Distribution pattern and source of 137Cs in the sediment cores from the Liao River Estuary
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摘要: 选取辽河口海岸带沉积物作为研究对象, 通过测定沉积物中137Cs比活度, 来分析沉积物中137Cs比活度、蓄积总量的分布特征及影响因素, 并基于137Cs的测年原理估算该区域的沉积速率。结果表明：辽河口海岸带表层沉积物中137Cs比活度的变化范围为(1.03 ±1.01)~(15.68±1.13)Bq/kg, 平均值为5.09±0.34Bq/kg(n=17), 变化幅度较大; 在空间上呈现出由陆地向潮滩、由西向东逐渐降低的趋势。该区域沉积物柱样中137Cs比活度的垂直分布主要呈现出单峰型、双峰型和不规则曲线的分布态势。采用137Cs起始层位法与最大峰值法计算辽河口海岸带沉积物的沉积速率, 均发现辽河口海岸带沉积物的沉积速率呈现出从北到南(从陆地到海洋)逐渐增大的趋势。沉积物中137Cs蓄积总量范围为(980±46)~(6094±92)Bq/m2, 平均值为2278±42Bq/m2, 高于研究区137Cs的全球大气沉降通量值1310Bq/m2(衰变校正到2015年); 全球大气沉降的137Cs约占该区域137Cs蓄积总量约57.5%, 表明该区域沉积物中137Cs的主要来源是全球大气直接沉降。Abstract: 137Cs activities are measured for the 17 sediment cores collected from the coastal zones of the Liao River in order to disclose the distribution patterns and geochemical behaviors of 137Cs. It is found that 137Cs activity concentrations in the surface sediments vary in a significant spatial range from 1.03±1.01 to 15.68±1.13 mBq/g around an average of 6.727±0.251 mBq/g(1σ) attributing to the changes in vegetation types. Highest 137Cs activity concentration (15.686±1.131 mBq/g) is observed in the sediment core of Z-9 where reeds predominate natural vegetation and human activity is rare. The vertical distribution pattern of 137Cs activity concentrations falls into three categories, one-peak curve, two-peak curve and irregular curve. For the two-peak curves of 137Cs activity concentration, there is a sub-peak of 137Cs activity concentration in the sediment profiles except the maximum of 137Cs. As to the irregular curves of 137Cs (LH-15, LH-18), the 137Cs activity concentrations decreases from the sub-layer to the bottom and part of the surface sediment was missing, or for another possibility bottom sediment was putting on the surface layer by anthropogenic activities Sedimentation rates are calculated with the initial 137Cs appearance value (1954) up to the maximum value (1963) of the sediment cores. The average value of sedimentation rates (0.48 to 1.63 cm/a) deduced from 137Cs maximum value seem to be lower than the rates (0.51 to 1.77 cm/a) calculated from 137Cs initial appearance. The 137Cs inventories vary from 980±46 to 6094±92 Bq/m2, with an average of 2278±42 Bq/m2. Furthermore, the average 137Cs inventories of the study are higher than the global fallout flux 1310 Bq/m2 (137Cs activity was decay corrected to 2015). This result clearly indicates that the 137Cs atmospheric precipitation is the main source of 137Cs in the region of Liao River Estuary.
