Spatial distribution of heavy metals in the surface sediments of Laizhou Bay and their sources and pollution assessment
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摘要: 基于2016年莱州湾32个站位表层沉积样的测试和分析并结合以往调研资料，探讨了Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As和Hg等7种重金属元素的含量、空间分布特征和相关性，并采用潜在生态风险法、地累积指数法和沉积物质量基准法对该区重金属污染状况进行了系统评价。结果表明，表层沉积物中重金属主要在黄河口以北、西南部小清河口及其东北部富集；Cr、Cd、Hg等与细颗粒沉积物相关，揭示重金属含量受沉积物粒度影响；而沉积物类型分布特征与莱州湾平均环流基本吻合，并与周围河口水动力和潮流显著相关。重金属污染评价结果表明：全部站位的重金属含量均低于PEL（可能效应水平），综合潜在生态风险为低风险；地累积指数评价结果表明：研究区约60%区域受到了Hg的污染，较多比例站位Cd（37.5%）和As（12.5%）显示为轻度污染。统计分析发现，Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg之间存在较为显著的正相关关系，其中Cu、Pb和Zn主要受地壳自然风化过程控制，而Cu和Zn还受有机碳含量的影响；Cd和As推测与人类活动相关；Cr的含量主要来源于地壳自然风化过程，人类活动影响次之。研究结果表明黄河和小清河很有可能是莱州湾西部和西南部表层沉积物的主要来源，该结果与以往研究结果基本一致。Abstract: Surface sediment samples were collected in 2016 at 32 stations in Laizhou Bay. Studies are devoted to the concentrations, spatial distribution patterns and interrelations of seven heavy metals (Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, As and Hg). Comparison is made with previous investigations. The pollution status is evaluated systematically with potential ecological risk index (PERI), geoaccumulation index (Igeo) and sediment quality guidelines (SQGs). Our results show that the heavy metals in the surface sediments are mainly concentrated in the north of the Yellow River estuary, Xiaoqing estuary (the southwest) and the northeast of Laizhou Bay. Cr, Cd and Hg are obviously related with fine grain sediments, indicating the control of sediment grain size over heavy metal contents. The distribution patterns of sediment types are mostly consistent with the mean circulation in Laizhou Bay, and are significantly related to the hydrodynamics of surrounding estuaries and tidal currents. Results of heavy metal pollution assessment suggest that heavy metal contents at all stations are lower than the possible effect level (PEL), and the integrated potential ecological risk is low. Geoaccumulation index suggests that about 60% of the study area are polluted by Hg, lightly polluted by Cd (37.5%) and As (12.5%). Cu, Pb, Zn, Cd, As and Hg show significant positive correlations; Cu, Pb and Zn are mainly controlled by natural crust weathering process, while Cu and Zn are affected by TOC as well; Cd and As are presumed to be related to human activities; and Cr came mainly from the natural weathering process of the crust, in addition to some from human activities. Accordingly, the Yellow River and Xiaoqing River were likely to be the main sources of surface sediments in the west and southwest of Laizhou Bay, which is basically consistent with previous studies.
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Keywords:
- heavy metals /
- surface sediments /
- spatial distribution /
- pollution assessment /
- source analysis /
- Laizhou Bay
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在古生产力的研究中，生源碳酸钙[1]、有机碳[2]和生物硅含量[3]等都被用来作为恢复古生产力的指标。其中，生物硅对海洋生态系统中的碳循环具有极其重要的影响，全球超过40%的初级生产力要归功于硅藻[4]，它如今占全球开阔大洋及海岸带总浮游植物的90%以上[5]，控制了大洋表层水向深部海洋中的碳输出，对大气CO2浓度变化有潜在影响[6]。与钙质骨骼生物相比，它对海洋中CO2的影响更加直接[7]。
西北孟加拉湾位于印度季风活动区，同时也是印度夏季风降水和河流汇入的核心区域。夏季风期间大量的陆地淡水输入使得表层海水盐度下降，导致强烈的表层水体分层[8-9]，并影响到营养物质的供应[10]，控制着西北孟加拉湾地区的初级生产力变化。该区的表层生产力变化和印度夏季风之间有着密切的关系，因而成为研究印度季风演变和古生产力变化的理想场所。以前的研究认为，印度夏季风期间，强烈的低盐表层水分层现象，阻碍了下部水体中的营养物质进入透光带，因而现代孟加拉湾开放大洋表现为较低的生产力。虽然丰富的河流系统为孟加拉湾供应了大量的营养物质和溶解硅，但它们主要被河口和海岸地区的生物活动所消耗，对开放大洋的生产力贡献不大[10]。近来的研究发现，地史时期，西北孟加拉湾近岸地区在夏季风增强期间虽然钙质生物生产力下降，但是硅质生物生产力却显著上升[11-12]。因而了解该区硅质生物生产力的变化，不仅能够揭示地史时期印度夏季风的活动，而且对认识孟加拉湾地区在全球碳循环过程中的作用也具有重要的意义。
第四纪1.25～0.7 Ma期间发生强振幅和高频率的气候振荡，又称中更新世过渡（Mid-Pleistocene Transition, MPT），其最大的特征是冰期-间冰期旋回从41 ka周期向100 ka周期的转变[13]。在此期间，不论陆地还是大洋环境都发生了重要的变化，西北孟加拉湾的古生产力变化在MPT期间也发生了明显的波动。Lee等[11]对西北孟加拉湾U1445站位的古生产力研究发现，此海区2.3 Ma以来可以分成pre-MPT（MPT之前）、MPT和post-MPT（MPT之后）3个阶段，从老到新硅质生物生产力随着季风导致的降水量和海水分层强度的下降而减弱，但由于其分辨率较低，难以对此海区在轨道尺度上的古生产力变化规律及其机制进行探究。
本次研究以国际大洋发现计划（International Ocean Discovery Program, IODP）353航次在西北孟加拉湾马哈纳迪盆地钻取的U1446站位(图1)为研究对象，通过对该钻孔岩芯沉积物样品中生物硅含量的分析，重建西北孟加拉湾跨越中更新世过渡期的表层古生产力演变历史，探讨MPT期及其之后印度夏季风活动对研究区古生产力变化的控制机制。
