Distribution, source, and transport of particulate organic carbon in the Yellow River estuary as affected by the water-sediment regulation
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摘要:
黄河是全球输沙量最大的河流之一，陆源颗粒有机碳通量高。然而，近年来流域水库调控对黄河下游水文格局和颗粒有机碳输送产生了重要影响，小浪底水库调水调沙时期成为黄河水沙和有机碳入海的关键时段。为揭示水库调控对河口水动力和有机碳分布的影响机制，基于2020年7月调水期和调沙期黄河口的水动力观测结果，结合沉积物有机碳测试结果，研究了水库调控不同阶段下河口沉积物粒度参数和表层沉积物有机碳的时空分布。研究结果表明，水库不同阶段下悬浮颗粒物的物源和主要扩散、沉积区域的变化，使得黄河口表层沉积物的粒度组成特征发生明显变化；在高径流量的调水期期间，粗颗粒泥沙携带颗粒有机碳在河口距离口门12 km范围内大量埋藏，河口区域表层沉积物的有机碳含量相较于调沙期明显偏低。调水期黄河口陆源有机碳主要来自下游河床冲刷，颗粒较粗，调沙期则转变为水库释放的细颗粒有机碳和流域C3维管植物碎屑。水库调控的不同阶段使得黄河下游河流水动力格局和泥沙运输机制改变，从而引起黄河口沉积有机碳来源和分布的显著变化。因此，人类活动对调节有机碳向海洋的输送及其在近岸海域的分布具有主导性作用。
Abstract:The Yellow River, one of the highest sediment-laden rivers, discharges a huge amount of terrestrial particulate organic carbon (POC) to the sea. However, the reservoir regulations over recent decades have significantly affected the downstream hydrology and POC delivery. The Water-Sediment Regulation Scheme (WSRS) has become a critical time window for the impulse discharges of water, sediment, and POC to the estuary. We investigated the impacts of the WSRS on the estuarine dynamics and POC distribution based on the sampling and observations in the Yellow River estuary in July 2020 corresponding to the two stages (water-regulation stage and sediment-regulation stage) of the WSRS. The distributions of grain-size composition and POC content of surface sediments were presented according to the datasets of in-laboratory analysis. Results indicated that there was a clear turning point of variation in sediment source, grain-size composition, and the POC distribution at the two stages. At the water-regulation stage, the water discharge was high and sediments were relatively coarser and mostly deposited nearshore (＜12 km off the river mouth) with low POC content, while at the sediment-regulation stage, fine-gained sediments were delivered offshore with significant increase in POC content. POC in surface sediments at the water-regulation stage was sourced maily from the lower river erosion, while that at the sediment-regulation stage was composed of the dam-released soil carbon and C3 vascular plant debris. The rapid changes in POC source and distribution in the Yellow River estuary were controlled by the reservoir regulation, which significantly changed the downstream hydrology and sediment transport. Therefore, human intervention can play an important role in regulating the seaward POC delivery and distribution in the coastal sea.