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黄土高原在第四纪时期沉积的黄土-古土壤序列蕴藏着丰富的古气候信息。黄土分布广、沉积连续、沉积厚度大等特点，使其成为研究第四纪以来气候和环境变化的良好载体[1, 2]。连续沉积的黄土-古土壤序列对应北半球第四纪以来冰期—间冰期的气候旋回，很好地记录了自新生代以来的气候变化和生态环境演化历史，对研究亚洲内陆干旱化、东亚季风的长期演化规律、末次冰期-间冰期旋回的气候不稳定性特征等具有重要的意义[3-7]。
磁化率、粒度、元素地球化学等指标已经成为研究黄土记录的古气候变化的重要替代性指标[8]。磁化率、粒度分别对应东亚夏季风和冬季风的强度变化[9-12]。元素地球化学特征不仅受气候变化的影响，还受本身的物理、化学性质、地貌、构造活动等多个因素的影响[13, 14]。研究表明，黄土发育阶段气候冷干，风化作用较弱，而古土壤发育阶段气候暖湿，风化作用较强，这与深海氧同位素反映的气候变化特征相一致[15, 16]。在实际研究中，使用元素的比值作为古环境变化的指示因子，比元素含量具有更高的准确性[17-20]。
靖边地处毛乌素沙地与黄土高原之间，是连接沙漠和黄土的过渡地区，对第四纪东亚季风气候变化更加敏感。该地区发育的砂质古土壤-砂质黄土-风成砂沉积序列在记录古气候和古环境变迁方面具有优势。因此，本文以陕北靖边县三道沟黄土剖面为研究对象，通过对剖面年代学、磁化率、粒度、元素地球化学等相关指标进行分析测试，恢复靖边地区末次冰期以来的气候变化，探讨本区域的气候环境变迁信息，深化沙漠-黄土过渡带元素地球化学演化对东亚夏季风变化响应机制的认识。
1. 剖面概况
靖边黄土剖面(37°27′41.16″N、108°46′45.58″E)位于陕西省靖边县南约15km的镇靖乡三道沟村，为天然出露的剖面，未受到人类活动的干扰，可肉眼区分出古土壤层、黄土层和风成砂层，剖面总深度11.1m(图 1)。该区域属洛河流域的上游地区，为典型的黄土峁区地貌类型，地处鄂尔多斯地台南缘与黄土高原北部过渡地带，白于山横亘于南，毛乌素沙地绵延于北，靖边平原呈东西走向居中。根据对剖面野外观察和分析，将三道沟剖面地层从上到下划分为6个地层单元(表 1)。上部0~7.20m和下部10.60~11.10m按照2cm间隔采样，7.20~10.60m是均质的沙，未取样，共采集385组样品，本文主要对0~7.20m进行分析和讨论。
表 1 靖边黄土剖面岩性描述Table 1. Lithologic description of Jingbian loess section深度/m 岩性描述 0~1.40 黑垆土，颜色发黑，菌丝体发育，根孔和虫孔发育，可见大量植物根系，0.5m以下稍致密 1.4~1.80 黑垆土到黄土的过渡层，灰黄色粉砂 1.80~3.50 灰黄色粉细砂，偶见根系，含少量灰黑色铁锰质斑点，偶见钙斑，含石英、长石颗粒 3.50~6.20 灰黄色粉砂，质地疏松 6.20~10.60 灰黄色细砂，质地疏松，含水分，较湿润 10.60~11.10 上部20cm为亚砂土，含泥质，较湿润；下部30cm为灰黄色黄土 2. 研究方法
2.1 年代学
基于靖边黄土剖面深度和岩性变化，本次在黑垆土层共采集4个AMS14C样品，在黄土层采集3个光释光(OSL)样品，AMS14C样品分别在北京大学考古文博学院科技考古与文物保护实验室和BETA实验室完成，3个光释光样品分别在中国地质科学院水文地质环境地质研究所和中国科学院地球环境研究所完成。测量时14C半衰期为5568a，年龄校正使用国际上通用的CALIB7.0.4版本(http://calib.org/calib/)，转换为BP(BP=1950AD)年代
2.2 磁化率
本研究对0~7.2m的360组样品进行磁化率、粒度和地球化学元素测试。样品在自然状态下风干并轻轻磨碎，过2mm标准筛去除较大颗粒和植物碎屑。磁化率用英国Bartingon MS2型磁化率仪，室温下分别测得低频(470Hz)磁化率(χlf)和高频(4700Hz)磁化率(χhf)，并计算频率磁化率(χfd＝χlf－χhf)和频率磁化率的百分比(χfd% ＝(χlf－χhf)/χlf×100%)，每个样品测量不少于3次，然后取其平均值作为最后测量结果。
2.3 粒度