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图 1 孟加拉湾的表层环流及周边主要河流橙色箭头代表西南夏季风环流，蓝色箭头代表东北冬季风环流。图形使用Ocean Data View绘制。Figure 1. Surface circulation in the Bay of Bengal and major rivers nearbyOrange arrows represent the southwest summer monsoon currents and blue arrows represent the northeast winter monsoon currents. The figure was created by Ocean Data View.1. 区域概况
孟加拉湾位于东北印度洋，是一个三面环陆的半封闭海湾，与印度、斯里兰卡、孟加拉国、缅甸和安达曼-尼科巴群岛接壤，是世界上最大的海湾，其面积达2.2×106 km2，占世界大洋面积的0.6%[14]。
孟加拉盆地东侧为安达曼-苏门答腊沟-弧-盆体系，西部与印度东部大陆边缘相邻，北靠孟加拉陆架，南部与中印度洋海盆和沃顿海盆相邻。在始新世之前，海盆物源主要来自西侧的印度半岛，始新世开始的喜马拉雅造山带逐渐占据优势，分别源自于喜马拉雅山脉南北坡的两条南亚大河——恒河（Ganga）和布拉马普特拉河（Brahmaputra）的陆源沉积物汇入孟加拉海盆，形成了世界上规模最大的深海扇复合体，即孟加拉和尼科巴深海扇系统。该深海扇从大陆架向海延伸至3000 km，最远端可至5°～7°S [15]。马哈纳迪盆地位于西北孟加拉湾19° 21′～23° 35′N、80° 30′～86° 50′E之间，面积约为1.42×105 km2。该沉积盆地从陆上延伸至海洋，形成于冈瓦纳古陆的晚侏罗纪分裂期间[16]。
孟加拉湾地处热带，具有明显的干湿两季，夏季盛行西南季风并且降雨充沛，冬季盛行东北季风（图1）。孟加拉湾表层海水温度总体较高且季节性变化较小，年平均温度为27～28.5 ℃[17]。在冬季，孟加拉湾表层海水温度呈现由北向南逐渐升高的趋势，北部最低表层海水温度约为25.5 ℃，南部约为29 ℃；夏季表层海水温度分布相对均一，约为28～29 ℃。
表层水的年平均盐度为30 ～34 psu不等，降水的季节性变化导致孟加拉湾表层水的盐度梯度随季节而发生变化。在夏季西南季风期间，由于降水增加，这种盐度梯度变得更加极端，可以从28 psu到36 psu[18]。恒河、布拉马普特拉河、克里希纳河（Krishna）、戈达瓦里河（Godavari）、马哈纳迪河（Mahanadi）、伊洛瓦底江（Irrawaddy）和卡维里河（Cauvery）等6条主要河流贡献了孟加拉湾淡水总量的60%，其中Ganga-Brahmaputra (G-B) 河系占44%[19]。每年河流水流量能达到2.95×1012 m3，并且由于降水量远超过蒸发量，导致孟加拉湾的上层海水由于盐度差异出现稳定的分层现象[8,19]。孟加拉湾表面的水平衡使得夏季季风期间净降水和径流增加63.7 cm，冬季季风期间净蒸发11.5 cm，导致年度净降水过剩[20]。
孟加拉湾北部的表层海水硅酸盐含量也表现出明显的季节性特点。夏季表层海水硅酸盐含量急剧上升，比冬季高出4～6倍以上。尤其是在G-B河系的入海口，硅酸盐浓度的变化极为明显（图2）。Miranda等[21]发现西北孟加拉湾硅酸盐的最大值和最小值分别出现在7月的夏季风期间和3月的冬季风期间。
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图 2 孟加拉湾1995—2012年冬季、夏季表层海水温盐图以及硅酸盐浓度对比图图形使用Ocean Data View绘制，数据来源于World Ocean Atlas (ODV: World Ocean Atlas 2013 (awi.de))。Figure 2. Salinity, temperature, and comparison of silicate concentration of surface sea water in the Bay of Bengal during winter and summer of 1955—2012Figures are created by Ocean Data View and data are from World Ocean Atlas (ODV: World Ocean Atlas 2013 (awi.de)).孟加拉湾的表层洋流主要由印度季风驱动，呈现出季节性方向反转的涡流形式[5]。东印度沿岸的孟加拉湾西部边界流在印度夏季风期间向北流动，在印度冬季风期间向南流动[22]。尽管沿印度半岛东部边缘出现了埃克曼（Ekman）驱动的沿岸上升流，但在夏季风期间，由于淡水大量注入导致的海水分层现象，使得上升流被限制在了离岸40 km以内[23]。
2. 材料与方法
2.1 研究材料
本次研究的材料为IODP353航次在印度季风的核心对流区孟加拉湾所获取的U1446站位岩心样品。U1446站位位于19°5′N、85°44′E，水深1430 m，离东印度海岸线大约75 km，在印度半岛东缘马哈纳迪盆地内。
U1446站位由U1446A、U1446B和U1446C 3个孔组成，3个孔的钻探深度分别为海底之下180.11、27.35和182.18 m。该站位岩心沉积物时代分布自更新世早期至全新世，为半远洋沉积，主要成分是岩屑以及少量的生物碎屑。沉积物主要由深灰色到浅灰色黏土所组成，含有不同比例的钙质超微化石、有孔虫以及生物硅。其中，岩屑成分平均占沉积物的70%，所占比例可从25%变化到85%。而生物成分主要是超微化石和有孔虫，含量变化从10%到25%不等。生物硅的含量一般较低，在特定的段落偶尔能观测到硅藻、放射虫和其他难以识别的生物硅质碎片[24]。在沉积物样品实际观察中，可发现钙质超微化石连续分布在U1446站位的沉积物中，而硅质微体化石却呈现零散的分布[24]。
本次研究选用A、C两孔的整合岩心，仅对其中71～142 m段进行研究，该段属于早更新世晚期至中更新世早期，采样间隔为45～50 cm，共采取了135个样品。
2.2 研究方法
样品的生物硅含量分析采取硅钼蓝分光光度计比色法[25]，该方法误差小于3%。基本原理是先用H2O2和HCl溶液去除样品中的有机质和碳酸盐，再用Na2CO3碱性溶液将生物硅从沉积物中提取出来，然后与钼酸铵溶液反应生成硅钼黄，再加入抗坏血酸溶液还原为硅钼蓝。在一定浓度范围内，其蓝色与SiO2的浓度成正比，用722型分光光度计测得该溶液的吸光度，将吸光度带入回归方程计算得出生物硅的百分含量。生物硅含量分析的预处理与测试均在中国地质大学（北京）海洋学院完成。
为避免非硅质沉积稀释作用的影响，我们运用如下公式估算生物硅的沉积通量：
$$\begin{split}&\rm{\text {生物硅通量}}(g/cm^{2}\cdot ka)={\text {生物硅含量}}{(\text{%})}\times\\&\rm {\text {干密度}}(g/cm^{3})\times {\text {沉积速率}}(cm/ka)\end{split}$$ (1) $$\begin{split}&\rm {\text{干密度}}(g/cm^{3})={\text{湿密度}}(g/cm^{3})\times 1.540\;2-1.545\;3\\& (R^{2}=0.997\;2)\end{split}$$ (2) 通量公式（1）来自于Wang[26]，干密度公式（2）来自于Phillips[9]，U1446岩心样品湿密度数据通过伽马射线衰变获得，来源于IODP官网（OVERVIEW - Ocean Drilling Data (tamu.edu)），并通过插值法获得对应样品深度处的干密度值。
3. 年龄框架
Clemens等[27]通过对U1446站位A、C两个孔整合岩心上部8 m的6个AMS14C年龄控制点，以及底栖有孔虫δ18O值与全球大洋LR04标准曲线进行对比，建立了U1446站位岩心的年代地层框架。
底栖有孔虫δ18O是从样品中大小为250～355 μm和大于355 μm（当250～355 μm的个体达不到分析要求的数量时）的底栖有孔虫中，挑选出Uvigerina spp.和Cibicidoides wuellerstorfi壳体，经超声清洗之后在MAT252稳定同位素质谱仪上测得[27]。所测结果与碳酸盐同位素标准NBS19进行校准，并以‰VPDB表示。U1446岩心的底栖有孔虫δ18O曲线如图3，其中方框指示本次研究的样品区间71～142 m，年龄为920～370 ka，包含氧同位素(Marine Isotope Stages, MIS)11—22期，样品的平均时间分辨率为4.1 ka。
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4. 结果
西北孟加拉湾U1446站位920～370 ka期间生物硅含量总的变化范围为0.78%～2.48%，平均为1.79%，生物硅通量总的变化范围为0.05 ～0.50 g/cm2·ka，平均为0.23 g/cm2·ka（图4）。其中，MIS17期和MIS18期之间（约720 ka）是个明显的分界点，920～720 ka生物硅含量和通量整体相对较低且变化幅度小，平均值分别为1.40%和0.15 g/cm2·ka，生物硅通量在820 ka左右出现最低值，仅为0.05 g/cm2·ka；720～370 ka生物硅含量和通量迅速升高，平均值分别为1.91%和0.26 g/cm2·ka，且变化幅度加剧，生物硅通量在500 ka左右出现最高值，达0.50 g/cm2·ka。