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Keywords:
- Water-Sediment Regulation /
- POC /
- sediment transport /
- Yellow River estuary
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河流是连接陆地和海洋两大碳库的重要通道，全球河流每年向海洋输送颗粒有机碳（POC）通量高达200 Mt/a（1 Mt = 106t），河口作为陆地-海洋关键界面，是入海颗粒有机碳的主要埋藏区域[1]。随着河流筑坝等人类活动日益加剧，河流至河口的水动力格局和有机碳输运过程受到显著影响。黄河是世界上输沙量最大的河流之一，其年泥沙和POC通量分别高达1080 Mt/a和4.5 Mt/a[2-3]。近年来，受到流域内气候变化和强烈人类活动（水库蓄水拦沙、水土保持、引水引沙等）的叠加影响，黄河下游来水来沙显著降低[4]，水沙关系不平衡导致下游出现河槽严重淤积萎缩、悬河加剧等现象[5]。为缓解下游防洪压力和解决河道淤积问题，2002年黄河水利委员会开始实施调水调沙，通过调控中游水库释放大量水沙，使其在短时间内脉冲式冲刷下游河道并集中入海。近20年来，调水调沙已经成为控制黄河下游及河口沉积环境演化最重要的工程措施之一[6-8]。调水调沙期间大量水沙和有机碳脉冲式输送入海，改变了河流水动力格局，这将进一步影响河口水动力和有机碳循环过程。
前人通过大量的研究基本揭示了河口环境对水库调控这一事件性过程的响应[9-13]。调水调沙在短期内将大量沉积物输送至河口区域，河口区域沉积环境发生快速改变，表层沉积物粒度发生了显著变化，在调水调沙的不同时段，沉积物的来源和粒度组成结构有显著差异，这对河口有机碳的来源与输运过程有重要影响。目前已有的研究更多地集中在某一固定阶段下的沉积物中有机碳的分布和来源情况[14-16]，而对于调水调沙的不同阶段（调水期和调沙期）下有机碳物源和输运特征的改变以及其对河口动态水文格局的响应却鲜有研究报道。
本研究于2020年7月黄河调水调沙期间在黄河干流和黄河口海域展开调查，收集了黄河利津水文站水体样品，以分析悬浮体浓度及悬浮颗粒物的粒度组成，并采集了黄河口的水样和表层沉积物，分析了沉积物总有机碳含量（TOC）及碳稳定同位素组成（δ13C），并结合沉积物粒度特征，对河口水动力影响下的沉积物有机碳的时空变化特征开展研究，同时根据δ13C和C/N建立了基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型，定量研究了黄河口表层沉积物中不同来源有机碳的贡献和分布特点，探讨水库调控不同环节下黄河口沉积有机碳的变化，以揭示动态水文过程对河口有机碳输运的影响和调控机制。
1. 材料与方法
1.1 样品采集
在2020年黄河调水调沙期间，于6月20日至7月26日在黄河利津水文站逐日采集水体样品，并使用醋酸纤维膜现场抽滤以计算悬浮体浓度。在黄河口海域，于7月9—10日（调水期）、7月16—17日（调沙期）在河口进行了两次大面站采样调查，第一次大面站的站位设置分为A、B、C三条断面（共11个站位），第二次大面站站位设置分为2A、2B、2C三条断面（共12个站位）（图1）。表层沉积物使用蚌式抓泥斗采集，现场装袋密封于−20℃条件下冷冻保存, 用于沉积物有机碳氮含量及碳稳定同位素组成分析，另取一部分沉积物装袋密封保存用于沉积物粒度测试。
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图 1 黄河口概况与调水期(a)和调沙期(b)的调查站位分布Figure 1. Bathymetric map of the Yellow River estuary and deployment of sampling and observation station at water-regulation stage (a) and sediment-regulation stage (b)1.2 样品分析方法
使用经过50℃烘干并称重的醋酸纤维膜（0.45 μm）对水体样品进行现场抽滤，采用质量法计算水体中悬浮泥沙含量。取适量样品先后加入30%的过氧化氢和1 mol/L的盐酸去除样品中的有机质和碳酸盐，反应完全后进行离心处理，经过超声波震荡分散后，使用激光粒度分析仪（Mastersizer 3000, 英国马尔文）测定沉积物样品的粒度组成。沉积物样品经过冻干并研磨，使用1 mol/L的稀盐酸反应24 h以去除无机碳，使用元素分析仪（Vario MICRO Cube EA）—稳定同位素比值质谱（Isoprime IRMS）联用仪测定有机碳氮含量及碳稳定同位素参数。
1.3 基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型