粒度用英国Mastersizer2000型激光粒度仪进行测试(测量范围0.02~2000μm)，取风干样品1g左右，加入双氧水去除有机质，待充分反应后，加入蒸馏水，静置12h，抽取上层液体，加入六偏磷酸钠分散剂，在震荡仪中震荡过后，在激光粒度仪上进行粒度测试，重复测量的相对误差＜1%。
2.4 地球化学元素
地球化学元素在测量前将样品室内自然风干，并研磨成粉末后过200目筛，称取样品4g左右，采用半自动压样机，将其压制成以聚乙烯粉末镶边衬底直径4cm的饼状测量圆片。样品的元素含量采用荷兰帕纳科(PANalytical)公司生产的PW4400型X射线荧光光谱仪进行测量，该仪器对同一样品测量标准差控制在2%以内，测量过程中加入标准样品进行测试质量的控制。常量元素以氧化物形式给出，单位为%，其他元素以单独的元素形式给出，单位为μg/g。以上测试均在中国地质科学院水文地质环境地质研究所完成。
3. 结果与分析
3.1 年代学分析
靖边黄土剖面表层1.4m内的4个AMS 14C日历年龄随深度增加而增加(表 2)，符合沉积地层学原理的下老上新，且日历年龄均未超过一万年，证明表层1.4m为全新世时期形成的黑垆土。年龄(T)与深度(X)呈线性分布(图 2)，相关系数高达0.99，说明黑垆土层是连续匀速沉积形成。根据年龄和深度的相关性(T=4987.8X +1722.2)，运用线性内插和外推的计算方法，可以获得不同深度和层位的年龄数据，最终获得整个剖面黑垆土层的年龄序列。通过计算可知靖边黄土剖面的黑垆土层从8.7kaBP开始形成，这比全新世开始的时间晚了近3000年。
表 2 靖边黄土剖面14C测年数据Table 2. Depth and 14C age of samples in Jingbian loess section样品编号 实验室编号 深度/cm 测年材料 年龄*/aBP 校正年龄#/cal.aBP 测试单位 JB004 BA131585 6~8 全岩有机质 2090±25 2061±67 北京大学 JB030 BA131586 58~60 全岩有机质 4110±30 4669±145 北京大学 JB050 Beta-400776 98~100 全岩有机质 6120±30 7033±123 BETA实验室 JB067 BA131587 132~134 全岩有机质 7380±45 8189±141 北京大学 *运用样品相对于现代(1950年)大气14C活度的分数(FM)和半衰期5568a计算的传统 14C年龄；
#树轮校正的14C年龄.靖边黄土剖面黄土层(1.4~7.2m)的3个OSL年龄(表 3)随深度呈线性正相关，相关系数为0.91，年龄均在三万年内，说明全新世黑垆土下沉积的黄土为末次冰期形成的马兰黄土(L1)。同样根据深度和年龄的相关性(T=3705X +6106.7)，运用线性内插和外推的计算方法，获得L1层的年龄序列，最终获得整个靖边黄土剖面的年代框架。根据推算，靖边黄土剖面在7.2m处对应年龄约为32.78kaBP, 该剖面记录了陕北靖边地区近33kaBP以来的沉积环境和气候变化过程。
表 3 靖边黄土剖面光释光测年数据Table 3. Results of optically stimulated luminescence dating of Jingbian loess section样品编号 埋深/cm 测年材料 U/10-6 Th/10-6 K/% 含水率/
%年剂量/
(Gy·ka-1)等效剂量/Gy 年龄/a 测试单位 OSL-13-03 300 细颗粒石英 1.78 8.46 1.63 15±5 2.51±0.09 44.85±9.07 17890±3670 中科院地环所 OSL-13-04 400 细颗粒石英 1.95 9.21 1.62 15±5 2.56±0.09 50.14±6.14 19590±2490 中科院地环所 OSL-13-05 500 细颗粒石英 2.96 17.52 1.62 7 4.40±0.18 111.28±3.37 25300±1300 地科院水环所 3.2 剖面磁化率特征
靖边剖面低频磁化率的变化范围为(22.1~ 114.7)×10-8 m3/kg，平均值为43.2×10-8 m3/kg；高频磁化率变化范围为(22.1~104.8)×10-8 m3/kg，平均值为41.8×10-8 m3/kg；质量频率磁化率变化范围为(0.1~9.9)×10-8 m3/kg，平均值1.6×10-8 m3/kg；频率磁化率百分比平均值为2.3%，最低0.1%，最高9.7%。通常在黄土剖面中采用的是低频磁化率进行分析，能够更好地反映出气候的变化。根据垂向变化显示(图 3)，靖边剖面磁化率曲线的变化趋势稳定，没有剧烈的锯齿状波动出现。