5. 讨论
5.1 西北孟加拉湾表层硅质生物生产力
生源蛋白石又称生物硅，是由海洋硅质生物（如硅藻、放射虫等）死亡后的硅质骨骼降解形成的无定型蛋白石，因此沉积物中生物硅含量的高低可以用来反映海洋表层硅质生物的生产力[29]。海底沉积物中生物硅的含量主要受硅质骨架的供给、水体中硅质物质的溶解以及来自陆源输入物质的稀释作用影响。生物硅的沉积通量已排除了岩屑等陆源物质对沉积物中生物硅的稀释作用。Nelson等[4]认为生物硅在上层100 m的海水中至少溶解了50%，而在1000～3000 m水深范围则相当恒定，且硅质生物的溶解与钙质生物不同，不存在完全溶解的蛋白石补偿深度[30]。以前的研究[31]也证实，水体中只有很少比例的硅质骨骼发生溶解。前人的分析发现，海水中SiO2的溶解主要受温度和压力的影响，水温越高溶解度越大，压力越高溶解度越小[32]。U1446站位水深变化很小，因而压力的因素可以忽略，而该站位920～370 ka期间生物硅通量表现为间冰期时高冰期时低的特点，即水温越高生物硅通量越大（图5），指示溶解作用并没有对沉积物中生物硅通量的波动产生影响，推测该站位生物硅通量的变化主要受硅质生物生产力的控制。以前的研究也认为孟加拉湾地区的生物硅沉积通量是很好的表层海水硅质生产力指标 [11,33]。
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图 5 季风指标与生物硅通量的比较a. U1446站位δ18Osw值，b. U1446站位Rb/Ca比值，c. Tex86H 换算得到U1446站位表层古水温变化，d. U1446站位生物硅通量，e. U1445站位生物硅通量。a-c数据来自于Clemens等[27]以及NOAA官网（https://www.ncei.noaa.gov/access/paleo-search/study/33213），e数据来源于Lee等[11]。Figure 5. Comparison of monsoon indicators to biogenic silica fluxesa: δ18Osw at Site U1446, b: Rb/Ca ratio at Site U1446, c: Variations in surface paleotemperature at Site U1446 from Tex86H converted data, d: biogenic silica fluxes (Data in a–c are from Clemens et al [27] and the NOAA official website (https://www. ncei.noaa.gov/access/paleo-search/study/33213)) , e: data are from Lee et al[11].U1446站位生物硅沉积通量反映研究区在920～370 ka期间硅质生产力总体上呈现出逐渐上升的趋势（图4、5），其变化特征主要表现为：（1）在长时间尺度上，MPT（920～700 ka）期间生物硅通量较低，在820 ka左右出现最小值，变化幅度也偏弱，指示硅质生产力较低且波动不是很强烈。在MPT之后，生物硅通量与沉积速率出现明显上升的趋势，特别是在630 ka之后，硅质生产力明显增强且波动明显。相邻U1445站位较U1446站位的研究时间分辨率较低，但同一阶段的生物硅通量[11]也表现出类似的变化趋势，且该站位生物硅通量和有机碳通量变化趋势一致[11]。（2）在轨道时间尺度上，U1446站位生物硅通量呈现出明显的冰期间冰期旋回性：冰期时生物硅通量下降，指示表层硅质生产力较低；而间冰期生物硅通量上升，指示表层硅质生产力上升。且在MPT阶段间冰期MIS17、MIS19、MIS21和冰期MIS18、MIS20、MIS22之间的古生产力差别较小，而在MPT之后，间冰期MIS11、MIS13、MIS15和冰期MIS12、MIS14、MIS16之间的古生产力差别迅速加大。位于西北孟加拉湾的19B站位80 ka以来的硅质生产力变化[12]，虽然和本次研究不是同一个时间段，但也表现出同样的冰期-间冰期旋回性。
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图 4 U1446站位920～370 ka沉积速率、生物硅含量及通量与δ18O/‰(VPDB)的对比Figure 4. Comparison in sedimentation rate, biogenic silica content, fluxes, and δ18O/‰ (VPDB) of Site U1446, 920～370 ka5.2 西北孟加拉湾硅质生产力对印度季风活动的响应
西北孟加拉湾是印度季风降水的核心区域，其表层海水盐度、温跃层深度、营养物质供应、表层水生产力的变化均与印度季风活动密切相关。印度夏季风增强时，不仅海洋表面接受强烈的季风降水，大量的降水也在陆地河流集水并由径流带入西北孟加拉湾，导致研究区表层海水盐度下降。为讨论U1446站位的古海水盐度变化，本次研究使用去除了冰体积效应和表层水温度效应的表层海水氧同位素指标（δ18Osw），它与表层海水盐度呈线性相关[33-34]，δ18Osw高值时指示表层水盐度上升，低值时指示表层水盐度下降，是孟加拉湾地区夏季风降水的重要指标[27]。
Rb（铷）是长英石中常见的碱性金属元素，它会随着径流量的提升、细粒岩屑物质输入量的增加而增加[27]。以前的研究发现，西北孟加拉湾碳酸钙的沉积通量在印度夏季风增强时下降，减弱时上升[9,26]，Phillips等[9]认为是夏季风增强引起的强降水使得孟加拉湾上层海水出现严重的分层现象，以致于海水垂直交换受阻，上升流活动受到抑制，底层水的营养物质难以输送到表层，导致钙质生物生产力下降。因此，孟加拉湾地区沉积物中的Rb/Ca比值随夏季风增强淡水径流量增加而升高，夏季风减弱淡水径流减少而下降，也被作为印度夏季风活动的替代性指标[27]。
U1446站位δ18Osw值和Rb/Ca比值[27]显示（图5），在MPT（920～700 ka）阶段，δ18Osw值较重而Rb/Ca比值则较低，指示研究区表层水盐度较高、陆表径流量不大，表明该阶段研究区印度夏季风活动较弱，而生物硅通量显示的硅质生物生产力较低。而在MPT之后的700～370 ka阶段，δ18Osw值减轻，反映表层海水盐度有下降的趋势，且Rb/Ca比值明显升高，指示陆表径流量上升，显示研究区印度夏季风活动增强，而生物硅通量则显示硅质生物生产力明显上升。另外，U1446站位δ18Osw值和Rb/Ca比值[27]都显示出明显的冰期间冰期旋回性，与生物硅通量变化趋势一致，指示间冰期夏季风增强、降水和径流量增加时硅质生产力上升，冰期夏季风减弱、降水和径流量下降时硅质生产力下降；且在MPT之后，硅质生产力变化的幅度显著加强，且整体高于MPT时期的平均值。
虽然太阳辐射量、温度、营养物质、海水分层现象等都是造成大洋生产力高低变化的因素，但其中最关键的控制因素还是营养物质的丰富程度。以前的研究指出，印度洋钙质生物生产力受营养元素N的输入量控制，当印度夏季风增强时，大量的淡水输入导致海水分层，使得混合层深度浅于营养跃层顶部，限制了下部富营养元素N的海水混合和上升进入透光带，因而研究区钙质生产力下降[9,11,33]。然而，硅质生产力则更多地受陆地径流带来的营养元素Si和P的控制[33-34]，透光带低的N/Si比值更有利于硅藻的发育[35]。
由于孟加拉湾周边大量的河流汇入，河流带来的淡水占据孟加拉湾总淡水量的60%[19]。在夏季，印度夏季风所带来的直接降水以及河流汇入水量占据研究区全年淡水量的90 %[36]。而G-B河系给孟加拉湾的营养盐供应和全球河系的对比都非常显著。每年通过G-B河系供应给大洋的二氧化硅占全球河流输入海洋的4%以上[37-38]。无机磷输入的平均浓度高于全球河流的平均值，输入到孟加拉湾的量占据全球河流年输出的10 %[39]。汇入孟加拉湾的巨型河流会提供大量的溶解硅酸盐[40]，硅酸盐又是硅藻生长繁殖的决定性因素[10]。因此，径流输入的营养盐对于孟加拉湾表层海水浮游生物的生长繁殖起到重要的作用。印度夏季风的增强会导致地表径流显著升高，伴随而来的大量营养盐使得海水表层硅质生物生产力升高。因此西北孟加拉湾地区常常出现碳酸钙通量反映的钙质生物生产力和硅质生物生产力变化呈现反相关关系[11-12]的特点。
5.3 生物硅变化对轨道周期的响应
通过对U1446站位920～370 ka整个阶段以及MPT和MPT之后分阶段的生物硅通量的频谱分析结果表明，研究区生物硅通量整体上以100 ka偏心率周期占主导地位，41 ka的斜率周期不明显，与降水以及径流指标（δ18Osw，Rb/Ca）的频谱结果[27]比较一致。值得注意的是，δ18Osw有明显的岁差周期，反映夏季风降水的热带驱动，生物硅通量23 ka的岁差周期也较为明显（图6）。在MPT（920～670 ka）阶段，生物硅通量以偏心率周期为主导，斜率周期和岁差周期虽然置信度不高，但也都有出现。MPT之后（670～370 ka），仍以偏心率周期为主导，岁差周期也很明显，二者置信度在90 %以上，但41 ka斜率周期不明显。
对U1446站位920～370 ka期间连续小波分析的结果显示（图7），生物硅通量变化对轨道周期的响应非常明显，表现为偏心率周期连续，在650～500 ka之间较强，650 ka之前略有偏离；岁差周期贯穿始终，但不连续；斜率周期全程较弱，主要出现在920～850 ka，即MPT期间。