为了估算黄河口表层沉积物有机碳中流域土壤来源、陆源C3维管植物来源和海洋浮游植物来源三者的相对贡献，基于δ13C、C/N建立蒙特卡洛三端元混合模型：
$$\begin{array}{c} {\rm{C/N}}_{\text{样品}} = f_{\text{土壤}}\times {\rm{C/N}}_{\text{土壤}} + f_{\rm{C3}}\times {\rm{C/N}}_{\rm{C3}} + f_{\text{海源}}\times {\rm{C/N}}_{\text{海源}}\\ \delta^{13}{\rm C}_{\text{样品}} = f_{\text{土壤}}\times \delta^{13}{\rm C}_{\text{土壤}} + f_{\rm{C3}}\times \delta^{13}{\rm C}_{\rm{C3}} + f_{\text{海源}}\times \delta^{13}{\rm C}_{\text{海源}}\\ f_{\text{海源}}+f_{\rm{C3}}+f_{\text{海源}}=1\end{array}$$ (1) 其中，δ13C土壤、δ13CC3及δ13C海源 分别为流域土壤有机碳、C3维管植物有机碳及海洋浮游植物有机碳的δ13C端元值；C/N土壤、C/NC3及C/N海源 分别为流域土壤有机碳、C3维管植物有机碳及海洋浮游植物有机碳的C/N端元值；f土壤、fC3及f海源 分别为流域土壤有机碳、C3维管植物有机碳及海洋浮游植物有机碳的贡献率。由于黄河流域的植被分布以C3维管植物为主，C4维管植物较少[15]，因此未考虑C4维管植物的贡献。
基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型，可以通过在端元值范围内随机产生1亿个符合正态分布的数字，再按正态分布随机选取符合公式(1)的100万个数字进行计算，最终得到流域土壤有机碳、C3维管植物有机碳及海洋浮游植物有机碳的贡献率。该方法稳健、准确，已成功应用于黄河干流颗粒有机碳[17-18]、渤海沉积有机碳[15]及长江口沉积有机碳[19]等不同区域环境中有机碳来源的估算。
2. 结果
2.1 黄河-河口水文要素的时空分布
2020年黄河调水调沙期间，小浪底水库于6月24日开始下泄清水。进入调水期，利津水文站径流量显著增加，由调控前的1400 m3/s增至4000 m3/s。水库下泄清水冲刷下游河道，利津站悬浮颗粒物浓度保持在10 kg/m3。调水期入海泥沙主要来源于河道冲刷的粗颗粒沉积物，河流悬浮颗粒物的中值粒径高达27 μm，悬浮颗粒物以粉砂（84%）和砂（10%）为主，黏土含量低（6%）。在调沙期，小浪底水库通过人工塑造异重流实现排沙出库，小浪底水文站所测泥沙浓度高达200 kg/m3。受水库调控影响，调沙期黄河下游径流量降低（1 900 m3/s），悬浮颗粒物浓度显著升高，入海悬浮颗粒物浓度高达20 kg/m3，其主要来自黄土高原和小浪底水库冲刷的细颗粒泥沙，入海悬浮颗粒物中值粒径降低至16 μm，与调水期相比，粉砂组分含量降低至76%，黏土组分含量增加至15%（图2）。
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图 2 利津水文站2020年调水调沙期间流量（Q）和悬浮颗粒物浓度（SSC）（a）及粒度参数变化（b）其中图a阴影代表河口调查时间。Figure 2. Daily water discharge (Q) and suspended sediment concentration (SSC) (a), parameters of grain-size distribution of suspended sediment (b) at Lijin gauge station during the water-sediment regulation in 2020The grey stripes (a) indicate the time of field surveys.受调水期和调沙期不同的水库调控模式影响，黄河下游的水文特征与河口的水文格局具有显著的阶段性变化。与孙珊等在调水调沙期间黄河口海域调查结果相似[11]，调水期间黄河口口门处盐度、温度等值线密集，冲淡水呈舌状向北扩展，进入调沙期后海域内盐度、温度回升，等值线从河口向外的两侧递增，冲淡水扩散范围明显缩小。在调水期，黄河入海口的两个分汊外各存在一个浊度中心，表明调水期间黄河冲淡水在两个汊口都有流量通过，泥沙扩散范围较大；调沙期间，黄河口北汊外浊度显著上升，表明此阶段有大量的泥沙在口门处快速堆积。
2.2 沉积物粒度参数分布特征