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图 3 靖边黄土剖面磁化率、粒度曲线图Figure 3. Magnetic susceptibility and grain size curves of Jingbian loess section3.3 剖面粒度特征
靖边黄土剖面样品粒度结果表明样品中值粒径为18.0~102.2μm，平均值为60.8μm；＜4μm颗粒含量为2.3%~20.1%，平均值为8.0%；4~63μm颗粒含量为77.2%~95.0%，平均值为88.4%；＞63μm颗粒含量为0~11.9%，平均值为3.6%。粒度主要以4~63μm颗粒为主，含量大于80%。按照三角粒度相组成图，可以判断靖边剖面的粒径范围主要集中在粉砂粒级范围内，占比达到80%以上，黏粒和砂粒相对占比较少(图 4)，这是因为其位于毛乌素沙地的南缘地带，粒度较粗反映出此地区物源的近源属性，毛乌素沙地东南缘在地质历史时期有过若干次沙进和沙退[21-23]。
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图 4 靖边黄土剖面粒度三角相图谱Figure 4. Grain size distribution of the Jingbian loess section in clay-silt-sand triangular diagram3.4 剖面地球化学元素特征
为了进一步分析靖边剖面中常量地球化学元素的分布特征，本文将古土壤和黄土中的常量元素均值与上部陆壳(UCC)相应的化学元素均值进行对比分析。如图 5a所示，靖边剖面常量元素含量与UCC存在一定的差异，但古土壤和黄土中常量元素含量均值差值相对于UCC含量均值总体较小。古土壤和黄土中常量元素采用UCC归一化后的差值分析(图 5b)发现，CaO、MgO、Na2O归一化差值偏负，古土壤中呈现相对低值状态。
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图 5 靖边黄土剖面元素含量与UCC比值及归一化后差值分析Figure 5. Comparison of element contents with UCC and normalized difference analysis in Jingbian loess section本文选取较为稳定的Al元素作为参考值，选取黄土层代表风化成壤母质，来计算剖面元素迁移变化率(图 6a)。在靖边剖面风化过程中，古土壤中的常量元素的迁移顺序为Ca＞Na＞Mg＞Si＞Al＞K＞Fe。
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图 6 靖边黄土剖面元素迁移规律图(a)及风化趋势图(b)Pl：斜长石；Ks：钾长石；Sm：蒙脱石；IL：伊利石；Ka：高岭石
箭头所指方向为迁移顺序及风化加强Figure 6. Relation between element migration(a) and weathering trend of Jingbian loess section (b)A-CN-K(Al2O3-CaO*+Na2O-K2O)用来反映在风化过程中主要矿物成分变化以及沉积物风化程度。在图 6b中，靖边剖面的风化趋势大致平行CN-A线，表明在风化过程中斜长石受到较强风化，Ca、Na大量流失，形成含Al的次生黏土矿物。黄土、过渡层、古土壤的位置靠近斜长石-钾长石连线一侧，且高于斜长石-钾长石连线，说明靖边黄土剖面的风化产物以黏土矿物为主，且处于初等风化阶段。
4. 讨论
4.1 靖边黄土剖面千年尺度的沉积间断
根据古土壤层和黄土层沉积速率的差异，对靖边黄土剖面0~1.4和1.4~7.2m分别进行年龄与深度拟合(图 2)。根据两段直线获得的在古土壤与黄土界限1.4m上段底与下段顶存在约2600a的年龄差值，换言之，在95%置信度上，年龄在分段界限1.4m处不连续，存在千年尺度的间断。前人对黄土高原晚更新世以来的黄土剖面进行高密度光释光定年结果发现，在距离粉尘塬区较近的沙漠边界带存在亚轨道时间尺度的沉积间断[24-27]。靖边黄土剖面记录的沉积间断期为11300~8700a，这段时期北半球接受太阳辐射变化较快，黄土高原北部受东亚夏季风影响较弱，气候偏干燥。前人的研究认为，气候转型时期是黄土高原侵蚀加速的时期[26]，推测靖边黄土剖面存在千年尺度的沉积间断应该是气候快速变化引起的。