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图 7 孟加拉湾U1446站位920～370 ka生物硅通量小波分析Figure 7. Wavelet analysis of biogenic silica fluxes at Site U1446, Bay of Bengal, 920～370 ka不同的轨道参数在不同的纬度作用不同。Short等[41]发现低纬区主要响应23 ka的岁差周期，而偏心率则是通过对岁差的调幅作用进入气候系统，因此低纬地区受岁差和偏心率的综合驱动更大。
通过对比U1446站位920～370 ka期间生物硅通量和地球轨道参数、北纬15°夏季太阳辐射量的变化（图8）发现，当偏心率增大时，岁差变幅和太阳辐射量也较大，这样会导致地球气候效应即季节差异随之加大，表现为全球季风的变幅和强度的增加[42]，尤其是在偏心率、岁差和太阳辐射量的周期同时出现高峰时，此时的生物硅通量呈上升趋势且幅度剧烈。因而U1446站位出现冰期-间冰期硅质生产力的明显差异，且生物硅通量的小波分析图中也明显可见650～500 ka之间更清晰的偏心率周期（图7）。另外，U1446站位生物硅通量出现更明显的岁差周期，可能与藻类的光合作用也受到太阳辐射量的影响有关。
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图 8 生物硅含量及通量和地球轨道参数的比较a. 岁差，b. 北纬15°夏季（7月）月均太阳辐射，c. 偏心率，d. 沉积速率，e. 生物硅通量。a-c数据来源于Berger[47]，d-e数据均来自U1446孔。Figure 8. Comparison of biogenic silica content and fluxes and the Earth orbital parametersa: precession, b: average monthly solar radiation in summer (July) at 15°N, c: eccentricity, d: sedimentation rate, e: biogenic silica fluxes. Data in a–c are derived from Berger [47], d–e data are from Site U1446.大量的研究发现降水与偏心率周期及太阳辐射量密切相关，且对冰盖的减少、温室气体的增多敏感[43-44]，西北孟加拉湾降水量和径流量的最大值都发生在北半球夏季太阳辐射量的最大值，以偏心率周期为主导[27]，降水和径流量的提升使得汇入西北孟加拉湾的硅酸盐含量增加，硅藻大量繁殖，生物硅含量及通量上升。
前人对冰盖的扩张和收缩对沉积物中生物硅的影响已做过很多研究[45-46]，通过对比热带地区（孟加拉湾）与亚寒带地区（白令海）的生物硅变化发现[11,44,46]，两区域的生物硅通量都在MPT时期有显著下降，虽然表面上看影响因素不同，例如亚寒带生物硅在MPT时期下降的原因是由于冰盖扩张所导致的，而西北孟加拉湾则主要受季风降水和径流量的影响，但它们是否都与更新世地球轨道参数变化导致的全球冰体积和温室气体有关，其动力机制还有待进一步研究。
6. 结论
（1）IODP353航次U1446站位生物硅含量及通量的变化结果显示，西北孟加拉湾在920～370 ka期间硅质生产力总体上呈现出逐渐上升的趋势。在长时间尺度上，MPT期间硅质生产力较低，MPT之后硅质生产力明显上升且波动强烈；在轨道尺度上，硅质生产力则呈现出明显的冰期-间冰期旋回性，表现为冰期时下降，间冰期时上升。
（2）对比该站位印度夏季风降水和径流指标发现，研究区夏季风增强时硅质生产力上升，减弱时硅质生产力下降，指示该区硅质生产力更多地受陆地径流带来的营养元素Si和P的控制。夏季风增强时导致孟加拉湾降水以及周边河流径流量剧增，河流提供的营养物质使得研究区硅质生产力迅速升高，夏季风减弱时营养盐的减少使得硅质生产力下降。
（3）U1446站位生物硅通量的频谱和小波分析结果显示，生物硅通量不同程度上受到了地球轨道周期的控制，尤其是在MPT之后受到偏心率周期的调控较为明显。
致谢：国际大洋钻探IODP 353航次的全体科学家和工作人员的辛苦付出，中国IODP办公室提供航次资助，同济大学王汝建教授指导生物硅实验，在此一并致谢！
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图 2 莱州湾表层沉积物中Cu、Pb、Zn和Cr含量的空间分布特征
Figure 2. Spatial distributions of Cu, Pb, Zn and Cr in surface sediments of Laizhou Bay
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图 3 莱州湾表层沉积物中Cd、As、Hg和有机碳含量的空间分布特征
Figure 3. Spatial distributions of Cd, As, Hg and organic carbon in surface sediments of Laizhou Bay
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图 4 莱州湾重金属综合潜在生态风险空间分布
Figure 4. Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk of heavy metals in Laizhou Bay
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图 7 重金属及TOC之间的聚类分析树状图
Figure 7. Dendrogram of cluster analysis between heavy metals and TOC
表 1 莱州湾表层沉积物中重金属的含量及相应统计参数
Table 1 Concentrations of heavy metals in surface sediments of Laizhou Bay
mg/kg 海域 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg 参考文献 莱州湾 范围 5.8～39 12.7～30.7 16.6～95.8 14.7～78 0.051～0.22 7.4～26 0.0068～0.098 本研究 均值 19.06 20.30 55.98 60.10 0.11 11.72 0.038 标准差 8.74 4.60 16.25 9.05 0.04 2.45 0.021 变异系数 45% 23% 28% 15% 40% 22% 54% 莱州湾南部 均值 13.35 15.83 43.63 51.75 0.08 10.04 0.023 莱州湾西南部 24.81 22.76 67.87 63.54 0.14 11.98 0.051 莱州湾东北部 11.02 17.56 42.88 55.84 0.07 10.11 0.027 莱州湾西部 12.06 17.24 44.90 66.02 0.07 8.56 0.022 莱州湾湾口 27.80 24.28 72.76 67.11 0.15 13.69 0.057 辽东湾 均值 18.81 20.55 52.94 34.15 0.35 5.84 0.09 [33] 渤海湾 28.02 24.34 87.63 72.36 0.25 11.81 0.03 [16] 渤海底质沉积物 19.99 24.03 66.15 57.95 0.20 9.18 0.04 [16] 中国海域 15 20 65 60 0.065 7.7 0.025 [34] 
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表 2 莱州湾重金属潜在生态风险指数
Table 2 Potential ecological risk coefficients of heavy metals in Laizhou Bay
统计量 ErCu ErPb ErZn ErCr ErCd ErAs ErHg RI 最大值 3.90 2.19 0.55 1.73 6.60 11.93 15.68 38.78 最小值 0.58 0.91 0.21 0.98 1.53 4.93 2.08 12.26 均值 1.94 1.44 0.33 1.37 3.33 7.51 6.28 22.19 标准差 0.874 0.328 0.093 0.201 1.315 1.632 3.389 7.310
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表 3 莱州湾表层沉积物的地累积指数
Table 3 Geoaccumulation index of surface sediments in Laizhou Bay
参数 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg Igeo 最大值 0.115 −0.334 0.008 −0.344 0.804 0.360 1.782 最小值 −2.634 −1.608 −1.384 −1.173 −1.305 −0.915 −1.132 均值 −1.054 −0.973 −0.792 −0.703 −0.297 −0.340 0.259
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表 4 莱州湾重金属基准阈值及不同浓度范围内样品的数量和百分比