表层沉积物粒度分布特征可反映沉积物所处的沉积环境类型和水动力条件，对于判识物源也有重要指示意义。整个调水调沙期间黄河口表层沉积物的中值粒径（D50）变化范围为9～61 μm（图3），两个阶段均呈现沉积物由近岸到外海逐渐细化的分布规律。由于水库调控期间黄河水动力过程和泥沙物源的改变，黄河口表层沉积物粒度参数分布特征在调水期和调沙期存在显著差异，在黄河口门区域，沉积物中砂、黏土组分含量分别由调水期的19%、6%变为调沙期的13%、12%（图4）。调水期口门沉积物主要物源来自黄河下游河道冲刷提供的粗颗粒沉积物，河口口门北、东两个汊口区域直接接受河流沉积物输入，其中口门北汊口沉积物较粗，中值粒径高达41 μm，口门东汊口沉积物中值粒径可达26 μm，由岸向外海沉积物中值粒径降低至10～20 μm，；在调沙期，水库排放大量细颗粒泥沙入海，黄河口近岸沉积物中值粒径转细，口门区域北汊口和东汊口处沉积物中值粒径分别降低至27 μm和14 μm，沉积物中值粒径31 μm的等值线在空间上向岸收缩。在调水调沙整个过程中，孤东近岸接受的河流物质供给有限，沉积物粒度一直保持较粗的状态。
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图 3 调水期和调沙期期间黄河口表层沉积物中值粒径（D50）时空分布Figure 3. Distribution of the median grain size of surface sediment off the Yellow River estuary at water-regulation stage (a) and sediment-regulation stage (b)![]()
图 4 调水调沙期间黄河口表层沉积物各粒级组分百分含量时空分布Figure 4. Distributions of fractional percentage of surface sediment off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage2.3 沉积物有机碳及碳稳定同位素的时空分布
在调水调沙期间，黄河口表层沉积物中TOC含量均值约为0.4%，整体波动范围不大。其中，调水期沉积物TOC含量均值（0.3%±0.2%）略低于调沙期沉积物TOC含量的均值（0.4%±0.2%），呈现离河口越远TOC逐渐增大的空间分布特征（图5）。在调水期，黄河口门粗颗粒沉积区的沉积物TOC含量较低（小于0.2%），在调沙期，小浪底水库排放的细颗粒沉积物被输送入海，伴随着河口区域表层沉积物粒径相对变细，沉积物TOC含量也相应地升高，尤其在口门区域的东汊口处，TOC含量达到了0.4%以上，整个调查区的东侧沉积物TOC含量保持在较高水平。
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图 5 调水调沙期间黄河口表层沉积物有机碳含量（TOC）、碳稳定同位素（δ13C）和碳氮比（C/N）时空分布Figure 5. Distributions of total organic carbon (TOC) content, stable isotopes of carbon (δ13C) and carbon-nitrogen ratio (C/N) off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage在调水期，研究区域内表层沉积物中有机碳的δ13C范围为−24.9‰～−22.8‰，平均为−23.8‰；调沙期为−24.7‰～−23.1‰，平均为−23.9‰。从图5c、d可看出，调水期沉积物δ13C亏损的区域主要分布在黄河口距离口门12 km的范围内，调沙期表层沉积物δ13C偏负区域范围则更大，最远可达B4站位（17 km以内）。在整个水库调控期间，黄河口邻近海域的表层沉积物中δ13C分布规律始终为在近河口处均表现较为亏损，并向外海逐渐偏正。C/N比（摩尔比）在水库调控期间的范围为5.8～9.6。在调水期近河口处表层沉积物的C/N约为6.4～7.6，高值（7.8以上）主要出现在远离河口的A4、B3站位的西北方向；在调沙期表层沉积物C/N高值主要集中在近河口区域（8.4以上），向外逐渐减小。
3. 讨论
3.1 水库调控不同阶段黄河口沉积物的物源变化
研究表明，调水调沙的持续时间平均每年只有约20天，但向海输送的淡水量和沉积物量分别占全年总量的28%和54%[20]。自2002年调水调沙施行以来，黄河入海泥沙中值粒径从18 μm 增加至27 μm[21]，黄河下游冲刷河床的粗颗粒沉积物成为入海泥沙的重要物源[22]。在2020年7月初调水期径流量增长至非汛期的4～5倍，此阶段相较于调沙期会产出更多下游河床冲刷的粗颗粒沉积物；在调沙期，黄河径流量逐渐降低，小浪底水库释放高浓度的异重流出库，沉积物浓度上升至200 kg/m3以上，利津水文站黄河含沙量迅速升高，由调水期10 kg/m3迅速提升至调沙期的24 kg/m3，此阶段入海沉积物颗粒较细，主要来源为黄土高原和水库冲刷产生的细颗粒物质。调水调沙不同阶段下黄河下游干流的沉积物物源和水动力格局的变化，导致黄河口外海域水文格局和沉积物的粒度参数特征也随之改变。