4.2 靖边剖面记录的末次冰期以来的气候变化
磁化率和粒度在我国黄土研究中占有很重要的地位，磁化率是反映东亚夏季风的代用指标，粒度可以指示东亚冬季风的变化，大于63μm颗粒百分含量反映东亚冬季风盛行、尘暴等极端气候事件的出现，并可以指示沙漠活化扩展和固定缩小的过程[28]。沉积过程中，沉积物的元素含量的变化与地质环境存在相对应的关系[29, 30]。湿润度是(Fe2O3+Al2O3)/(MgO+CaO)，可以衡量沉积环境的相对湿润程度及变化。退碱系数(Bc)是(Na2O+CaO)/Al2O3，其中Al2O3由于其化学性质的活泼性，在风化过程中容易淋溶和聚集，其值变大时，表明沉积气候环境处于干旱化阶段；反之，处于湿润环境。Rb/Sr比值的大小反映了气候环境水热条件和化学风化的程度[31-34]。Mg/Sr比值升高，指示温度升高，反之指示温度降低[35]。Mg/Al值偏高，气候干冷；其值偏低，气候湿润。根据靖边剖面深度与磁化率、粒度、常量地球化学元素综合参数曲线图(图 7)显示，不同元素之间的比值在垂向上的变化与磁化率、中值粒径所反映的变化趋势基本一致，靖边剖面记录的末次冰期以来的气候变化可分为深海氧同位素3阶段(MIS3)、末次冰盛期(LGM，The Last Glacial Maximum)、冰消期和全新世4个阶段。
MIS3(32.8~29.1kaBP)：此阶段磁化率较低，中值粒径较小，Rb/Sr值较小，Mg/Sr值较大且波动较明显，Mg/Al值偏低，表明此阶段是气候相对温暖湿润，震荡激烈的一段时期。
LGM(29.1~19.1kaBP)：此阶段磁化率值较小，总体变化趋势不大，最低为22×10-8m3/kg，粒度较粗，4~63μm组分含量接近90%，中值粒径和大于63μm颗粒百分含量达到最高值，代表此阶段风力强劲，冷干气候盛行，处于冷干气候环境下。Mg/Sr值比前一阶段降低，Mg/Al值逐渐升到最大值，表明此阶段冬季风盛行，降雨量很小，为极度冷干的末次冰盛期。
冰消期(19.1~11.3kaBP)：此阶段磁化率值依然较低，总体变化趋势不明显，稳定在40×10-8 m3/kg左右，反映出气候始终处于冷干状态。粒度组分依旧以4~63μm颗粒为主，其百分含量与上个阶段相比明显降低，表明气候较上个阶段有所好转。其他指标波动明显，代表着气候的激烈波动，尤其是粒度指标，中值粒径先是增大，后快速降到最低，最后又快速上升，分别对应着最老仙女木冷期(Oldest Dryas)、Bolling-Allerod暖期和新仙女木冷期(The Younger Dryas)。
全新世(8.7~1.7kaBP)：磁化率值在剖面中最大，粒度总体较末次冰期记录的细，中值粒径值较低，＜4μm颗粒的百分含量变高，4~63μm和＞63μm颗粒的百分含量变低。在8.7~6.4kaBP，磁化率值、湿润度、Rb/Sr值、Mg/Sr值快速增加到最大值，Bc、Mg/Al值快速减少到最小值，反映东亚夏季风增强到最强盛，降水增加，气候温暖湿润，表明靖边地区气候演化到达全新世适宜期。约6.4kaBP开始，磁化率值、湿润度快速减小，靖边地区全新世大暖期结束，气候逐渐恶化变冷干，这与南方石笋记录的东亚夏季风变化趋势相一致[36, 37]。
5. 结论
(1) 靖边黄土剖面末次冰期以来的沉积存在千年尺度的沉积间断，沉积间断期为11300~8700a，千年尺度的沉积间断可能是气候快速变化引起的。
(2) 靖边黄土剖面的元素迁移顺序为Ca＞Na＞Mg＞Si＞Al＞K＞Fe，从A-CN-K图可以看出靖边剖面黄土风化产物以黏土矿物为主，且处于初级风化阶段。
(3) 靖边黄土剖面记录了末次冰期以来气候经历了MIS3的相对温暖湿润期、末次冰盛期的极度冷干期、末次冰消期的气候好转期、全新世的温暖湿润期的变化过程。
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图 1 辽河口柱状样取样站位
Figure 1. Location map of the coring stations in the Liao River Estuary