Table 4 Reference threshold of heavy metals in Laizhou Bay and the number and percentage of samples in different concentration ranges
Cu Pb Zn Cr Cd As Hg TEL/(mg/kg) 18.7 30.2 124 52.3 0.68 7.24 0.13 PEL/(mg/kg) 108 112 271 160 4.21 41.6 0.7 ＜TEL/个 15（47%） 31（97%） 32（100%） 6（19%） 32（100%） 0（0%） 32（100%） TEL—PEL/个 17（53%） 1（3%） 0（0%） 26（81%） 0（0%） 32（100%） 0（0%） ≥PEL/个 0（0%） 0（0%） 0（0%） 0（0%） 0（0%） 0（0%） 0（0%）
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表 5 7种重金属与氧化物之间的Pearson相关系数
Table 5 Pearson’s correlation coefficients among heavy metals and TOC
TOC Al2O3 TFe2O3 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg TOC 1 Al2O3 0.86 1 TFe2O3 0.88 0.95 1 Cu 0.92 0.97 0.95 1 Pb 0.79 0.89 0.91 0.87 1 Zn 0.90 0.98 0.98 0.97 0.92 1 Cr 0.54 0.56 0.71 0.51* 0.66 0.63 1 Cd 0.77 0.90 0.91 0.87 0.87 0.89 0.61 1 As 0.80 0.84 0.87 0.83 0.82 0.85 0.46* 0.84 1 Hg 0.75 0.88 0.86 0.86 0.95 0.90 0.54 0.88 0.78 1 注：样品数N=32，置信度水平α=0.01，*表示P值＞0.05，相关性不显著。
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表 6 莱州湾沉积物重金属的长期变化数据
Table 6 Long-term variation of heavy metals in sediments of Laizhou Bay
mg/kg 年份 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg 参考文献 2016（5—6） 19.061 20.297 55.976 60.1 0.111 11.716 0.038 本研究 2015（2） 9.7 11.7 40.9 46.3 0.091 9.2* 0.013* [50] 2012（夏） 22.0±6.2* 21.9±5.3* 60.4±16.3* 60.0±8.6* 0.12±0.04* 12.7±2.2* − [10] 2012（9—10） 21.96* 21.99* 60.41* 60.00* 0.12* 12.64* 0.051* [14] 2010（5/8/10/12） 17.42 20.58 51.19 49.56* 0.18* 8.99 0.07* [12] 2008（5） 14.97 11.7 50.80 − 0.11 9.20* 0.09* [15] 2007（8） 18.59 20.74 57.20 61.44 0.13* 11.47* 0.05* [16] 2007（8） 13.3 20.2 59.4 57.1* 0.081* 13.1* 0.053* [58] 注：*代表文献所采用的实验方法和仪器等与本研究相同；文献[50]样品取自莱州湾东部海域。
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表 7 莱州湾周围河流和土壤重金属含量
Table 7 Concentrations of heavy metals in rivers and soils around Laizhou Bay
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[1] Diagomanolin V, Farhang M, Ghazi-Khansari M, et al. Heavy metals (Ni, Cr, Cu) in the Karoon waterway river, Iran [J]. Toxicology Letters, 2004, 151(1): 63-67. doi: 10.1016/j.toxlet.2004.02.018
[2] Tam N F Y, Wong Y S. Accumulation and distribution of heavy metals in a simulated mangrove system treated with sewage [J]. Hydrobiologia, 1997, 352(1-3): 67-75.
[3] 吴丰昌, 万国江, 蔡玉蓉. 沉积物-水界面的生物地球化学作用[J]. 地球科学进展, 1996, 11(2):191-197 doi: 10.3321/j.issn:1001-8166.1996.02.013 WU Fengchang, WAN Guojiang, CAI Yurong. Biogeochemical processes at the sediment-water interface [J]. Advance in Earth Sciences, 1996, 11(2): 191-197. doi: 10.3321/j.issn:1001-8166.1996.02.013
[4] Li X D, Wai O W H, Li Y S, et al. Heavy metal distribution in sediment profiles of the Pearl River estuary, South China [J]. Applied Geochemistry, 2000, 15(5): 567-581. doi: 10.1016/S0883-2927(99)00072-4
[5] 王勤, 彭渤, 方小红, 等. 湘江下游河床沉积物重金属污染的矿物学分析[J]. 矿物岩石地球化学通报, 2020, 39(3):558-575 WANG Qin, PENG Bo, FANG Xiaohong, et al. Mineralogical compositions of heavy-metal contaminated bed sediments from lower reaches of the Xiangjiang River, Hunan Province of China [J]. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry, 2020, 39(3): 558-575.
[6] 方小红. 洞庭湖“四水”入湖沉积物重金属污染的地球化学研究[D]. 湖南师范大学博士学位论文, 2020. FANG Xiaohong. Geochemistry study on heavy-metal contamination in sediments from the Four River inlets of Dongting Lake, China[D]. Doctor Dissertation of Hunan Normal University, 2020.
[7] Jain C K, Malik D S, Yadav R. Metal fractionation study on bed sediments of lake Nainital, Uttaranchal, India [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2007, 130(1-3): 129-139. doi: 10.1007/s10661-006-9383-6
[8] Singh K P, Malik A, Sinha S, et al. Estimation of source of heavy metal contamination in sediments of Gomti river (India) using principal component analysis [J]. Water, Air, and Soil Pollution, 2005, 166(1-4): 321-341. doi: 10.1007/s11270-005-5268-5
[9] 张雷, 秦延文, 马迎群, 等. 大辽河感潮段及其近海河口重金属空间分布及污染评价[J]. 环境科学, 2014, 35(9):3336-3345 ZHANG Lei, QIN Yanwen, MA Yingqun, et al. Spatial distribution and pollution assessment of heavy metals in the tidal reach and its adjacent sea estuary of Daliaohe area, China [J]. Environmental Science, 2014, 35(9): 3336-3345.