调水期水库释放清水出库，高径流量冲刷下游河道，大量粗颗粒沉积物入海，造成河口口门沉积物粗化明显，砂和粉砂组分含量较高，黏土组分含量较低；在调沙期，水库排放大量细颗粒沉积物入海，由于河口区域水动力较弱，细颗粒沉积物在口门大量沉降，在调水期粗颗粒沉积之上形成细颗粒沉积盖层，黄河口近岸沉积物中值粒径由粗转细，表层沉积物黏土含量增加。夏季调水调沙期间，黄河入海后的沉积物主要分布在河口近口门附近，尤其是粗颗粒沉积物集中在近口门12 km以内，外海粒度变化则较小，这表明黄河入海沉积物在河口区域快速就地沉积，其中黄河径流量较低、冲淡水扩散受限，河口存在切变锋的阻碍作用，以及夏季河口稳定的沉积环境都在一定程度上限制了沉积物的向外扩散。
3.2 黄河口沉积有机碳分布的粒控效应
黄河自2002年开始实施调水调沙工程，入海沉积物普遍以异轻羽状流的形式向外海输运，绝大多数沉积在离河口20 km以内的区域[23]。黄河入海沉积物主要来源于中游的黄土高原，产沙模数可达103～104 t/km2[24]。黄土沉积物颗粒有机碳（OC）含量较低，研究表明，黄土高原典型土壤有机碳含量（SOC）范围分布于0.07%～0.8%[25]。Zhang等[26]沿黄河干流采集多年的悬浮体样品进行检测，结果表明黄河中下游悬浮颗粒物有机碳POC集中在0.2%～0.8%左右。Ran等[27]在黄河利津每月一次采集水样测得颗粒有机碳含量范围为0.4%～0.8%。黄河入海的悬浮颗粒物中的POC作为河口区域沉积物沉积有机碳的重要来源，成为影响沉积物中TOC分布及含量变化的因素之一。本次调水调沙期间在黄河口采集表层沉积物的TOC、TN数据的整体浮动范围与乔淑卿等[28]、Liu等[14]、于广磊等[29]已发表文献数据相近，并呈现显著的沉积物粒径控制效应。
水动力分选对颗粒有机碳的分布和输运发挥关键作用，具有较高比表面积和吸附能力的细颗粒物质是有机碳的主要载体，沉积物有机碳含量与粒度相关性显著，且细粒级沉积物的总有机碳百分比一般高于粗粒级沉积物[30]。黄河80%以上颗粒有机碳富集在粒径 ＜32 μm的沉积物颗粒中，小浪底水库调水调沙期间，沉积物粒度的显著变化进一步影响了河口有机碳的输运过程。近口门的粗颗粒沉积物对应着较低的TOC含量，而外海细颗粒区域的TOC含量较高，表层沉积物的TOC含量空间分布与沉积物中值粒径呈现相反的分布特征。本文的结果显示，在水库调控期间，黄河口表层沉积物中的有机碳含量与中值粒径存在显著的负相关关系（图6），反映了沉积物粒度对TOC含量分布的控制效应。
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图 6 调水期与调沙期表层沉积物TOC与中值粒径分布散点图Figure 6. Relationships between median grain size of sediment and TOC at water-regulation stage and sediment-regulation stage从沉积物TOC含量和粒度组分含量的空间分布来看，调水期和调沙期的沉积物有机碳含量分布与黏土组分含量分布更为相似，基于SPSS软件分别对调水期和调沙期的实验数据进行Spearman相关性分析，结果见表1。在水库调控的两个阶段中，TOC含量与粉砂和黏土含量存在一定的正相关关系，而与粗粒的砂组分含量有负相关关系，其中与黏土之间的相关系数值分别为0.75、0.94，呈显著正相关，表明黄河口细颗粒组分具有更高的有机碳富集能力。在调沙期，河口沉积物粒度变细，黏土组分增加，细颗粒沉积物携带高含量有机碳，有利于陆源有机碳被输运到离河口较远的区域。
表 1 TOC含量与各粒级组分含量相关性分析Table 1. Correlations of TOC content and each fractional percentage of sediment不同时期黄河口表层沉积物TOC含量 砂含量 粉砂含量 黏土含量 调水期 −0.54 0.10 0.75** 调沙期 −0.90** 0.50 0.94** 注：*为 p＜0.05，** 为p＜0.01。 按照采样站位距离河口的位置，将研究区分为近、远河口和孤东三大区域。进一步分析发现，在调水期，TOC、TN含量与黄河口门距离呈现显著的线性相关；在调沙期，TOC、TN含量与黄河口门距离的线性相关性减弱，可能是调沙期间黄河口表层沉积物受黄河运输的影响有所减弱。在整个水库调控期间，孤东区域的整个断面的表层沉积物TOC、TN含量变化范围较为分散，整体表现出离河口越近值越低的变化规律；远河口区域的表层沉积物TOC、TN含量在调水期和调沙期变化不大，表明其受调水调沙影响较小；而近河口区域的表层沉积物TOC、TN含量在调水期较低、调沙期升高，表明水库调控不同阶段下影响区域主要是在近河口区域内。