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图 2 辽河口海岸带表层沉积物中137Cs比活度(a)及其空间分布(b)
Figure 2. The activity concentration of 137Cs (a) and spatial distribution of 137Cs(b) in surface sediment of the Liao River coastal zone
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图 3 辽河口海岸带沉积物柱样中137Cs比活度的垂直分布
Figure 3. Vertical distribution of 137Cs activity concentrations of the sediment cores
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图 4 辽河口海岸带沉积物中137Cs蓄积总量(a)及其空间分布趋势(b) (单位:Bq/m2)
Figure 4. 137Cs inventories (a) and spatial distribution of the 137Cs inventories (b) in the Liao River Estuary
表 1 辽河口海岸带采样点站位的基本信息
Table 1 The basic information of sampling sites in the Liao River Estuary
编号 采样位置 取样深度/cm 景观类型 Z-3 40.90°N, 121.72°E 0~40 翅碱蓬滩 Z-8 41.06°N, 121.67°E 0~40 水稻田 Z-9 40.99°N, 121.69°E 0~40 芦苇沼泽 LH-4 41.02°N, 121.68°E 0~45 芦苇沼泽 LH-7 40.92°N, 121.73°E 0~40 芦苇沼泽 LH-8 40.94°N, 121.71°E 0~40 芦苇沼泽 LH-10 40.96°N, 121.70°E 0~90 芦苇沼泽 LH-14 40.89°N, 121.61°E 0~40 獐茅/芦苇草甸 LH-15 40.96°N, 121.81°E 0~75 翅碱蓬 LH-18 41.03°N, 121.82°E 0~80 芦苇沼泽 *DP-1 41.04°N, 121.90°E 0~50 芦苇沼泽 *DP-2 40.95°N, 121.85°E 0~50 翅碱蓬滩 *DP-3 40.97°N, 121.93°E 0~45 翅碱蓬滩 *DP-4 40.91°N, 121.89°E 0~50 芦苇沼泽 *DP-5 40.85°N, 121.89°E 0~45 芦苇沼泽 *LT-1 40.86°N, 121.80°E 0~125 潮滩 *LT-2 40.82°N, 121.81°E 0~140 潮滩 注:*表示采样年份是2015年4月，其他采集于2012年10月。 
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表 2 选用137Cs的不同时标得到的沉积速率(单位:cm/a)
Table 2 The sedimentation rates derived from 1954 and 1963 marker horizons in the sediment cores
柱样名称 起始层位法
(1954—2012)最大峰值法
(1963—2012)柱样名称 起始层位法
(1954—2012)最大峰值法
(1963—2012)Z-3 0.59 0.5 DP-1* 0.56 0.48 Z-8 0.51 0.5 DP-2* 0.56 0.58 Z-9 0.51 0.5 DP-3* 0.65 0.48 LH-4 0.68 0.6 DP-4* 0.56 0.58 LH-7 0.64 0.55 DP-5* 0.65 0.53 LH-8 0.59 0.6 LT-1* 1.69 1.63 LH-10 1.19 0.65 LT-2* 1.77 1.59 LH-14 0.68 0.7 注:*表示该柱样的采样时间是2015年。
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