[10] Xu G, Liu J, Pei S F, et al. Sediment properties and trace metal pollution assessment in surface sediments of the Laizhou Bay, China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015, 22(15): 11634-11647. doi: 10.1007/s11356-015-4393-y
[11] 赵保仁, 庄国文, 曹德明, 等. 渤海的环流、潮余流及其对沉积物分布的影响[J]. 海洋与湖沼, 1995, 26(5):466-473 doi: 10.3321/j.issn:0029-814X.1995.05.003 ZHAO Baoren, ZHUANG Guowen, CAO Deming, et al. Circulation, tidal residual currents and their effects on the sedimentations in the Bohai Sea [J]. Oceanologia et Limnologia Sinica, 1995, 26(5): 466-473. doi: 10.3321/j.issn:0029-814X.1995.05.003
[12] 刘金虎, 宋骏杰, 曹亮, 等. 莱州湾表层沉积物中重金属时空分布、污染来源及风险评价[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(2):369-381 LIU Jinhu, SONG Junjie, CAO Liang, et al. Spatial and temporal distribution, sources and ecological risk assessment of heavy metals in the surface sediments of Laizhou Bay [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 369-381.
[13] 崔毅, 马绍赛, 李云平, 等. 莱州湾污染及其对渔业资源的影响[J]. 海洋水产研究, 2003, 24(1):35-41 CUI Yi, MA Shaosai, LI Yunping, et al. Pollution situation in the Laizhou Bay and its effects on fishery resources [J]. Marine Fisheries Research, 2003, 24(1): 35-41.
[14] 郑懿珉, 高茂生, 刘森, 等. 莱州湾表层沉积物重金属分布特征及生态环境评价[J]. 海洋环境科学, 2015, 34(3):354-360 ZHENG Yimin, GAO Maosheng, LIU Sen, et al. Distribution patterns and ecological assessment on heavy metals in the surface sediments of Laizhou Bay [J]. Marine Environmental Science, 2015, 34(3): 354-360.
[15] 罗先香, 张蕊, 杨建强, 等. 莱州湾表层沉积物重金属分布特征及污染评价[J]. 生态环境学报, 2010, 19(2):262-269 doi: 10.3969/j.issn.1674-5906.2010.02.002 LUO Xianxiang, ZHANG Rui, YANG Jianqiang, et al. Distribution and pollution assessment of heavy metals in surface sediment in Laizhou Bay [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2010, 19(2): 262-269. doi: 10.3969/j.issn.1674-5906.2010.02.002
[16] 朱爱美, 张辉, 崔菁菁, 等. 渤海沉积物重金属环境质量评价及其影响因素[J]. 海洋学报, 2019, 41(12):134-144 ZHU Aimei, ZHANG Hui, CUI Jingjing, et al. Environmental quality assessment and influence factor of heavy metals in the surface sediments from the Bohai Sea [J]. Acta Oceanologica Sinica, 2019, 41(12): 134-144.
[17] 祝雅轩. 莱州湾与辽东湾营养盐特征及其对生态环境的影响: 对比研究[D]. 中国地质大学(北京)硕士学位论文, 2019. ZHU Yaxuan. Nutrient characteristics of Laizhou Bay and Liaodong Bay and their effects on ecological environment: a comparative study[D]. Master Dissertation of China University of Geosciences (Beijing), 2019.
[18] 宋晓帅, 王松涛, 吴振, 等. 莱州湾海岸带工程地质分区及其特征[J]. 海洋地质前沿, 2017, 33(1):43-52 SONG Xiaoshuai, WANG Songtao, WU Zhen, et al. Division of engineering geological zones for coastal zone of Laizhou Bay [J]. Marine Geology Frontiers, 2017, 33(1): 43-52.
[19] 中华人民共和国国家质量监督检疫总局. GB/T 12763.8-2007 海洋调查规范 第8部分: 海洋地质地球物理调查[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008. General Administration of Quality Supervision and Quarantine of the People's Republic of China. GB/T 12763.8-2007 Specifications for oceanographic survey-part 8: Marine geology and geophysics survey[S]. Beijing: China Standards Press, 2008.
[20] 中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局, 中国国家标准化管理委员会. GB 17378.3-2007 海洋监测规范 第3部分: 样品采集、贮存与运输[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008. General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People's Republic of China. GB 17378.3-2007 The specification for marine monitoring-Part 3: Sample collection storage and transportation[S]. Beijing: China Standards Press, 2008.
[21] Dai J C, Song J M, Li X G, et al. Environmental changes reflected by sedimentary geochemistry in recent hundred years of Jiaozhou Bay, North China [J]. Environmental Pollution, 2007, 145(3): 656-667. doi: 10.1016/j.envpol.2006.10.005
[22] Xia N, Zhang Q, Yao D, et al. Geochemical analysis of marine sediments using fused glass disc by X-ray fluorescence spectrometry [J]. Chinese Journal of Oceanology and Limnology, 2008, 26(4): 475-479. doi: 10.1007/s00343-008-0475-8
[23] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. a sedimentological approach [J]. Water Research, 1980, 14(8): 975-1001. doi: 10.1016/0043-1354(80)90143-8
[24] 徐艳东, 魏潇, 杨建敏, 等. 山东近岸海域表层沉积物7种重金属污染特征和生态风险评估研究[J]. 海洋与湖沼, 2015, 46(3):651-658 doi: 10.11693/hyhz20141200358 XU Yandong, WEI Xiao, YANG Jianmin, et al. Contaminant characteristics and ecological risk assessment on pollution by seven heavy metals in surface sediments in Shandong coastal areas [J]. Oceanologia et Limnologia Sinica, 2015, 46(3): 651-658. doi: 10.11693/hyhz20141200358
[25] 刘成, 王兆印, 何耘, 等. 环渤海湾诸河口潜在生态风险评价[J]. 环境科学研究, 2002, 15(5):33-37 doi: 10.3321/j.issn:1001-6929.2002.05.009 LIU Cheng, WANG Zhaoyin, HE Yun, et al. Evaluation on the potential ecological Risk for the River mouths around Bohai Bay [J]. Research of Environmental Sciences, 2002, 15(5): 33-37. doi: 10.3321/j.issn:1001-6929.2002.05.009
[26] Müller G. Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River [J]. GeoJournal, 1969, 2(3): 109-118.
[27] 赵玉庭, 董晓晓, 王立明, 等. 海洋沉积物重金属生态风险评价方法比较及实例验证: 以莱州湾为例[J]. 海洋通报, 2019, 38(3):353-360 ZHAO Yuting, DONG Xiaoxiao, WANG Liming, et al. Selection and comparison of different methods for ecological risk assessment of heavy metals in marine sediments of Laizhou Bay [J]. Marine Science Bulletin, 2019, 38(3): 353-360.
[28] Birch G F, Taylor S E. Application of sediment quality guidelines in the assessment and management of contaminated surficial sediments in Port Jackson (Sydney Harbour), Australia [J]. Environmental Management, 2002, 29(6): 860-870. doi: 10.1007/s00267-001-2620-4
[29] Long E R, Macdonald D D, Smith S L, et al. Incidence of adverse biological effects within ranges of chemical concentrations in marine and estuarine sediments [J]. Environmental Management, 1995, 19(1): 81-97. doi: 10.1007/BF02472006
[30] Macdonald D D, Carr R S, Calder F D, et al. Development and evaluation of sediment quality guidelines for Florida coastal waters [J]. Ecotoxicology, 1996, 5(4): 253-278. doi: 10.1007/BF00118995
[31] Long E R, Morgan L G. The potential for biological effects of sediment-sorbed contaminants tested in the National Status and Trends Program[R]. National Oceanic & Atmospheric Admininistration (NOAA), 1990.