3.3 水库调控下黄河口沉积有机碳物源解析
C/N和δ13C通常用于指示有机碳物源[31-32]，不同来源的有机碳类型有不同范围的C/N值和δ13C。一般认为, 海洋浮游生物来源的 C/N 值为 5～7，陆生植物大于15以上[33]；黄土高原的陆源有机碳的δ13C范围为−21.4‰ ～−30‰[34]，海源有机碳δ13C范围为−21‰～−19‰[35]。为了进一步定量计算水库调控不同阶段黄河口表层沉积物中不同来源有机碳的保存情况，本文利用陆源和海源有机碳具有不同的C/N和δ13C值的机理，采用基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型来估算河口沉积物中流域土壤来源、C3维管植物来源以及海洋浮游生物有机碳的相对贡献。在前人研究基础上[17][19]，本文端元值采用黄河流域土壤有机碳的C/N为4.8±1.2、δ13C为−24.1‰±1.1‰，C3维管植物有机碳的C/N为30.7±17.4、δ13C为−28.1‰±1.7‰，海洋浮游生物有机碳的C/N为6.5±1.5、δ13C为−20.0‰±1.0‰。
调水期和调沙期黄河口表层沉积物的三端元混合模型的结果见图7。在整个水库调控期间，陆源有机碳（包括流域土壤来源和C3维管植物来源）始终是沉积有机碳的主要来源，占50%以上（图7），其中流域土壤来源有机碳贡献始终最高（除调水期A2站位为49%外，其余均在50%以上）。在调水期到调沙期间，C3维管植物碎屑来源贡献占比整体有所升高，从平均16.8%增至19.6%。由黄河口向渤海延伸，陆源有机碳贡献占比在整个水库调控期间呈下降趋势，而海洋浮游生物来源有机碳贡献占比在水库调控期间均值一直为26%～27%，波动范围不大，且向外海逐渐升高。
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图 7 调水期和调沙期黄河口表层沉积物各组分有机碳贡献分布图Figure 7. Distributions of percentage of organic carbon source from soil, C3 plant, and marine phytoplankton off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage在调水期，流域土壤有机碳的贡献呈现由河口向外海逐渐降低的趋势，其最高值出现在近河口的B1站位，达到62%。C3维管植物来源的有机碳贡献较高值出现在河口向A4站位方向的路径上，与δ13C较低和C/N高值分布区域相吻合，初步推断可能是密度低的植物碎屑被冲淡水输运至更远的距离，最终在西北区域沉积；在调沙期，C3维管植物来源有机碳贡献高值主要出现在近河口站位，比调水期明显增强，这可能是由于径流量降低导致黄河水动力不足，使得更多的植物碎屑快速堆积在近河口区域，因而调沙期近河口的表层沉积物呈现低δ13C、高C/N值的特征。此外，在调沙期，河口大部分区域的流域土壤来源的有机碳贡献占比数值集中，表明此期间来自入海沉积物的扩散较为均匀，孤东区域沉积物中流域土壤来源的有机碳贡献占比同调水期的变化较小，其物源供应处于较为稳定的状态。
结合TOC和粒度空间分布分析，两个阶段尤其是调水期的黄河近河口区域表层沉积物TOC普遍较低、粒度较粗，且端元模型计算结果显示调水期近河口区域的流域土壤来源有机碳贡献占比较高，这可能是粗颗粒沉积物的矿物颗粒具有明显的稀释效应，造成有机碳含量低；而远河口区的沉积物的沉积环境可能受河流流量的影响较小，其有机碳主要来源于海洋浮游植物的贡献，导致了沉积物中TOC较高，δ13C更偏正，C/N值较低，这与端元模型的计算结果一致。
4. 结论
（1）黄河的输入和河口水动力环境对沉积物有机碳氮含量及碳稳定同位素的空间分布有显著的控制作用，在河口区域，沉积物粒径与TOC含量存在显著的负相关关系，呈现离岸越远沉积物越细、TOC越高的整体变化规律。在水库调控期间，黄河入海物质由下游河床冲刷产生的粗颗粒沉积物转变为水库排放的细颗粒沉积物和C3维管植物碎屑，河口区域表层沉积物的TOC、C/N、δ13C的空间分布也发生不同程度的改变，相较于调水期，调沙期沉积物整体的TOC含量更高，C/N、δ13C值显示更强的陆源信号和更大扩散范围。
（2）基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型计算结果表明，在整个水库调控期间河口近岸区域以陆源有机碳为主，在离岸区域海源有机碳贡献占比有所升高；从调水期到调沙期，河口区域表层沉积物中流域土壤来源有机碳的贡献降低，陆地C3维管植物的有机碳贡献占比增加，这可能是在调沙期黄河口表层沉积物的TOC含量偏高、δ13C更为亏损的原因。
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图 1 黄河口概况与调水期(a)和调沙期(b)的调查站位分布
