 70%初始含水率下4种矿物中水合物生长形貌
a为橄榄石中水合物形貌，b为碳酸盐中水合物形貌，c为长石中水合物形貌，d为石英中水合物形貌。
Figure 5. Hydrate growth in four sediment minerals at 70% initial moisture content
a:Hydrate in olivine, b: hydrate in carbonate, c: hydrate in feldspar, d: hydrate in quartz.
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图 6 25%初始含水率条件下水合物形成过程中体系温度、压力与水合物饱和度变化
Figure 6. Changes in system temperature, pressure, and hydrate saturation during hydrate formation under the condition of 25% initial moisture content
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图 7 40%初始含水率条件下水合物形成过程中体系温度、压力与水合物饱和度变化
Figure 7. Changes in system temperature, pressure, and hydrate saturation during hydrate formation under the condition of 40% initial moisture content
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图 8 55%初始含水率条件下水合物形成过程中体系温度、压力与水合物饱和度变化
Figure 8. Changes in system temperature, pressure, and hydrate saturation during hydrate formation under the condition of 55% initial moisture content
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图 9 70%初始含水率条件下水合物形成过程中体系温度、压力与水合物饱和度变化
Figure 9. Changes in system temperature, pressure, and hydrate saturation during hydrate formation under the condition of 70% initial moisture content
表 1 矿物样品测量结果
Table 1 Measurements of four minerals
橄榄石 碳酸盐 长石 石英 密度/(g/cm3) 2.812±0.002 2.793±0.003 2.651±0.001 2.644±0.003 孔隙度 0.45±0.02 0.46±0.01 0.44±0.02 0.44±0.02 接触角/(º) 9.3±0.01 13.3±0.01 22.7±0.01 28.6±0.01 
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表 2 矿物中水合物生成实验条件与计算结果
Table 2 Experimental conditions and results for hydrate formation in minerals
初始含水率/% 矿物质量/g 去离子水体积/mL 水合物饱和度/% 残余水饱和度/% 橄榄石 25 691.325 47.1 12.84 0.00 40 692.771 75.3 22.60 4.43 55 698.551 105.2 29.78 9.02 70 698.551 133.9 30.08 46.08 85 698.551 162.6 33.54 58.33 碳酸盐 25 695.948 47.5 12.95 0.00 40 715.069 83.8 21.85 5.46 55 700.172 112.9 30.44 11.97 70 700.172 141.6 31.21 45.16 85 700.172 172.0 33.07 57.86 长石 25 699.250 47.0 12.25 0.00 40 699.061 82.8 21.93 6.34 55 700.707 114.2 30.46 14.21 70 700.707 145.3 31.72 44.83 85 700.707 176.5 33.61 58.22 石英 25 703.411 48.9 13.86 0.00 40 690.693 82.0 22.18 6.52 55 706.789 115.4 30.96 14.97 70 706.789 146.8 32.04 44.67 85 706.789 178.3 34.32 58.76
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