[32] 兰静, 朱志勋, 冯艳玲, 等. 沉积物监测方法和质量基准研究现状及进展[J]. 人民长江, 2012, 43(12):78-80, 85 doi: 10.3969/j.issn.1001-4179.2012.12.022 LAN Jing, ZHU Zhixun, FENG Yanling, et al. Research on state quo and progress of sediment monitoring method and quality standard [J]. Yangtze River, 2012, 43(12): 78-80, 85. doi: 10.3969/j.issn.1001-4179.2012.12.022
[33] 陈生涛, 苗安洋, 温婷婷, 等. 辽东湾表层沉积物重金属污染特征及潜在生态危害评价[J]. 海洋环境科学, 2019, 38(2):256-262 doi: 10.12111/j.cnki.mes20190214 CHEN Shengtao, MIAO Anyang, WEN Tingting, et al. Heavy metals in the surface sediment of Liaodong Bay and their potential ecological risk [J]. Marine Environmental Science, 2019, 38(2): 256-262. doi: 10.12111/j.cnki.mes20190214
[34] 赵一阳, 鄢明才. 中国浅海沉积物地球化学[M]. 北京: 科学出版社, 1994. ZHAO Yiyang, YAN Mingcai. Geochemistry of Sediments of the China Shelf Sea[M]. Beijing: Science Press, 1994.
[35] 许艳, 王秋璐, 李潇, 等. 环渤海典型海湾沉积物重金属环境特征与污染评价[J]. 海洋科学进展, 2017, 35(3):428-438 doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2017.03.012 XU Yan, WANG Qiulu, LI Xiao, et al. Distribution and pollution assessment of heavy metals in sediments from typical bays in the Bohai Sea [J]. Advances in Marine Science, 2017, 35(3): 428-438. doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2017.03.012
[36] 李宏伟, 张彦峰, 阳金希, 等. 海河流域沉积物中典型重金属的生态风险评估及验证[J]. 生态毒理学报, 2020, 15(2):149-159 doi: 10.7524/AJE.1673-5897.20190304001 LI Hongwei, ZHANG Yanfeng, YANG Jinxi, et al. Ecological risk assessment and verification of the typical heavy metals for sediment of Haihe River basin [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2020, 15(2): 149-159. doi: 10.7524/AJE.1673-5897.20190304001
[37] 孙鹏, 张理博, 罗淑年. 松花江沉积物重金属赋存形态及风险特征研究[J]. 环境科学与管理, 2020, 45(7):142-145 SUN Peng, ZHANG Libo, LUO Shunian. Speciation and risk characteristics of heavy metals in the sediments of the Songhua River estuary [J]. Environmental Science and Management, 2020, 45(7): 142-145.
[38] 计建强. 莱州湾水动力模式及沉积动力模式的构建及模拟[D]. 宁波大学硕士学位论文, 2016. JI Jianqiang. The constructions and simulation of Laizhou bay's hydrodynamic model and sedimentary dynamic model[D]. Master Dissertation of Ningbo University, 2016.
[39] 陈秀, 李爽兆, 袁德奎, 等. 渤海湾沉积物重金属的分布特征及影响因素[J]. 海洋科学进展, 2017, 35(3):382-391 doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2017.03.008 CHEN Xiu, LI Shuangzhao, YUAN Dekui, et al. Distribution characteristics of sediment heavy metals in Bohai Bay and its effect factors [J]. Advances in Marine Science, 2017, 35(3): 382-391. doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2017.03.008
[40] 汤世凯, 张杰, 于晓静, 等. 山东丁字湾海域沉积物重金属含量、分布及与粒径之间的关系研究[J]. 现代地质, 2020, 34(5):928-935 TANG Shikai, ZHANG Jie, YU Xiaojing, et al. Heavy metal contents, spatial distributions and their relationships with the grain size of surficial sediments in Dingziwan, Shandong [J]. Geoscience, 2020, 34(5): 928-935.
[41] 顾效源, 孔祥淮, 王伟, 等. 山东丁字湾表层沉积物重金属分布及污染评价[J]. 海洋地质前沿, 2019, 35(3):13-21 GU Xiaoyuan, KONG Xianghuai, WANG Wei, et al. Distribution and environment assessment of heavy metals in the sediments of Dingzi bay, Shandong Province [J]. Marine Geology Frontiers, 2019, 35(3): 13-21.
[42] Feng H, Jiang H Y, Gao W S, et al. Metal contamination in sediments of the western Bohai Bay and adjacent estuaries, China [J]. Journal of Environmental Management, 2011, 92(4): 1185-1197. doi: 10.1016/j.jenvman.2010.11.020
[43] 中国科学院海洋研究所海洋地质研究室. 渤海地质[M]. 北京: 科学出版社, 1985. Laboratory of Marine Geology, Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences. Geology of the Bohai Sea[M]. Beijing: Science Press, 1985.
[44] 刘喜惠, 刘方, 丁页, 等. 渤海环流对近岸海域无机氮分布特征的影响[J]. 中国环境监测, 2019, 35(6):78-84 LIU Xihui, LIU Fang, DING Ye, et al. Influence of circulation on the distribution characteristics of inorganic nitrogen in the Bohai Coastal Sea [J]. Environmental Monitoring in China, 2019, 35(6): 78-84.
[45] 张爱滨, 刘明, 廖永杰, 等. 黄河沉积物向渤海湾扩散的沉积地球化学示踪[J]. 海洋科学进展, 2015, 33(2):246-256 doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2015.02.012 ZHANG aibin, LIU Ming, LIAO Yongjie, et al. The sedimentary geochemical trace of the Yellow River sediments diffusion in the Bohai Bay [J]. Advances in Marine Science, 2015, 33(2): 246-256. doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2015.02.012
[46] 赵玉玲, 冯秀丽, 宋湦, 等. 现代黄河三角洲附近海域表层沉积物地球化学分区[J]. 海洋科学, 2016, 40(9):98-106 doi: 10.11759/hykx20160422002 ZHAO Yuling, FENG Xiuli, SONG Sheng, et al. Geochemical partition of surface sediments in the seas near the modern Yellow River Delta [J]. Marine Sciences, 2016, 40(9): 98-106. doi: 10.11759/hykx20160422002
[47] 袁萍. 渤海表层沉积物的空间分布及其与物源和沉积动力环境的关系[D]. 中国海洋大学硕士学位论文, 2015. YUAN Ping. Distribution of surface sediment in the Bohai Sea and its relationship with sediment supply and sedimentary dynamic environment[D]. Master Dissertation of Ocean University of China, 2015.
[48] 马绍赛, 辛福言, 崔毅, 等. 黄河和小清河主要污染物入海量的估算[J]. 海洋水产研究, 2004, 25(5):47-51 MA Shaosai, XIN Fuyan, CUI Yi, et al. Assessment of main pollution matter volume into the sea from Yellow River and Xiaoqing River [J]. Marine Fisheries Research, 2004, 25(5): 47-51.
[49] 张晓琳. 长江口、黄河口及邻近海域重金属的分布特征及影响因素研究[D]. 中国海洋大学硕士学位论文, 2013. ZHANG Xiaolin. Distribution characteristics and controlling factors of heavy metals in the Yangtze River Estuary, the Yellow River Estuary and adjacent sea[D]. Master Dissertation of Ocean University of China, 2013.