Figure 1. Bathymetric map of the Yellow River estuary and deployment of sampling and observation station at water-regulation stage (a) and sediment-regulation stage (b)
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图 2 利津水文站2020年调水调沙期间流量（Q）和悬浮颗粒物浓度（SSC）（a）及粒度参数变化（b）
其中图a阴影代表河口调查时间。
Figure 2. Daily water discharge (Q) and suspended sediment concentration (SSC) (a), parameters of grain-size distribution of suspended sediment (b) at Lijin gauge station during the water-sediment regulation in 2020
The grey stripes (a) indicate the time of field surveys.
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图 3 调水期和调沙期期间黄河口表层沉积物中值粒径（D50）时空分布
Figure 3. Distribution of the median grain size of surface sediment off the Yellow River estuary at water-regulation stage (a) and sediment-regulation stage (b)
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图 4 调水调沙期间黄河口表层沉积物各粒级组分百分含量时空分布
Figure 4. Distributions of fractional percentage of surface sediment off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage
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图 5 调水调沙期间黄河口表层沉积物有机碳含量（TOC）、碳稳定同位素（δ13C）和碳氮比（C/N）时空分布
Figure 5. Distributions of total organic carbon (TOC) content, stable isotopes of carbon (δ13C) and carbon-nitrogen ratio (C/N) off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage
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图 6 调水期与调沙期表层沉积物TOC与中值粒径分布散点图
Figure 6. Relationships between median grain size of sediment and TOC at water-regulation stage and sediment-regulation stage
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图 7 调水期和调沙期黄河口表层沉积物各组分有机碳贡献分布图
Figure 7. Distributions of percentage of organic carbon source from soil, C3 plant, and marine phytoplankton off the Yellow River estuary at the water-regulation stage and sediment-regulation stage
表 1 TOC含量与各粒级组分含量相关性分析
Table 1 Correlations of TOC content and each fractional percentage of sediment
不同时期黄河口表层沉积物TOC含量 砂含量 粉砂含量 黏土含量 调水期 −0.54 0.10 0.75** 调沙期 −0.90** 0.50 0.94** 注：*为 p＜0.05，** 为p＜0.01。 
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