[50] 徐艳东, 魏潇, 夏斌, 等. 莱州湾东部海域表层沉积物重金属潜在生态风险评价[J]. 海洋科学进展, 2015, 33(4):520-528 doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2015.04.010 XU Yandong, WEI Xiao, XIA Bin, et al. Potential ecological risk assessment of heavy metals in surface sediments of the Eastern Laizhou Bay [J]. Advances in Marine Science, 2015, 33(4): 520-528. doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2015.04.010
[51] Zhou G H, Sun B B, Zeng D M, et al. Vertical distribution of trace elements in the sediment cores from major rivers in east China and its implication on geochemical background and anthropogenic effects [J]. Journal of Geochemical Exploration, 2014, 139: 53-67. doi: 10.1016/j.gexplo.2013.03.007
[52] 贾磊, 刘文涛, 唐得昊, 等. 三亚湾及周边海域表层沉积物重金属分布特征及生态风险评价[J]. 海洋地质前沿, 2020, 36(12):22-31 JIA Lei, LIU Wentao, TANG Dehao, et al. Distribution characteristics and ecological risk assessment of heavy metals in surface sediments in Sanya bay and surrounding waters [J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(12): 22-31.
[53] El Bilali L, Rasmussen P E, Hall G E M, et al. Role of sediment composition in trace metal distribution in lake sediments [J]. Applied Geochemistry, 2002, 17(9): 1171-1181. doi: 10.1016/S0883-2927(01)00132-9
[54] Hooda P S, Alloway B J. Cadmium and lead sorption behaviour of selected English and Indian soils [J]. Geoderma, 1998, 84(1-3): 121-134. doi: 10.1016/S0016-7061(97)00124-9
[55] 张思洋, 于大涛, 张戈. 锦州湾三河入海口重金属分布特征及污染评价[J]. 海洋地质前沿, 2020, 36(6):20-25 ZHANG Siyang, YU Datao, ZHANG Ge. Distribtion of heavy metals at the junction of Lianshan, wuli and Cishan estuaries, Jinzhou bay and their contamination evaluation [J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(6): 20-25.
[56] Li C L, Kang S C, Zhang Q G. Elemental composition of Tibetan Plateau top soils and its effect on evaluating atmospheric pollution transport [J]. Environmental Pollution, 2009, 157(8-9): 2261-2265. doi: 10.1016/j.envpol.2009.03.035
[57] Çelo V, Babi D, Baraj B, et al. An assessment of heavy metal pollution in the sediments along the albanian coast [J]. Water, Air, and Soil Pollution, 1999, 111(1): 235-250.
[58] 胡宁静, 石学法, 刘季花, 等. 莱州湾表层沉积物中重金属分布特征和环境影响[J]. 海洋科学进展, 2011, 29(1):63-72 doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2011.01.008 HU Ningjing, SHI Xuefa, LIU Jihua, et al. Distributions and impacts of heavy metals in the surface sediments of the Laizhou Bay [J]. Advances in marine science, 2011, 29(1): 63-72. doi: 10.3969/j.issn.1671-6647.2011.01.008
[59] 王钦, 丁明玉, 张志洁, 等. 太湖不同湖区沉积物重金属含量季节变化及其影响因素[J]. 生态环境, 2008, 17(4):1362-1368 WANG Qin, DING Mingyu, ZHANG Zhijie, et al. Seasonal varieties and influential factors of heavy metals in sediments of Taihu Lake [J]. Ecology and Environment, 2008, 17(4): 1362-1368.
[60] 薛春汀, 叶思源, 高茂生, 等. 现代黄河三角洲沉积物沉积年代的确定[J]. 海洋学报, 2009, 31(1):117-124 XUE Chunting, YE Siyuan, Gao Maosheng, et al. Determination of depositional age in the Huanghe Delta in China [J]. Acta Oceanologica Sinica, 2009, 31(1): 117-124.
[61] 缪雄谊. 重金属污染的扩散迁移及其健康风险评价: 以三角洲和河流为例[D]. 中国科学技术大学, 2020. MIAO Xiongyi. The conversion, migration and health risk assessment of heavy metals pollution: a field study in typical delta and river[D]. University of Science and Technology of China, 2020.
[62] 王亚梦. 莱州湾南岸典型河口沉积物重金属空间分布特征及来源解析[D]. 山东师范大学硕士学位论文, 2020. WANG Yameng. Spatial distribution characteristics and source analysis of heavy metals in sediments of typical estuaries on the south coast of Laizhou Bay[D]. Master Dissertation of Shandong Normal University, 2020.
[63] 沈佳裕, 罗先香, 郑浩, 等. 小清河口及邻近海域表层沉积物重金属污染及生态风险特征[J]. 环境化学, 2017, 36(7):1516-1524 doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2017.07.2016112203 SHEN Jiayu, LUO Xianxiang, ZHENG Hao, et al. Pollution and ecological risk characteristics of heavy metals in surface sediments in Xiaoqing River Estuary and adjacent sea areas [J]. Environmental chemistry, 2017, 36(7): 1516-1524. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2017.07.2016112203
[64] Bai J H, Xiao R, Zhang K J, et al. Arsenic and heavy metal pollution in wetland soils from tidal freshwater and salt marshes before and after the flow-sediment regulation regime in the Yellow River Delta, China [J]. Journal of Hydrology, 2012, 450-451: 244-253. doi: 10.1016/j.jhydrol.2012.05.006
[65] 庞绪贵, 代杰瑞, 胡雪平, 等. 山东省土壤地球化学背景值[J]. 山东国土资源, 2018, 34(1):39-43 doi: 10.3969/j.issn.1672-6979.2018.01.005 PANG Xugui, DAI Jierui, HU Xueping, et al. Background values of soil geochemistry in Shandong Province [J]. Shandong Land and Resources, 2018, 34(1): 39-43. doi: 10.3969/j.issn.1672-6979.2018.01.005
[66] 温晓君, 白军红, 贾佳, 等. 黄河三角洲典型潮间带盐沼土壤重金属含量及来源分析[J]. 湿地科学, 2015, 13(6):722-727 WEN Xiaojun, BAI Junhong, JIA Jia, et al. Contents of heavy metals and their sources in the soils of typical intertidal salt marshes in the Yellow River Delta [J]. Wetland Science, 2015, 13(6): 722-727.
[67] 李广雪, 薛春汀. 黄河水下三角洲沉积厚度、沉积速率及砂体形态[J]. 海洋地质与第四纪地质, 1993, 13(4):35-44 LI Guangxue, XUE Chunting. Sediment thickness, sedimentation rate and silt body shape of the Yellow River subaqueous delta lobe [J]. Marine Geology & Quaternary Geology, 1993, 13(4): 35-44.
[68] Tang A K, Liu R H, Ling M, et al. Distribution characteristics and controlling factors of soluble heavy metals in the Yellow River Estuary and adjacent sea [J]. Procedia Environmental Sciences, 2010, 2: 1193-1198. doi: 10.1016/j.proenv.2010.10.129
[69] 国家海洋局. 2016年中国海洋环境状况公报[EB/OL]. (2017-04-13). http://www.nmdis.org.cn/hygb/zghyhjzlgb/2016nzghyhjzkgb/. State Oceanic Administration. Bulletin of China's marine environment in 2016[EB/OL]. (2017-04-13). http://www.nmdis.org.cn/hygb/zghyhjzlgb/2016nzghyhjzkgb/.
[70] 国家海洋局. 2015年中国海洋环境状况公报[EB/OL]. (2016-04-14). http://www.nmdis.org.cn/hygb/zghyhjzlgb/2016nzghyhjzkgb/. State Oceanic Administration. Bulletin on the state of China's marine environment in 2015[EB/OL]. (2016-04-14). http://www.nmdis.org.cn/hygb/zghyhjzlgb/2016nzghyhjzkgb/.
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